基于碳酸氢铵的SNCR低温脱硝实验研究

为考察反应温度、氨氮摩尔比（NSR）、氧气体积分数及停留时间对选择性非催化还原（SNCR）脱硝效率的影响规律,并探究乙醇、碳酸钠和氯化铁添加剂的低温SNCR脱硝增效特性,深入分析其脱硝反应机理,在管式反应炉上进行了以碳酸氢铵为还原剂的SNCR脱硝实验及各添加剂的低温脱硝增效实验。实验结果表明：当氨氮摩尔比为1.7,氧气体积分数为4%时,以碳酸氢铵为还原剂的SNCR法在830~1 000 ℃下的脱硝效率高于60%;氧气体积分数为零时,不同温度下脱硝效率始终低于15%,氧气体积分数为2%~6%时,650~1 000 ℃下的脱硝效率随氧气体积分数增加而提高;SNCR反应速率随温度的升高而加快,反应达到平衡所需的停留时间变短;在模拟烟气中添加200 μl/L的乙醇可使650~800 ℃的低温范围内脱硝效率平均提升近30%,650 ℃的脱硝效率达到33.4%;添加少量碳酸钠（25 μl/L）或100 μl/L的氯化铁可使700~800 ℃下的脱硝效率平均提升超过25%;3种添加剂都能通过提高NH2自由基的生成量提高低温下SNCR法的脱硝效率。     

不同烟气及酸化条件对活性焦脱硝性能的影响

基于单一变量控制方法,研究活性焦脱硝效果与反应温度、氨氮比和氧含量等参数之间的变化规律。分别采用硫酸、盐酸和硝酸对活性焦进行酸化处理,分析酸化活性焦对脱硝效率的影响。并在此基础上,进行V₂O₅改性活性焦的不同酸处理实验,对比分析脱硝效率的变化。结果表明：脱硝效率随温度的升高而提高;氨氮比在1.0～1.1范围内脱硝效率较高;氧含量在10%时,活性焦脱硝效率达到峰值51.3%;在200℃时,3种酸化处理后活性焦的脱硝效率均有所提高;未酸化的V₂O₅改性活性焦脱硝效率提升30.7%,而V₂O₅改性活性焦在硝酸酸化后的脱硝效率提升15.8%,但硫酸和盐酸酸化后活性焦的脱硝效率提升不明显。     

高温条件下氨还原剂脱硝特性试验研究

针对NH₃在高温区的脱硝特性进行研究，采用配气的方法在一维管式炉上进行实验，研究不同O₂浓度、反应温度、氨氮摩尔比等关键因素对高温区氨还原NO_x特性的影响．结果表明：氧浓度的升高使NH₃/NO的最佳反应温度下降，脱硝效率出现下降趋势；近零氧工况下NH₃还原NO_x最佳反应温度窗口向高温偏移，反应温度为1 300℃时还原效率最高；随着氨氮摩尔比的增加，NO_x的还原效率随之增加，最佳氨氮摩尔比为1.5，无氧工况下脱硝效率可达95%以上，为进一步优化脱硝技术提供参考．     

330 MW电站煤粉锅炉高温主燃区喷氨脱硝的试验研究

在一台330 MW四角切圆煤粉锅炉上进行试验,研究各因素对高温主燃区喷氨脱硝的影响。结果表明：向高温主燃区喷入尿素溶液可有效脱除NO_x,且脱硝效率受锅炉负荷、配风方式和O₂体积分数等因素的影响;在锅炉常规运行的基础上进行主燃区喷氨,随着负荷的增加,最佳R_NSR增大,脱硝效率降低;相对于基准配风方式,在极限配风方式下进行喷氨可以提高脱硝效率,使最佳R_NSR减小;降低锅炉出口O₂体积分数可进一步提高主燃区喷氨的脱硝效率;主燃区喷氨与高速燃尽风协同控制可以在减小NO_x质量浓度的同时对飞灰含碳量和CO体积分数进行有效控制。     

非催化烟气还原脱硝法脱硝特性的试验研究

在沉降炉脱硝试验平台上,对不同氨剂的选择性非催化还原(SNCR)脱硝特性进行了试验研究.结果表明:反应适宜氨氮比为1.5,氨气、尿素、碳酸氢铵脱硝的最佳温度窗口分别为985～1 030℃、775～1 085℃、760～1 075℃,尿素和碳酸氢铵最大脱硝效率达90%,优于氨气的80%;增大氨氮比或降低烟气氧浓度均可提高SNCR脱硝效率;在以尿素作为还原剂的SNCR脱硝反应过程中,协同加入钠盐添加剂可在保证最大脱硝效率基本不变的前提下,使反应温度窗口由782.9～1 086.3℃拓宽为749.5～1 086.3℃.     

高温还原区喷氨脱硝试验研究

建立了高温喷氨脱硝机理模型,研究了反应温度、氧体积分数、氨氮物质的量比和停留时间等参数对脱硝效率的影响,并在一维煤粉炉上开展了试验。结果表明:高温喷氨脱硝反应的温度窗口为1 200～1 600℃,氧体积分数应小于1%,氨氮物质的量比的范围为1.0～1.3,停留时间应大于0.4 s,CO体积分数对脱硝效率没有影响;燃用烟煤时,高温喷氨脱硝效率可达48%。     

温度和还原剂对LNT还原过程的影响

针对稀燃氮氧化物捕集器(LNT)还原过程中的产物和副产物,搭建了以CO和H₂为还原剂的LNT还原模型,该模型包含了LNT还原过程中副产物N₂O和NH₃的详细产生机理．利用该模型模拟研究了温度对N₂、N₂O和NH₃表面反应的影响,分析了温度和还原剂体积分数对LNT还原效率的影响．模拟研究结果表明,CO还原NO时,在低温下易生成N₂O,在高温下生成N₂,并且随着温度升高,NO和CO的转化率逐渐增加并到达最大值;H₂作为还原剂时,在低温条件下会同时生成N₂O和NH₃,NH₃生成速率更高,高温时还原的主要产物是N₂;NO/H₂反应中,NO转化率在低温时先升高后降低;随着CO体积分数的增加,NO和CO的转化率会先升高再降低,过高的CO体积分数会抑制NO的转化率,但是提高温度可以缓解这一问题．     

Cd对V-Mo/Ti脱硝催化剂性能的影响

为明确燃煤烟气飞灰中Cd元素对V-Mo/Ti脱硝催化剂性能的影响,采用浸渍法,制备V-Mo-Cd/Ti催化剂。采用X射线衍射(XRD)、N₂-吸附脱附、H₂-程序升温还原(TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和NH₃-程度升温脱附(TPD)等手段,研究了Cd对催化剂物理化学性能的影响。同时,在固定床微型反应器上考察了不同催化剂的脱硝性能。结果表明：Cd会降低催化剂的比表面积。相比V-Mo/Ti催化剂,V-Mo-Cd/Ti催化剂上的V⁵⁺物种减少,V⁵⁺/(V³⁺+V⁴⁺+V⁵⁺)比率降低。此外,Cd还会造成催化剂的O_α/(O_α+O_β)比率和表面酸量的降低。因此,V-Mo-Cd/Ti催化剂的脱硝活性低于V-Mo/Ti催化剂。通过将V-Mo/Ti催化剂中MoO₃的质量分数由3%提升至5%,可以有效减小Cd对催化剂的负面影响。     

温度与氧气浓度对NH3还原NO特性耦合影响研究

为揭示烟气温度和氧浓度对NH₃还原NO过程的影响，通过对3种典型氮氧化物机理模型的对比与验证，选取Glarborg1998机理模型对不同温度(800～1 600℃)及O₂浓度下NH₃还原NO反应进行化学反应动力学研究.结果发现：在一定O₂浓度条件下，NH₃还原NO过程仅在一定温度窗口内才能获得较高的脱硝效率，这主要是由于H能与O₂反应生成O、OH以促进NH₃分解生成NH₂，保证NH₂还原NO；温度过高会促进NH₂氧化，导致脱硝效率降低.高温条件下O₂浓度降低时，虽然抑制了OH基团的形成，但H与CO₂、H₂O反应生成OH的反应速率明显增大，促进了NH₂的生成及其对NO的还原；同时，O₂浓度降低也抑制了NH₂氧化生成NO的反应，使得高温还原性气...     

炭基催化剂低温烟气脱硝技术的研究

在实验室环境下对活性焦进行了脱硝性能测试及本征动力学研究,分析了氧体积分数、水分、氮氨比对活性焦脱硝效率的影响,对活性焦脱硝技术的机理进行了探索.结果表明:脱硝效率随着氧体积分数的增大而提高,当氧体积分数增大到8%时,脱硝效率达到较高值,随后再增大氧体积分数,脱硝效率基本不再提高;水的存在对活性焦脱硝具有抑制作用;提高氨气的量并不能很好地提高活性焦脱硝效率,反而会造成二次污染,氨氮比的最佳范围为1.1~1.2.     

SNCR脱硝总包反应动力学模型研究

为与复杂实际流动模型结合并适应炉膛燃烧模拟计算,需要建立简化的能准确反映NO还原过程的SNCR总包反应动力学模型。不同于实验数据直接拟合方法,采用遗传算法,通过比较总包反应模型与详细机理模型的计算结果,得到了优化的总包反应动力学参数。在不同反应停留时间、不同NSR和不同温度(800～1 400 K)下利用总包反应动力学模型进行计算。结果表明:总包反应模型能够准确预测NO还原反应温度窗口、脱硝效率和氨的摩尔分数的变化规律,也能够预测停留时间和NSR对脱硝效率及氨逃逸的影响,具有较好的适用性;预测停留时间为0.3 s时最低NO摩尔分数出现在1 225 K的温度下,最佳脱硝效率约为80%;当温度为1 193 K且氨氮比为1.5、反应时间为0.1 s左右时,反应体系中NO物质的量浓度就已降为初始浓度的50%以下;当反应时间延长到0.6 s时,脱硝率几乎达到最大值,停留时间超过0.6 s之后NO摩尔分数降低不明显。     

O2/CO2/H2O气氛下CO燃烧机理的分子动力学模拟研究

采用反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟方法研究了O₂/CO₂/H₂O气氛下CO的燃烧。结果表明：根据化学平衡原理,高浓度CO₂抑制CO的氧化,同时CO₂在高温下参与反应CO₂+H—→CO+OH,进一步抑制CO氧化。在较低温度条件下,较高浓度H₂O的三体效应显著,抑制了CO氧化。另一方面,在较高温度条件下,H₂O参与的H₂O+H—→H₂+OH和H₂O+O—→OH+OH反应占据其化学作用的主导地位,进而促进CO氧化。随着O₂浓度的增加,CO的氧化速度加快。     

生物质炭再燃脱硝特性的试验研究

以木片炭和木屑混合物(WCC)、稻秆(RS)、桑树枝炭(MBC)和竹炭(BMC)为原料,利用携带流再燃脱硝试验装置,在NO初始体积分数为1×10-4～3×10-4条件下,研究了生物质炭再燃脱硝特性,分析了再燃燃料种类、再燃燃料粒径、再燃区反应温度t2、停留时间τ等因素对再燃脱硝效率的影响.结果表明:对于4种试验用生物质,WCC再燃脱硝效果最好,其脱硝效率为63.4%,RS和BMC次之,MBC没有脱硝效果;随着再燃燃料粒径的减小,再燃脱硝效果趋好;随着NO初始体积分数的减小,再燃脱硝效率降低,当NO初始体积分数低于1×10-4时,RS再燃脱硝效率反而升高;当t2=950～1 250℃时,WCC再燃脱硝效率随再燃区温度的升高而提高;在τ=0.4～0.8s时,随着τ的缩短,生物质再燃脱硝效率下降,当τ=0.4s时,再燃脱硝效率小于10%.为了保证一定的再燃脱硝效率,建议WCC再燃区反应温度和停留时间分别保持在1 150℃和0.8s.     

选择性非催化还原（SNCR）脱硝反应影响因素的探索与研究

以氨气作为还原剂,在管壳式反应器中考察了温度、一氧化氮起始质量浓度、氧气质量分数及氨氮摩尔比对选择性非催化还原反应的脱硝效率以及氨逃逸的影响,为垃圾焚烧发电项目中脱硝工艺提供一定的参考依据。试验结果表明:在875～1 000℃,可得到最佳的反应温度窗口;一氧化氮起始质量浓度、氧气质量分数对脱硝反应的影响较小;当氨氮摩尔比为1.5:1时,脱硝反应效果较好。     

循环流化床锅炉原位脱硝技术工业应用试验

通过向循环流化床锅炉加入脱硝催化剂,利用炉膛内部存在的还原性气氛,在炉膛内部将烟气中的NO催化还原成N₂,实现炉内原位脱硝。工业应用试验结果表明：通过向某循环流化床锅炉炉膛投加CFB-DeNO_x脱硝催化剂,可有效降低炉膛内烟气中NO_x浓度。当锅炉内脱硝催化剂藏量占锅炉床料总量的5%(质量分数)时,锅炉中NO_x浓度降低55.0%～70.2%,可减少后部SNCR脱硝单元负荷85%,减少臭氧催化氧化脱硝单元负荷30%。投加脱硝催化剂后,飞灰中含碳量有所降低,表明脱硝剂对锅炉热效率无负面影响,且有利于提高燃料燃烧效率。加入脱硝催化剂后,锅炉运行正常;SO₂含量、石灰石用量随燃煤硫含量在正常范围内变化,烟囱出口SO₂含量低于5mg/m³;表明脱催化剂对锅炉运行和SO₂排放没有负面影响。     

H2O和SO2对钙循环捕集CO2碳酸化过程协同效应的研究

采用自制恒温热重系统研究了H₂O和SO₂对钙循环捕集CO₂的协同效应,并结合吸收剂的孔径进行了机理分析。结果表明：气氛中的H₂O加速了碳酸化快速反应阶段的反应速度,改善了CaO颗粒的孔结构,从而提高了碳酸化转化率;气氛中的SO₂阻碍了CO₂的捕集,使碳酸化转化率下降,且随循环进行碳酸化转化率下降更加明显;当H₂O和SO₂协同作用于碳酸化过程时,钙循环特性受H₂O和SO₂的协同效应影响：加入0.05%体积分数的SO₂后,当H₂O体积分数从0%增加至20%时,吸收剂孔容积逐步上升,CO₂捕集能力得到改善;加入10%体积分数的H₂O后,当SO₂体积分数从0%增加至0.1%时,吸收剂孔隙堵塞更加严重,CO₂捕集能力下降,但是相较于无H_2<...     

选择性非催化脱硝不同还原剂的比较试验研究

SNCR(选择性非催化还原)过程试验是在CRF(Combustjon Research Facility)试验装置上进行的.使用尿素、氨水、(NH4)2CO3、NH4HCO3还原烟气中的NOx,通过雾化喷嘴在CRF炉膛内喷入还原剂.试验结果表明,对于所使用的还原剂随着NH3/NO摩尔比的增加,NO还原效率逐渐提高;对于尿素、氨水、(NH4)2CO3等还原剂,氨氮比为1～2.5,脱硝效率分别为65％～89％、62％～86％、45％～84％;对于NH4HCO3,氨氮摩尔比0.8～1.5,脱硝效率为46％～73％.不同还原剂的温度窗口不同,适宜尿素进行SNCR过程的反应温度最高,氨水最低.     

选择性非催化脱硝反应等温过程的实验研究

为促进工程中选择性非催化法脱硝系统的优化,有效控制燃煤电厂NO_x排放量,通过建立完善的选择性非催化脱硝(SNCR)反应等温实验系统,研究了反应温度、混合时间和O_2体积分数对SNCR过程的影响.结果表明:在973~1 373K内,随反应温度的升高,脱硝效率先升高后下降,1 173K为最佳脱硝温度,此时脱硝效率达到92.9%;混合时间缩短可有效提高脱硝效率,特别是当温度高于1 203K时,随着混合时间的缩短,脱硝效率明显提高;O_2体积分数的增加在温度低于1 148K时促使脱硝效率升高,而在温度高于1 148K时会导致脱硝效率降低.     

不同燃烧气氛条件下SCR烟气脱硝性能实验研究

以淮南烟煤为例,经计算得到富氧、O_2/CO_2以及空气燃烧条件下的烟气成分,通过模拟不同烟气成分,在实验室活性测试平台上研究了氨氮比α、温度(表征反应速率常数k)、表观速度(表征停留时间τ)、入口NO初始的质量浓度CNO以及烟气成分中H_2O和O_2对SCR催化剂脱硝性能的影响。结果表明:相同实验工况下,与空气气氛相比,富氧和O_2/CO_2气氛下SCR烟气脱硝效率降低了8%;不同气氛下,随氨氮比、温度的增加,脱硝效率增长,且增长速率逐渐降低;表观速度增加时,脱硝效率减小,且减小速率也逐渐减低; CNO减小时,脱硝效率仅变化了1%左右;烟气中H_2O和O_2也会影响脱硝性能,但均与烟气中的CO_2无关。     

燃煤机组选择性催化还原脱硝特性试验

针对某1 000MW超超临界机组的选择性催化还原反应系统,采用数值计算与试验结合的方法研究了该机组选择性催化还原脱硝的性能。建立了燃煤机组燃烧后脱硝系统液氨蒸发器蒸汽质量流量模型;研究了脱硝效率对NH_3质量流量和蒸汽质量流量的影响,入口NO质量浓度对脱硝效率的影响,以及NH_3与NO_x物质的量比、氧气体积分数和反应温度对脱硝效率和SO_2/SO_3转化率的影响。结果表明:脱硝的温度范围为360～370℃,最佳反应温度为367℃;当脱硝效率为80%时,NH_3质量流量和蒸汽质量流量分别为446kg/h和275kg/h;脱硝效率随入口NO质量浓度的升高而提高;当NH_3与NO_x物质的量比为1时,脱硝效率为95.3%,为保证脱硝效率及氨逃逸率,NH_3与NO_x物质的量比应控制在1～1.2;随着氧气体积分数的提高,脱硝效率降低,而SO_2/SO_3转化率增大。