Pd/C催化剂上葡萄糖催化氧化反应

以活性炭作载体,制备了Pd/C催化剂,通过活性评价实验,考察了催化剂的制备条件对催化剂性能的影响,同时探讨了反应的工艺条件。结果表明,葡萄糖催化氧化反应适宜温度为333K。以空气鼓泡作为反应体系的混合方式,能有效地增大气泡与溶液和催化剂的接触,降低了反应物种的相间传质阻力,使得催化剂的性能得以充分发挥。在此反应条件下,用H2还原的2%Pd/C催化剂显示出较好的催化活性,反应4h后,葡萄糖的转化率达91 6%,产物选择性为89%。     

过渡金属改性Pd/C催化剂上葡萄糖催化氧化反应

考察了Fe、Co、Ni改性的Pd/C催化剂上葡萄糖催化氧化反应结果,利用BET、XPS研究了Co的添加及制备条件对催化剂物化性能的影响。活性评价结果表明,Co质量分数为3%的Pd Co/C催化剂显示出良好的催化性能,反应3h后,葡萄糖的转化率达92%,选择性为94%,较Pd/C催化剂的活性和选择性有显著的提高。BET、XPS表征结果表明,Co的添加及焙烧过程,改变了Pd/C催化剂的表面组成及结构,有利于Pd的还原,从而使Pd Co/C催化剂表现出良好的催化活性和选择性。     

镁铁复合金属氧化物催化环己酮氧化制备己内酯

以Mg(NO3)2和Fe(NO3)3为前体,采用共沉淀法制备了一系列镁铁复合金属氧化物;采用XRD、N2吸附-脱附和CO2-TPD等手段对所制备的镁铁复合金属氧化物的物化性质进行了表征,以分子氧为氧化剂,考察了镁铁复合金属氧化物对环己酮氧化制备己内酯反应的催化性能。表征结果显示,镁铁复合金属氧化物中出现了新相铁酸镁,增大了其比表面积和孔体积。当Mg O与Fe2O3的摩尔比为4时,所得镁铁复合金属氧化物试样(Mg-Fe-4)具有适宜的比表面积、孔体积和碱量,催化性能较高。以Mg-Fe-4为催化剂,在m(Mg-Fe-4)∶m(环己酮)=0.26、m(苯甲醛)∶m(环己酮)=2.6、m(乙腈)∶m(环己酮)=25、O2初始压力为1.0 MPa、反应温度80℃、反应时间6 h的条件下,环己酮的转化率达92.8%,己内酯的选择性达91.4%。     

Pd-CeZr/SiC催化剂的制备及其催化氧化性能

以SiC为载体、Pd为活性组分、CeZr为助剂,采用浸渍法制备了Pd-CeZr/SiC催化剂,将其用于CO和C3H6的催化氧化反应,考察了浸渍方式、预还原温度和助剂添加量等因素对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、CO化学吸附和H2-TPR表征。实验结果表明,采用共浸渍方式添加CeZr制备的催化剂活性较高,CeZr的添加提高了Pd在催化剂表面的分散度;其中Pd负载量为0.5%(w)、CeZr添加量为2%(w)的Pd-CeZr/SiC催化剂经250℃预还原处理后具有较高的活性,对CO和C3H6的最低完全转化温度分别为195,200℃,比未添加助剂的Pd/SiC催化剂分别降低了约35℃。     

WO_3/SiO_2催化氧化环戊烯合成戊二酸

以偏钨酸铵为前驱体,SiO2为载体,采用超声-浸渍法制备了用于催化氧化环戊烯合成戊二酸的WO3/SiO2催化剂。采用红外吸收光谱(FT-IR)、XRD等手段对催化剂进行了表征。考察了WO3负载量、焙烧温度对催化剂性能的影响。结果显示:制备催化剂的适宜条件为WO3负载质量分数30%、焙烧温度500℃;合成戊二酸的最佳反应条件为反应时间6h、反应温度88℃。在此优化条件下,戊二酸的收率达65.9%。     

非均相类芬顿催化剂Fe/SBA-15的制备及其催化性能的研究

采用浸渍法制备了负载型Fe/SBA-15催化剂,其与H2O2可构成非均相类芬顿催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附分析、IR和TEM等手段对Fe/SBA-15催化剂进行表征。通过降解水中的亚甲基蓝研究催化剂的降解性能,考察催化剂中Fe含量、H2O2初始浓度和溶液初始pH等因素对亚甲基蓝降解率的影响。实验结果表明,Fe/SBA-15催化剂具有介孔结构,孔道均匀,平均孔径为5.534 nm,比表面积为483.5 m2/g;在溶液初始pH=3、H2O2初始浓度20 mmol/L、亚甲基蓝初始浓度2.5 mmol/L,Fe含量为0.9%(w)的Fe/SBA-15催化剂2 g/L、17.5℃和90 min的条件下,亚甲蓝的降解率可达到96.36%;Fe/SBA-15催化剂连续重复使用3次仍具有良好的催化性能。     

金属氧化物/活性氧化铝催化氧化巴豆醛制备巴豆酸

以浸渍法制备的Al2O3负载金属氧化物为催化剂,催化氧化巴豆醛制备巴豆酸.考察了活性金属含量及其活化温度对催化剂活性的影响,以及反应温度、催化剂用量、反应物用量和溶剂等反应条件对巴豆醛氧化反应的影响.结果表明,催化剂适宜的活化温度为140 ℃,活性金属含量(质量分数)为7.6% 的催化剂活性最好;以丙酮为溶剂,氧气为氧化剂,催化剂用量为反应物用量的14 .3%,30 ℃、常压条件下反应,巴豆酸的收率为80.1%.用红外光谱对氧化产物进行了表征.     

液相催化氧化3-甲基吡啶制备烟酸

在反应温度为170～180℃、压力为1．5 MPa时,在钴盐、锰盐、溴化物和自由基引发剂存在下,由氧气氧化3-甲基吡啶制备烟酸,产率为81．3%;以乙酸和芳香性卤代烃的混合物做溶剂时,对不锈钢反应釜没有腐蚀作用,其中乙酸的含量保持在15%～20%。     

Pd/C催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应研究

考察了Pd/C催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应,确定了该反应较适宜的反应条件为反应温度80℃、反应压力5MPa、气相反应物进料配比n(CO)/n(O2)=10、反应时间4h。具有较大极性和较强的永久偶极矩的溶剂二氯乙烷的加入可有效提高苯酚转化率和碳酸二苯酯收率。XRD表征表明可能由于水的存在导致催化剂的活性组分Pd发生聚集使晶粒不断增大。     

臭氧催化氧化技术在废水处理中的应用

综述臭氧催化氧化的原理,并对臭氧催化氧化技术中的固相催化臭氧氧化、UV/臭氧催化氧化技术应用于废水处理的原理和研究进展进行了介绍,分析了臭氧催化氧化技术的不足之处及未来发展方向。     

相转移催化氧化法合成壬二酸的研究

以30%过氧化氢作为氧化剂,在相转移试剂和磷钨酸催化剂作用下催化油酸制备壬二酸,考察了催化剂磷钨酸用量、过氧化氢用量、溶液pH值、相转移试剂用量、反应温度等因素对壬二酸产率的影响。结果表明,最佳合成条件是：每100 g油酸中催化剂磷钨酸用量2 g、30%过氧化氢用量400 mL、相转移试剂用量10 g;溶液pH值5.0~6.2,磷钨酸催化剂重复使用次数不超过3次,反应温度控制在95～105 ℃。在该反应条件下,壬二酸的产率可达到68.4%。     

催化加氢合成1-氨基-3,6,8-萘三磺酸

采用 Pd/C催化剂 ,硝基 T酸混合物不经提纯 ,催化加氢制备 1氨基 3,6,8萘三磺酸 ,副产物少 ,产率高 ,催化剂可套用回收。纸色谱 ,高效液相色谱和重氮化滴定方法可对产物进行定性、定量分析。     

Pd/Al2O3催化过氧化氢异丙苯的液相加氢反应

 分别以K₂[PdCl₄]和K₂[PdCl₄]与草酸的混合液为Pd前驱体,采用浸渍沉淀法制备了Pd/Al₂O₃催化剂。采用等离子体耦合发射原子吸收光谱(ICP-AES)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR)等手段对Pd/Al₂O₃催化剂进行了表征。考察了Pd/Al₂O₃催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中的催化活性。结果表明,金属Pd在载体Al₂O₃上呈不均匀分布,并发生团聚,其颗粒直径为5～10nm;催化剂在煅烧及还原过程中,活性金属Pd与载体Al₂O₃发生强烈相互作用,产生了Pd-Al合金。以K₂[PdCl₄]为前驱体制备的Al₂O₃催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中显示了较高的二甲基苄醇(CA)选择性,而且在240 h 连续反应过程中,CHP的转化率始终维持在100%,目标产物CA的平均选择性也达到了97.7%。通过对比反应前后反应体系的组成,探讨了CHP液相催化加氢制备CA的反应途径。     

新型催化湿式氧化处理有机废水催化剂的研制及性能评价

 采用并流共沉淀法制备了Cu-Zn-Ce-Al层状结构类水滑石前驱体,经过烘干、焙烧形成系列尖晶石结构催化剂。通过对催化剂组成、反应温度、空速、氧分压、寿命试验的研究结果表明,当催化剂组成为Cu:Zn:Ce:Al=2:0.8:0.2:1时,在反应温度为150 ℃、氧分压为1.0 MPa、反应空速为1 h-1的试验条件下具有良好的催化性能,处理COD浓度为26 000 mg/L高浓度丙烯酸酸性废水,运行100 h后, COD去除率在90％以上, Cu的溶出量为0.23 mg／L,低于0.3 mg/L的国家水质标准,显示出该催化剂具有较好的催化氧化性能和结构稳定性。     

SO_4~(2-)/La_2O_3-TiO_2-HZSM-5催化合成癸二酸二丁酯

制备了 SO_4~(2-)/La_2O_3～TiO_2-HZSM-5超强酸催化剂,用于催化癸二酸和正丁醇的酯化反应,研究了制备条件对催化剂性能的影响。结果表明:La~(3+)浸渍浓度为0.07 mol/L,经110℃烘干后于500℃焙烧3 h 所得催化剂的活性较好。用正交实验法考察了酯化反应的影响因素,最佳实验条件为:正丁醇/癸二酸(物质的量比)=4:1,反应时间3 h,催化剂用量1.5%(质量分数),酯化率可达98.7%。该催化剂具有良好的重复使用和再生能力。     

纳米固体酸S2O82-/Fe2O3催化合成马来酸二己酯

用S2 O2 -8 浸渍Fe2 O3 并焙烧制得了比SO2 -4/Fe2 O3 催化活性更强的固体超强酸S2 O2 -8/Fe2 O3 。通过马来酐与正己醇的酯化反应考察了催化剂的活性 ,对所合成的催化剂的结构用XRD和TEM进行了表征。结果表明 :S2 O2 -8/Fe2 O3 的催化作用明显高于SO2 -4/Fe2 O3 ;对于给定的反应 ,用NH3 ·H2 O作Fe2 O3 沉淀剂、用0 .2 5mol/L的 (NH4) 2 S2 O8浸渍Fe2 O3 15min ,在 5 5 0℃焙烧 3h时可制得较高活性的纳米级催化剂S2 O2 -8/Fe2 O3 ;其晶形为α Fe2 O3 ;有较好的重复使用性 ;它能代替硫酸、对甲苯磺酸用于催化马来酐和正己醇的酯化反应 ,可得无色透明的酯化产物     

杂多酸-聚合物复合膜催化合成季戊四醇双缩醛(酮)

实验以制备的Keggin型磷钨酸-乙烯醇复合膜催化剂,催化合成季戊四醇双缩苯甲醛。考察了反应物料配比、反应时间、催化剂用量及催化剂稳定性对催化剂活性的影响,最佳工艺条件为:季戊四醇0.05 mol,n(苯甲醛):n(季戊四醇)=2:1,催化剂0.4 g,环己烷带水剂用量20 mL,88～96℃回流反应3.0 h,季戊四醇双缩苯甲醛的收率可达86.0%以上。     

负载型MoO3/SiO2催化剂催化酯交换合成草酸二苯酯的反应性能

 以钼酸铵、二氧化硅为原料，采用浸渍法制备了负载型的MoO₃/SiO₂催化剂，通过草酸二乙酯与苯酚酯交换反应合成草酸二苯酯。分别考察了不同载体，不同反应温度，不同反应时间，不同原料配比，不同负载量等条件对反应性能的影响，采用XRD、XPS表征技术研究了催化剂表面活性组分的分散状态对草酸二乙酯和苯酚酯交换反应的影响。其中，MoO3负载量6%的MoO3/SiO2催化剂催化性能最好，DEO转化率54.9%，DPO收率13.7%，EPO收率41.2%，目的产物DPO和EPO选择性的总选择性为100%。     

非均匀分布Pd/Al2O3催化剂活性组分Pd的迁移及其对加氢性能的影响

 研究了具有壳层结构的负载型Pd/Al₂O₃催化剂在裂解汽油选择性加氢过程中活性组分Pd的迁移现象.测定了生产装置所用新鲜催化剂和再生催化剂的比表面积、孔容和其中活性组分Pd含量,采用TEM和SEM-EDS方法表征了Pd的分散性.结果表明, 在裂解汽油选择性加氢的工艺过程中, 具有壳层结构的负载型Pd/Al₂O₃催化剂的永久性失活和选择性改变的主要原因之一是活性组分Pd的迁移. Pd迁移的基本原因是其在催化剂颗粒中的不均匀分布, 助金属组分可以限制Pd的迁移, 从而改善催化剂的性能.