Cu~(2+)掺杂g-C_3N_4光催化降解甲基橙研究

g-C_3N_4是很有前景的非金属光催化剂之一,但其存在光生电子-空穴复合较严重、光催化效率较低等缺点,严重影响了g-C_3N_4在光催化领域内的应用,对其改性,提高光催化效率,就变得尤为迫切。利用微波合成法将Cu~(2+)掺杂于g-C_3N_4中制备Cu~(2+)/g-C_3N_4,并采用X射线衍射分析、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、比表面吸附等对其进行了表征,并选用偶氮染料甲基橙为目标污染物来衡量Cu~(2+)/g-C_3N_4降解有机污染物的能力。结果发现,微波合成法成功将Cu~(2+)掺杂于g-C_3N_4中,用Cu~(2+)/g-C_3N_4做光催化剂经过6h反应后,对MO降解率提高14%,达到86%,说明Cu~(2+)掺杂g-C_3N_4确实能提高氮化碳降解有机污染物的能力,具有潜在的应用价值。     

g-C_3N_4/BiFeO_3复合可见光催化剂的制备及其光催化性能

采用微波溶剂热法和简单的固相热分解反应成功制备了g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3复合可见光催化剂,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射光谱仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术对所制备的催化剂进行了表征。结果显示,复合可见光催化剂保持BiFeO_3的钙钛矿结构,g-C_3N_4/BiFeO_3只是复合在BiFeO_3的表面,没有改变BiFeO_3的晶体结构;UV-Vis DRS测试显示,g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3的吸收带边发生了红移,可见光吸收能力得到提升。g-C_3N_4/BiFeO_3和BiFeO_3形成的异质结结构,很好地抑制了光生电子-空穴对的复合率;以罗丹明B为目标降解物,研究了催化剂的可见光催化性能。结果表明,g-C_3N_4/BiFeO_3和BiFeO_3的复合可以显著地提高催化剂的可见光催化活性;在g-C_3N_4/BiFeO_3的掺入量为15%时,g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3对罗丹明B的可见光催化降解率可以达到93.62%。     

纤维负载g-C3 N4复合光催化剂的合成及其光催化性能研究

以三聚氰胺为原料合成了质子化g-C_3N_4,并将其沉积到改性芳纶纤维上,对复合催化剂进行SEM、XRD、FT-IR等表征,结果表明质子化g-C_3N_4成功负载到改性纤维表面。光催化降解亚甲基蓝实验结果表明,75 min内可以将亚甲基蓝降解完全,具有较好的光催化性能。重复性实验表明g-C_3N_4/芳纶催化剂具有很好的稳定性和循环性。     

质子化氮化碳的制备及其复合材料的光催化性能

分别采用硫酸、盐酸和硝酸对尿素热解得到的体相块状石墨相氮化碳(g-C_3N_4)进行质子化改性,超声剥离得到氮化碳纳米片,考察3种质子化氮化碳纳米片对亚甲基蓝染料的光催化降解性能,利用XRD、FT-IR、SEM、BET、UV-DRS、UV-VIS等对其结构、形貌、比表面积、禁带宽度进行分析。结果表明,硫酸改性后的g-C_3N_4比表面积最大(60. 9 m~2·g~(-1)),亚甲基蓝降解效果最好,降解率为46. 7%,相比于体相块状g-C_3N_4的29. 2%提高了17. 5个百分点。以硫酸质子化改性的g-C_3N_4为前驱体,采用搅拌法制备得到质子化g-C_3N_4/石墨烯复合材料,其光催化降解亚甲基蓝的降解率为81. 7%,较硫酸质子化g-C_3N_4提高了35. 0个百分点。     

双助剂修饰WO_3/g-C_3N_4及其光催化性能研究

采用光沉积法分别将Ag和MnOx有选择地负载到WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂的g-C_3N_4和WO_3表面,制备出双助剂共同改性的Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂,通过XRD、TEM、FT-IR、DRS对样品进行表征,考察了Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4在光催化降解罗丹明B(RhB)溶液的光催化活性。结果表明,Ag沉积在g-C_3N_4表面,MnOx沉积在WO_3表面,有效地促进了光生电子和空穴的分离,在光催化降解测试中,Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4的降解速率是WO_3/g-C_3N_4的1. 87倍,且比负载单助剂的WO_3/g-C_3N_4NS和浸渍法制备的复合光催化剂降解速率更高。     

CuPc/g-C3N4的制备和光催化降解2,4-二氯苯酚性能研究

2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)对人体有较强的毒性和致癌性,寻找合适的催化剂对其进行光催化降解是非常有意义的。g-C_3N_4作为新兴光催化材料对2,4-DCP有一定降解性能,但有待提升。本文引入酞菁铜(CuPc)构建和制备了CuPc/g-C_3N_4复合光催化剂,g-C_3N_4分别与3%、6%、9%、12%CuPc复合后,光催化降解2,4-DCP的性能都有所提升,其中9%CuPc/g-C_3N_4具有最好的2,4-DCP光催化降解率,有望成为新型的2,4-DCP高性能光催化降解剂。     

Fe~(3+)/g-C_3N_4光催化降解罗丹明B研究

罗丹明B是一种具有致癌、致突变等作用的难降解的工业污染物,如何高效地降解罗丹明B具有很重要的现实意义。本研究通过模板法和高温法配合制备Fe~(3+)/g-C_3N_4,采用X射线衍射分析、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱等对其进行了表征,并以Fe~(3+)/g-C_3N_4为催化剂光催化降解罗丹明B。结果发现,该法成功制取了Fe~(3+)/g-C_3N_4,其对罗丹明B的降解效率较g-C_3N_4提高3.8倍,经过60min反应,98.3%罗丹明B被降解,说明Fe~(3+)/g-C_3N_4能有效地光催化降解罗丹明B,具有潜在的应用前景。     

模板法合成g-C_3N_4光催化降解甲基橙研究

g-C_3N_4具有2.7 eV的禁带宽度、光能利用率高、对热和化学稳定性好、原料廉价易得,合成简单可靠等特点而被认为是较好的光催化剂之一,以g-C_3N_4为催化剂利用太阳能降解污染物对解决环境问题具有重要意义。本文以SBA-15为模板通过热分解制备g-C_3N_4,并采用X射线衍射分析、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱等对其进行了表征,并选用偶氮染料甲基橙为目标污染物来衡量g-C_3N_4降解有机物污染物的能力。结果发现,模板法能成功制备g-C_3N_4,使用经过4h光催化反应后,MO降解率可达到72%,说明该g-C_3N_4具有较强的降解有机物污染物能力,具有潜在的应用价值。     

CDs/ZnO/g-C3N4三元组分协同作用促进光催化降解染料

以尿素、醋酸锌、柠檬酸为主要原料,采用浸渍-热聚合法分别制备了ZnO/g-C_3N_4和CDs/ZnO/g-C_3N_4复合材料,考察了2种催化剂在可见光下对罗丹明B的光降解效率。利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、FTIR对催化剂进行了表征和评价。结果表明:石墨相氮化碳(g-C_3N_4)呈片状,ZnO呈棒状,碳点(CDs)平均直径约为10 nm,呈单分散排布,分散性较好;且CDs/ZnO/g-C_3N_4仍保持石墨相g-C_3N_4的晶型结构,三元组分相互协同作用使CDs/ZnO/g-C_3N_4在可见光下,光照时间为210 min,对质量浓度为8 mg/L的RhB溶液表现出优异的光催化性能,其降解罗丹明B的效果优于单体g-C_3N_4、ZnO及ZnO/g-C_3N_4,降解率可达到70%左右。     

草酸增效掺铁石墨相氮化碳的光催化性能

以硝酸铁和三聚氰胺为原料,制备了掺铁石墨相氮化碳(Fe-C_3N_4)。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X光电子能谱和紫外可见光漫反射光谱对催化剂形貌和理化性质进行了表征。结果表明,铁掺杂改变了g-C_3N_4材料的能带结构,增加了g-C_3N_4对可见光的吸收范围。草酸能够有效提高Fe-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝过程的降解率,2 h内降解率达到98.9%,分别是单独g-C_3N_4、Fe-C_3N_4和草酸加g-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝的2.98、2.16和1.81倍。自由基捕获实验证明空穴和HO~·在脱色过程中起到主要作用。     

掺杂石墨相氮化碳高通量芳香聚酰胺超滤膜制备

以聚间苯二甲酰间苯二胺(PMIA)为膜材料,石墨相氮化碳(g-C3N4)为添加剂,通过相转化法制备了PMIA/g-C3N4超滤膜。分别探讨了不同添加量的g-C3N4对超滤膜的水通量、分子截留性能等影响。结果表明,与不含gC3N4的超滤膜相比,改性后的超滤膜的结构和性能发生了显著变化,添加一定比例的g-C3N4纳米粒子可以有效增加膜的通量和亲水性,但过量的添加会影响膜的分离性能。研究发现,当添加的g-C3N4的量相对于PMIA的质量分数为5%时,膜的整体性能最佳,此添加量的膜的纯水通量达到了542 L/(m^2·h),截留分子量Mm为133.3×10^3,表面纯水接触角为48.36°,孔隙率为67.10%,裂解温度为360℃。     

插层法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其对罗丹明B的光催化机理研究

伴随着印染行业的快速发展,部分含有罗丹明B(RhB)的染料废水未经处理便被排出.因RhB较难自然降解,对环境造成了恶劣的影响.本文通过置换插层-煅烧法制备出g-C3 N4/高岭石复合材料,在恒温模拟太阳光催化系统下,研究了复合材料对RhB的光催化性能,并探讨其催化机理.结果表明,随g-C3 N4含量递增的复合光催化材料1g-C3 N4/K、2g-C3 N4/K、3g-C3 N4/K、4g-C3 N4/K和5g-C3 N4/K的催化性能呈先升后降的趋势,4g-C3 N4/K催化效果最好,光照6 h对RhB的降解率可达73％.进一步研究提出g-C3 N4/高岭石复合光催化材料的催化机理为光照激发复合光催化剂,产生具有较强氧化还原能力光生载流子空穴对,其可与RhB发生反应,使之氧化成小分子碳氢化合物或被矿化成二氧化碳和水.所制备的高岭石负载石墨相氮化碳光催化材料具有较好的亲水性,使得复合材料在染料溶液中有较好的分散性,有利于光催化过程的进行,有效实现了对RhB的光催化降解.     

Zr掺杂g-C3N4光催化降解有机污染物

以盐酸胍为前驱体，硝酸锆为锆源，通过热聚合法制备了Zr掺杂的Zr/g-C3N4光催化剂。运用XRD、SEM、UV-Vis DRS、PL、XPS、BET等手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征分析。结果表明：Zr掺杂改性的Zr/g-C3N4光催化剂拓宽了可见光的吸收，增大了比表面积，且降低了光生电子-空穴的复合率，具有较好的光催化活性。可见光照射下，在60 min内，5Zr/g-C3N4对罗丹明B（RhB）的光催化降解率达99.29%，光催化降解过程符合一级动力学方程，其速率常数k= 0.08647 min-1，是纯g-C3N4的8.3倍。捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为超氧自由基，并推测了可能的反应机理。     

类石墨氮化碳及其MCA杂化物的合成与阻燃

采用三聚氰胺作为原料,通过梯度加热制备了类石墨氮化碳(g-C3N4),再以三聚氰胺、氰尿酸和自制g-C3N4合成了三聚氰胺氰尿酸杂化物(CNMCA)。采用FTIR、XRP和TDA对g-C3N4和CNMCA的结构与热性能进行了表征。将CNMCA应用在聚酰胺6中制备了阻燃复合材料,同时,采用垂直燃烧和极限氧指数法分析了阻燃效果。结果表明,g-C3N4具有较高的热稳定性,其热失重5%(T-5%)的温度高达544.9℃。另外,g-C3N4的杂化不同程度地提高了MCA的热稳定性。当杂化比例为30%时,CNMCA的T-5%由345.5℃提升到352.3℃,在600℃下的残余质量由0.43%显著提升到23.45%。CNMCA的阻燃性能比MCA更佳,当添加到10%CNMCA30时,试样燃烧时的熔滴已无法使脱脂棉被引燃,因此,阻燃等级从UL94 V-2提升到UL94 V-0级,极限氧指数也从27.8%提升至31.3%。     

花簇状g-C3N4/Bi2MoO6微球的制备及光催化降解模拟染料废水

以酵母为生物模板，通过水热-牺牲模板法制备得到了花簇状g-C3N4/Bi2MoO6复合微球，利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、DRS、光电流响应以及氮气吸附-脱附等手段对样品的晶体结构、微观形貌、光吸收和比表面积等性能进行表征，并对样品可见光催化降解亚甲基蓝（MB）模拟染料废水的性能和机理进行探讨。实验结果表明：水热-牺牲模板法可实现g-C3N4与Bi2MoO6在生物模板表面的成功复合，样品分散性良好，微球直径约为8μm，表面呈花簇状，比表面积达11.6007m2/g。在可见光下复合微球对亚甲基蓝模拟染料废水表现出较高的光催化降解活性，当催化剂添加量为1g/L，可见光照射120min后，初始浓度为15mg/L的亚甲基蓝废水降解率高达96%以上。机理分析证实花簇状复合微米球表面g-C3N4与Bi2MoO6形成的Z型异质结有效降低了电子-空穴的复合率，显著提升了对模拟染料废水的可见光催化性能。     

新型g-C3N4/CuS复合材料的制备及光催化研究

一步水热法合成CuS修饰的石墨相氮化碳(g-C3N4/CuS)复合光催化剂,通过FE-SEM、XRD、FTIR、UV-Vis-DRS等手段对其进行了表征,利用Cr(VI)溶液考察了g-C3N4/CuS在可见光下的光催化还原性能.实验结果表明,g-C3N4/CuS复合光催化剂的光催化活性明显优于单一的g-C3N4和CuS.可见光照射下,180 min内Cr(VI)的去除率可达70％以上.CuS的引入不仅扩宽了g-C3N4的可见光吸收范围,而且降低了g-C3N4光生电子和空穴的复合率,从而显著提高g-C3N4的光催化活性.该复合材料的催化活性受溶液的pH值影响较大,酸性条件下更有利于光催化反应的进行;共存低浓度腐殖酸对Cr(VI)的去除没有显著影响.g-C3N4/CuS具有良好的可见光催化活性,可用于废水中Cr(VI)的光催化还原去除.     

g-C3N4/CQDs光催化材料的制备及性能

采用高温热解法制备了石墨相氮化碳(g-C_3N_4),将其与碳量子点(CQDs)进行水热复合,得到g-C_3N_4/CQDs复合光催化剂。采用SEM、TEM、FTIR、XRD、UV-Vis/DRS、XPS、N2吸附-脱附等温线手段对制备的复合光催化剂进行了表征,以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,考察了g-C_3N_4/CQDs的可见光催化活性及稳定性。结果表明:与g-C_3N_4相比,g-C_3N_4/CQDs对可见光吸收强度增加,同时其吸收波长向可见光区发生红移;当CQDs含量为1.5%(以g-C_3N_4质量为基准)时,所得g-C_3N_4/CQDs光催化材料的催化活性最佳,其对Rh B的光催化降解率是54.5%,是g-C_3N_4光催化降解率的1.38倍,化学反应动力学拟合相关系数R2=0.9982。且g-C_3N_4/CQDs循环使用3次后,其催化降解率仍保持在50%以上。光催化机理研究表明,空穴(h+)、超氧阴离子自由基(·O2–)、过氧化氢分子(H2O2)和羟基自由基(·OH)都是光催化过程中的主要活性物种,四者氧化作用大小依次为:h+·O2– H2O2·OH。     

g-C3N4制备方法及其光催化性能提升途径的研究进展

聚合物半导体g-C3N4因较窄带隙、稳定性高、成本低等特点而在污染物降解和清洁能源生产方面引起了广泛关注。但纯g-C3N4光催化剂电荷分离率低、电荷重组率高等缺点导致其光催化能力不理想,因此改善g-C3N4的光催化性能是目前光催化领域的研究热点。通过构造异质结、元素掺杂等改性手段制备的g-C3N4基光催化剂增强了对可见光的吸收,光催化能力强,拥有较好的工业应用前景。本工作首先简单介绍了g-C3N4基光催化剂的研究现状,其次概述了其制备方法的研究现状并介绍了几种制备g-C3N4工艺及特点,说明了应用不同制备工艺时应注意的问题。此外对其光催化性能提升途径的机理进行阐述,并且指明了发展方向,最后进行总结和展望。在后续研究中,若能有效结合材料科学与环境科学的优势,开发结构稳定和光催化性能优异的g-C3N4基光催化复合材料对提高其实际价值具有重要意义。     

CDs/ZnO/g-C3N4三元组份协同作用促进光催化降解染料

采用浸渍-热聚合法制备CDs/ZnO/g-C3N4复合材料，考察其对罗丹明B的光降解效率。利用 XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、FI-IR等手段对催化剂进行表征和评价。结果表明：CDs/ZnO/g-C3N4仍保持石墨相g-C3N4的晶型结构，三元组份相互协同作用使CDs/ZnO/g-C3N4表现出优异的光催化性能，其降解罗丹明B的效果优于单体g-C3N4、ZnO及ZnO/g-C3N4，脱色率可达到70%左右。     

Porous g-C3N4 with enhanced adsorption and visible-light photocatalytic performance for removing aqueous dyes and tetracycline hydrochloride

Porous g-C_3N_4samples were obtained by simply calcining bulk g-C_3N_4in static air in a muffle oven.The photocatalytic performance of these samples was evaluated through the removal of aqueous organic dyes(methylene blue and methyl orange)and tetracycline hydrochloride under visible-light irradiation(λ420 nm).Compared to bulk g-C_3N_4,porous g-C_3N_4exhibited much better capability for removing these contaminants,especially under visible-light irradiation,due to the enlarged specific surface area and more efficient separation of photogenerated charge carries.In particular,porous g-C_3N_4obtained by calcining bulk g-C_3N_4in air at 525°C showed the highest visible-light-driven catalytic activity among these samples.Superoxide radical anions(·O_2~-)were found to be the primary active species responsible for photodegradation.