252Cf生产关键技术及展望

²⁵²Cf是一种重要的超钚元素,可用于核反应堆启动、中子照相、中子活化分析、地质勘探等核技术应用及基础科研,目前世界上只有美国和俄罗斯具备²⁵²Cf生产能力。本研究对²⁵²Cf基本性质、国外²⁵²Cf生产现状进行介绍,提出²⁵²Cf生产需攻克的关键技术。     

237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验

本文介绍了237Np、238Pu和241Am在包气带黄土中迁移的模拟实验方法和结果.实验土柱尺寸为φ280 mm×1200 mm,示踪源层由示踪核素的硝酸盐溶液与石英砂(40～80目)混合后风干形成,尺寸280 mm×5 mm,核素迁移实验在喷淋(5.5～5.6 mm/d)条件下进行.对于237Np在土柱内垂向分布和迁移速度,实验期间用γ谱仪进行柱外直接测量.同时在实验进行1073 d和665 d后分别对1#和2#土柱中的237Np、238Pu和 241Am进行解体取样测量.经1073 d,237Np、238Pu和241Am在1#柱内比活度峰位分别向下迁移3.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为3.03×10-3、2.33×10-4和2.33×10-4cm/d.经665 d后2#柱内三种核素比活度峰位分别向下迁移1.25、0.25和0.25 cm,其平均迁移速度分别为1.88×10-3、3.76×10-4和3.76×10-4cm/d.237Np、238Pu和 241Am三种核素的比活度分布质心在1#和2#柱内分别向下迁移2.79、0.73、-0.09 cm和1.48、0.41、-0.27 (1073 d)和2#(665 d)柱内 237Np、 238Pu和 241Am垂向扩散参数σx(t)分别为1.29×10-3、9.86×10-4、5.03×10-4和2.00×10-3、2.12×10-3、1.08×10-3 #cm;在1cm;其延迟系数分别为1.03×103、3.93×104、3.18×104和1.17×103、4.25×103、6.45×103.由于石英砂和黄土是两种不同介质,在示踪源层处核素比活度分布呈现"低谷"现象.     

238Pu溶液α吸收剂量率的测定

为了了解α粒子对无盐试剂的辐解效应,需要确定α辐解源的辐照剂量率。采用硫酸亚铁剂量计(Fricke)测定了²³⁸Pu溶液的α吸收剂量率,求得单位浓度²³⁸Pu的剂量率为40.0~43.1 Gy•L/（g•min）;按照²³⁸Pu α粒子的能量计算,质量浓度为1 g/L的²³⁸Pu溶液每分钟吸收的能量为32.58 J/min, 即32.58 Gy•L/(g•min),计算值和理论值偏差为23%~33%,此与α辐解测定难度和实验环境有关。     

新型熔盐快堆中辐照熔盐靶件生产238Pu的物理分析

以氯化物熔盐为靶基质对新型熔盐快堆中²³⁸Pu的生产进行了分析,使用SCALE6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1）程序,对比了不同靶基质与靶件半径在²³⁸Pu生产中²³⁷Np的转换率与利用率,分析了反射层的能谱分布、不同位置辐照孔道的²³⁷Np反应截面、靶件插入对堆芯反应性的影响以及生成²³⁶Pu杂质浓度,并计算了²³⁸Pu的纯度及产量随辐照时间的变化。结果表明:NpCl₄纯盐靶基质的²³⁷Np转换率较高,减小靶件半径可提高²³⁷Np利用率;远离堆中心位置的辐照孔道热中子份额较高,且靶件插入对堆芯反应影响较小;辐照孔道内靶件的²³⁶Pu浓度可减小至1×10^-7以下,²³⁸Pu纯度超过98%;当辐照周期为40 d时,     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1%;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

~(238)Pu的辐照生产及制备

介绍237Np靶件堆内辐照生产238Pu的途径及其相应物理过程。从237Np靶件几何设计、辐照靶件中237Np装量、238Pu产量及236Pu相对含量随时间的变化、238Pu辐照生产实验测量结果等方面分析了238Pu辐照生产技术,简单介绍靶件辐照后的化学分离提纯、238Pu粉末和热源制作等工艺过程。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6％和98.0％;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10_3。     

大量~(238)Pu中微量~(237)Np的测定

一、绪言关于镎的分析方法,国内外都进行了大量的工作,报道的文献也很多[1—3],而经常采用的有:(1)放化测量法,这是最常用的一种方法,尽管~(237)Np的比放比较低(1.56×10~3衰变/μg·min),但计数法还是比化学法,化学光谱法灵敏。(2)分光光度法,此法虽然比放化测量灵敏度稍低,但是在含镎的样品中,往往总是伴随有其它α放射性元素,而这些杂质元素比放经常比镎要强得多,因此采用α计数法测量镎时,对其它杂质要求有很     

252Cf自发裂变n/γ TOF和TCC谱的MC模拟

时间关联符合法是主动法测量裂变材料特征信息的有效方法之一。首先使用MCNP程序模拟了单个BC-501A液体闪烁体探测器探测252Cf自发裂变n/γ飞行时间谱,模拟谱与实测谱符合很好;在此基础上,模拟了两个BC-501A探测器探测252Cf自发裂变n/γ时间关联符合谱。结果表明,n/γ时间关联符合谱包含了n-n、γ-γ、n-γ和γ-n符合成分。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉-土壤体系的野外迁移试验方法和结果.将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层,埋置在黄土包气带试验坑50 cm深处进行实验.在喷淋降水(5 mm/h×3 h/d)和天然降水两种条件下,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中,三年的野外迁移试验结果显示,四种核素均看不出明显迁移.经过1 100多天,每种示踪剂迁移距离都在1 mm范围内.每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的5%左右,95%左右的核素仍存留在示踪源层内.尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异.核素在水泥砂浆粉中近1 100天野外实验期间迁移不到1 mm,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用.     

237Np,238Pu,241Am和90Sr在中国和日本膨润土中迁移的野外试验

从1997年6月25日到2000年7月11日在中国辐射防护研究院试验场，在天然降雨和人工喷淋（15mm/d）两种条件下，在包气带黄土中进行了²³⁷Np,²³⁸Pu,²⁴¹Am和⁹⁰Sr在中国膨润土和日本膨润土中迁移的野外试验。试块由膨润土和砂子以质量比为15∶85组成，试块大小为150mm×150mm。试验结果表明，在两种条件下，核素在两种膨润土试块中分布状态和变化趋势相似，²³⁸Pu和²⁴¹Am在3a内没有明显移动，²³⁷Np和⁹⁰Sr在天然降雨条件下，分布曲线有所展宽；在人工喷淋条件下经1106d后，²³⁷Np和⁹⁰Sr在试块内分别向下迁移15mm和20mm，呈现出扩散为主的迁移。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中迁移行为的野外试验研究

本文介绍了^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、水泥砂浆粉)中迁移行为的野外试验的方法和结果。在包气带黄土和工程屏障材料中的迁移试验是在天然和喷淋(15mm／d)两种条件下进行的，含水层迁移试验包括核素在用未扰动含水介质填装的组件试验与核素在未扰动含水介质中的示踪试验。经过3年试验，核素在天然条件下的包气带黄土中以及无论在天然还是喷淋条件下的工程屏障材料中，示踪剂未见明显迁移(即未迁移出示踪源层外)；在喷淋条件下，在包气带黄土中通过石英砂示踪源层^90Sr(质心)向下迁移2．7cm，通过示踪源层外边缘上的黄土向下迁移13cm(峰位)；^237Np、^238Pu、^241Am未见明显迁移。发现石英砂做示踪剂载体对黄土非饱和水有屏流作用，影响核素迁移，以石英砂和黄土做载体的对比实验证实了这一点。^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在未扰动含水层介质示踪试验中经1023d未见明显迁移，仍在示踪源点。含水层组件试验中^238Pu和^241Am未见明显迁移，在组件8(面源)中，^237Np向后迁移0．95cm，^90Sr(质心)迁移4．7cm。试验结果还表明，核素在变质水泥和普通水泥中迁移(3年)规律未见明显差异。     

食品中~(237)Np 和~(239)Pu 的同时测定

本文给出了食品中~(237)Np 和~(239)pu 的同时分析方法,该方法用草酸钙浓集,用三正辛胺(TOA)从8N 盐酸体系中萃取,然后电沉积制源,在低本底α谱仪上测定。本方法对~(237)7Np 和~(239)Pu 的全程回收率分别为(80.1±9.6)%、(75.2±7.8)%;灵敏度分别为6.0×10~(-16)、6.1×10~(-16)Ci/g(灰)。本文还给出了五种食品中~(237)Np 和~(239)Pu 的分析结果。     

^252Cf快响应电离室裂变中子、γ飞行时间谱测量

介绍了252Cf快响应电离室裂变中子、γ飞行时间谱的测量系统的组成及工作原理,并给出了测量结果.这个系统测得的中子、γ飞行时间谱,其γ峰的半高宽达到0.9 ns,可应用于探测系统的定时精度测量、n-γ分辨效果的检验等.