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采用浸渍法制备了SiO2低负载量的铑催化剂Rh/SiO2。研究以三苯基膦为配体的Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷不饱和单醛的催化性能及其影响因素。结果表明,Rh/SiO2催化剂对双环戊二烯氢甲酰化具有良好的催化作用,双环戊二烯合成三环癸烷不饱和单醛选择性超过99%。双环戊二烯氢甲酰化过程与催化剂用量、三苯基膦浓度、反应压力和反应温度有关。反应过程中存在一定诱导期,随着压力增加,诱导期逐渐缩短;增加催化剂用量和三苯基膦浓度有利于提高双环戊二烯转化率和三环癸烷不饱和单醛收率;升高温度虽然有利于双环戊二烯转化,却降低了三环癸烷不饱和单醛选择性。当催化剂与双环戊二烯质量比为1∶25、三苯基膦浓度10.0 g·L-1、负载铑质量分数1‰、反应温度110 ℃、反应压力3.0 MPa和反应时间240 min时,双环戊二烯转化率超过99%,三环癸烷不饱和单醛选择性超过99%。 相似文献
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《化学反应工程与工艺》2010,(2)
<正>美国联碳化学品及塑料科技公司公开了一种连续加氢甲酰基化方法(CN101657407,2010.2.24)。该方法用于在提高产物醛的正/支链(N/I)同分异构体比率的灵活性和稳定性的情况下制备醛的混合物。所述方法包括:使一种或多种烯键式不饱和化合物、一氧化碳和氢在有机多亚磷酸酯配体和有机单亚磷酸酯配体的存在下接触,这些配体中至少有一种结合到过渡金属上以形成过渡金属—配体配合 相似文献
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采用共沉淀法制备系列铁磁性氧化物负载的钴、铑及钴铑双金属催化剂。研究以三苯基膦改性的Co/Fe3O4、Rh/Fe3O4和Co-Rh/Fe3O4催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛的催化性能,并对催化剂进行XRD、FT-IR和TPR等表征。结果表明,Co-Rh/Fe3O4催化剂对双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛具有最高的选择性。双环戊二烯氢甲酰化合成三环癸烷二甲醛的过程与反应压力、催化剂与双环戊二烯的质量比、反应温度和溶剂的种类有关。增加催化剂与双环戊二烯质量比和升高温度及压力有利于双环戊二烯的转化和三环癸烷二甲醛选择性,采用极性相对较小的溶剂有利于三环癸烷二甲醛的形成。催化剂重复使用5次,催化活性几乎不变。 在催化剂与双环戊二烯质量比为2∶15、Rh的负载量为1∶100、反应温度140 ℃、反应压力7 MPa和反应时间5 h条件下,双环戊二烯转化率达99%以上,三环癸烷二甲醛选择性达60%以上,进一步延长反应时间至12 h,三环癸烷二甲醛选择性超过90%。 相似文献
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《化工科技》2017,(3)
报道了氨基酸型两性膦配体-铑催化剂催化的高碳烯烃的均相氢甲酰化反应,系统研究了氨基酸型两性膦配体的结构、溶剂、相转移催化剂、反应温度、反应压力和反应时间对烯烃氢甲酰化反应规律性的影响。结果表明,对位有氨基酸取代的膦配体表现出较高的催化活性。在甲苯溶剂中,添加碱性相转移催化剂能够有效提高氨基酸型两性膦配体的溶解性和催化活性。反应温度、压力和反应时间对烯烃转化率和醛选择性的影响被优化,在优化的条件下烯烃的转化率达到98%以上,醛选择性达到99%。此外,氨基酸两性配体对不同的烯烃底物也表现出较好的适用性。与三苯基膦配体相比,氨基酸型两性膦配体的耐酸碱性较强,在较宽的pH值范围内均表现出较高的催化活性,表明氨基酸型两性膦配体是一类性能优异的新型配体。 相似文献
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氢甲酰化反应是目前生产醛醇化合物最重要的反应之一,高碳烯烃氢甲酰化工艺改进是研究的难点和热点之一。探索了一种C10烯烃氢甲酰化反应的工艺,以三苯基膦(Ph3P)和亚磷酸三(2-叔丁基-4-甲氧基苯基)酯(LA)混合物为配体,与乙酰丙酮二羰基铑原位合成的催化体系催化1-癸烯氢甲酰化反应。系统考察了反应温度、反应压力、铑浓度、膦铑比、无机盐添加剂对反应的影响。结果表明,在n(Ph3P)/n(LA)=10、铑质量分数为280 mg/kg,1-癸烯用量(相对于甲苯)为0.3 g/mL,n(膦)/n(铑)=45、反应温度为90 ℃、反应压力为2.0 MPa、n(一氧化碳)/n(氢气)=1条件下反应4 h,1-癸烯转化率为98.1%、醛收率为93.2%、正异比为7.5。研究还发现,在减压蒸馏产物与催化剂分离时,加入无机盐添加剂能够提高催化剂的稳定性,减少铑损失。 相似文献
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采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe2O3/ZSM-5、CuO/ZSM-5和Fe2O3-CuO/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe2O3/ZSM-5、CuO/ZSM-5和Fe2O3-CuO/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe2O3-CuO/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe2O3-CuO/ZSM-5(xFe=4.21%,xCu=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30mL的条件下,Fe2O3-CuO/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。 相似文献
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借助ReaxFF-MD方法,对化学链燃烧过程Al2O3负载Fe2O3载氧体(Fe2O3/Al2O3)表面CH4反应过程模拟,探究Al2O3惰性载体对Fe2O3-CH4体系燃烧过程的调控机制。研究发现添加Al2O3惰性载体改变了化学链燃烧过程中Fe2O3载氧体反应性和Fe2O3/Al2O3-CH4反应体系的热力学和动力学行为。主要是促进了Fe2O3载氧体表面CH4氧化,并对CH4反应过程、中间体、产物及其反应速率和放热量等均具有显著促进和调控作用。原因在于Al2O3惰性载体对Fe2O3活性相中晶格氧的活化作用促进了晶格氧的迁移-扩散-释放。添加惰性载体增强了Fe2O3载氧体在化学链燃烧过程晶格氧释放速率和释放量,有利于CH4氧化燃烧向合成气的高效、清洁转化,强化了化学链燃烧过程,满足当前能源高效转化和碳减排目标。 相似文献
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借助ReaxFF-MD方法,对化学链燃烧过程Al2O3负载Fe2O3载氧体(Fe2O3/Al2O3)表面CH4反应过程模拟,探究Al2O3惰性载体对Fe2O3-CH4体系燃烧过程的调控机制。研究发现添加Al2O3惰性载体改变了化学链燃烧过程中Fe2O3载氧体反应性和Fe2O3/Al2O3-CH4反应体系的热力学和动力学行为。主要是促进了Fe2O3载氧体表面CH4氧化,并对CH4反应过程、中间体、产物及其反应速率和放热量等均具有显著促进和调控作用。原因在于Al2O3惰性载体对Fe2O3活性相中晶格氧的活化作用促进了晶格氧的迁移-扩散-释放。添加惰性载体增强了Fe2O3载氧体在化学链燃烧过程晶格氧释放速率和释放量,有利于CH4氧化燃烧向合成气的高效、清洁转化,强化了化学链燃烧过程,满足当前能源高效转化和碳减排目标。 相似文献
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以浸渍法制备VMo/γ-Al2O3和VMoMg/γ-Al2O3催化剂,考察其催化丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性,采用XRD、UV-Vis DRS和In suit IR对催化剂进行表征。结果表明,V负载质量分数为3%、Mo负载质量分数为7%时的3V7Mo/γ-Al2O3催化剂表现出较好的催化性能;添加Mg后催化剂的催化性能有所改善,反应温度500 ℃时,丙烷转化率为18.19%,丙烯选择性74.76%。丙烷和丙烯在3V7Mo/γ-Al2O3和3V7Mo4Mg/γ-Al2O3催化剂上吸附后,C—H键的H与催化剂活性中心的晶格氧发生作用形成H—O键,且3V7Mo4Mg/γ-Al2O3催化剂上出现C—O键的温度比3V7Mo/γ-Al2O3催化剂高,表明加入Mg有利于提高丙烯选择性。 相似文献
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在固定床反应装置上,采用YBD型Cr/Al_2O_3催化剂催化异丁烷脱氢,通过热分析技术研究结焦催化剂,考察反应条件对催化剂结焦量及焦性质的影响。结果表明,Cr/Al_2O_3催化剂对异丁烷脱氢有较好的催化活性,当反应温度580℃,空速800 h^(-1)时,异丁烷转化率60%以上,异丁烯选择性90%以上,异丁烯收率约60%。反应温度、空速以及异丁烯对结焦催化剂的焦含量有明显影响,当反应温度超过580℃,随着原料气中异丁烯含量的增加,催化剂的结焦量迅速增加。 相似文献
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以γ-Al_2O_3为载体,负载Zr OCl_2和H_2SO_4制备Zr OCl_2-H_2SO_4/γ-Al_2O_3催化剂,并用于1-丁烯齐聚反应。采用气相色谱在线分析,确定产物组成,考察制备条件对催化剂催化活性的影响,通过1-丁烯转化率和主产物选择性确定适宜的反应条件。结果表明,在Zr OCl_2和H_2SO_4负载质量分数为4.5%和焙烧温度500℃条件下制备的催化剂,在反应温度140℃、1-丁烯液时空速2 h-1和N2分压1.4 MPa条件下,表现出较好的催化活性,1-丁烯转化率96.77%,产物以二聚体(C8)为主,选择性85.99%。该催化剂失活后容易再生,且催化活性良好,1-丁烯转化率92.73%,C8选择性86.73%。 相似文献