氢同位素氘从气相到液相的催化交换实验研究

采用Pt SDB疏水催化剂与亲水填料按1∶4混装进行氘从气相到液相的催化交换实验,研究影响传质单元数及氘转化率的因素。结果表明:为获得较大的传质单元数,需选择合适的操作温度及交换气流速;液体流量增加,转化率提高,但液体流量达到一定程度时,氘转化率几乎不再变化;催化柱长度对氘转化率有较大影响,交换气流速2 m3/h、液体流量1~2 kg/h、45 ℃时,4 m柱长下的氘转化率达到90%。     

水-氢同位素液相催化交换工艺研究

以Pt-SDB为憎水催化剂研究了水-氢同位素液相催化交换工艺，讨论了反应温度、氢气流量、低浓重水流量等工艺条件对催化交换塔传质单元高度(HTU)的影响和反应温度、气液比对催化交换塔阻力降的影响。结果表明：当反应温度为60℃、气液比为1：1时，水-氢同位素液相催化交换工艺是比较适宜的。     

水-氢同位素液相催化交换反应过程

描述了水氢同位素液相催化交换反应的模型,并从动力学和反应过程的角度对模型进行了实验验证。验证结果表明:水氢同位素液相催化交换是一个较复杂的传质反应的串联过程,主要包括汽液相间转化和氢同位素催化交换两个反应。     

Pt-SDB疏水催化剂应用于氢-水同位素交换的实验研究

采用气?液逆流方式对苯乙烯-二乙烯基苯共聚物担载金属铂(Pt-SDB)疏水催化剂应用于HD(g)/H2O(l)体系的氢同位素交换进行了实验室规模的中试实验研究;;对该实验系统和Pt-SDB的催化性能作出了评价;;得出了Pt-SDB的总体积传质系数Kya值和各种工艺条件。实验结果表明:当氢气流速为0.2m/s、温度为65℃时;;Pt-SDB与亲水性金属填料按1∶4的体积比混合装柱的Kya平均值达到41.5mol·m?·s?。     

H-D体系的气液催化交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂与亲水填料混装,考查了氢同位素氘从气、液两相间相互交换过程的影响因素。结果表明:随着天然水流量的增大,开始时催化交换效率增大,而后趋于平稳;在相同的液体流量下,随着气体流量的增大,催化交换效率减小;随着温度的升高,催化交换效率增大;在同一温度下,随着液体流量的增大,气相总传质系数(Kya)没有什么明显的变化,而反应温度对Kya影响显著,高、低气体流速下两者的活化能相差很小。     

Pt-SDB憎水催化剂氢-水液相催化交换工艺研究

研究了以贵金属铂为活性成分、聚苯乙烯 二乙烯基苯为载体的憎水催化剂Pt SDB的氢 水液相催化交换工艺条件 ,讨论了催化剂与亲水填料在催化反应床中的填装方式、填装比例以及反应温度、交换方式等工艺条件对氢 水催化交换反应总体积传质系数的影响。结果表明 :催化剂与填料混合填装时体积比 1∶1和分层有序填装时体积比 1∶4的效果最佳 ,总体积传质系数随反应温度升高而提高 ,交换反应温度以 60℃为宜     

氢同位素催化交换过程影响因素研究

氢-水催化交换反应是研究氢同位素分离的重要手段,对反应过程中各影响因素的研究是氢同位素分离工作中的重要内容。在自行设计的不锈钢催化交换柱中,装填一定体积比的疏水催化剂与亲水填料,进行H-D体系气液催化交换实验。观察反应温度、气液摩尔比、不同原料水氘浓度对传质系数的影响,讨论了气体流速对床层压力降的影响情况。结果表明,不同气液比下,反应温度为45°C时传质系数最高。传质系数随原料水氘浓度(5.05 20.1)×10 3增加而降低,传质系数在0.58 1.17和2.65 3.56随着气液摩尔比而增加,催化交换柱床层压力降随气体流速而增加。研究发现,反应温度、气液摩尔比和氘浓度等因素均会影响氘的传质系数。     

氢-水同位素交换及其应用研究进展

简要介绍了氢气与水之间的氢同位素交换(氢—水同位素交换)的原理和相关理论研究,重点阐述了几种主要氢—水同位素交换工艺的研究和应用进展,并对氢—水同位素交换工艺在氢同位素分离中的应用前景进行了评述。     

水-氢交换氢同位素体系HD/H_2O、DT/D_2O和HT/H_2O分离性能模拟研究

计算模拟应用于氢同位素分离领域,能够方便、快捷地进行工艺条件分析。本工作采用数值模拟的方法对比研究了水-氢催化交换过程中HD/H_2O、DT/D2O和HT/H_2O三种氢同位素体系的分离性能。研究表明:在一定工艺条件下,三种体系均在操作温度为343K时达到最大的分离效果;随着气液比从1.0增大到3.0,最优操作温度均从343K降低到323K,但是在此过程中,HT/H_2O体系的分离效果受温度的影响较小一些;在达到最大分离效果的目标下,HT/H_2O体系需要的理论塔板数比HD/H_2O和DT/D2O体系少,同时,在优化的工艺条件下,三体系气相中氢同位素浓度在交换柱内分布曲线存在一定的差异。     

Pt-Ru疏水催化剂制备及氢-水液相交换催化性能

用乙二醇为还原剂和碳黑分散溶剂,微波快速加热,1～2 MPa压力下制备了Pt/C和Pt-Ru/C催化剂,用XRD、TEM和XPS对其进行了表征.Pt/C和Pt-Ru/C催化剂活性金属平均粒径为1.9～2.0 nm.随Ru的加入,活性金属粒子的面心立方结构逐渐不明显.Pt-Ru/C中Pt以Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)形式存在,Ru以Ru(0)和Ru(Ⅳ)形式存在.再将Pt/C、Pt-Ru/C催化剂与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍,得到疏水催化剂,研究了其对氢-水液相交换反应的催化活性.研究中观察到,Pt中掺入适量Ru可提高单一Pt基疏水催化剂的催化活性.其可能的原因是:水在Pt表面不解离,Pt表面氢气与水间同位素交换通过形成中间体(H2O)nH+(ads)(n≥2)进行,而水在Ru表面会发生解离,Pt-Ru疏水催化剂同时存在另一条反应路径.     

Pt/C催化剂的高压微波法制备及氢同位素交换性能研究

以异丙醇为分散溶剂与还原剂,采用高压微波加热法制备了Pt/C催化剂,研究了不同实验条件对Pt尺寸的影响,利用XRD、TEM对催化剂进行了表征。再将Pt/C催化剂和聚四氟乙烯混合,负载至泡沫镍上得到疏水催化剂,研究其对氢 水液相催化交换反应的催化性能。结果表明：加入保护剂乙酸钠、羟基乙酸钠、柠檬酸氢二钠后,Pt/C催化剂的活性金属团聚现象减少,Pt平均尺寸明显减小（由4.4 nm分别降低到2.3、2.5、2.3 nm）;升温速率对Pt尺寸影响较大,随着升温速率的提高,活性金属Pt的尺寸减小;而pH的变化对Pt粒子的尺寸影响较小。加入保护剂有利于氢 水交换反应的催化剂活性,Pt尺寸为2.3～4.4 nm时,催化剂活性随Pt尺寸减小而提高。     

氢—水液相催化交换法脱氚

对疏水催化剂的设计与制备方法及氢－水液相交换反应过程进行了讨论,并概要评述了以常温氢－水催化交换法进行重水脱氚的液相催化交换（LPCE）及其联合电解的催化交换（CECE）工艺流程。     

氢-水同位素交换反应热力学理论研究

本文采用量子化学从头计算法对氢同位素分子及相应的氢同位素水分子进行了几何结构优化和振动频率计算,得到了6种氢-水同位素交换体系的热力学函数和气相反应平衡常数。研究结果表明:平衡常数的理论计算值与实验结果吻合,在0.1 MPa和283.2~373.2K的反应条件下,HD-H2O体系平衡常数的计算值与实验值间相对偏差小于6%。     

Gaseous Exchange Reaction of Deuterium between Hydrogen and Water on Hydrophobic Catalyst Supporting Platinum

The deuterium exchange reaction between hydrogen and water in the gas phase where the fed hydrogen gas is saturated with water vapor is studied experimentally by use of the proper hydrophobic catalysts supporting platinum. It is found that the activities of those catalysts for this reaction system are very high compared with the other known ones for the systems in which gas and liquid should coexist on catalyst surfaces, and that the apparent catalytic activity becomes larger as the amount of platimun supported on a catalyst particle increases. By analyses of the data the following informations are obtained. The exchange reaction can be expressed by a first order reversible reaction kinetics. The pore diffusion in the catalyst particles has significant effect on the overall reaction mechanisms.     

疏水载体和填料对氢-水液相催化交换床传质性能的影响

以疏水催化剂与填料分层装填催化交换床，研究催化剂的疏水载体、惰性填料及二者的装填比对氢-水液相催化交换床传质性能的影响。结果表明：C-PTFE是适宜的催化剂载体；Al2O3填料床操作弹性差，螺旋填料的床层传质优于θ填料装填的床层；填料用新配制的王水处理后，床层的可操作性和传质性能有较大改善；催化剂与填料的装填比为1：4时，床层传质性能较好。     

氢-水同位素催化交换速率及过程模拟的研究进展

氢-水同位素催化交换在处理ITER聚变堆废水以及核裂变反应堆重水升级方面具有应用前景。该交换过程及核心设备催化交换塔的模型化研究,对工艺和工程优化设计具有十分重要的意义。本文重点介绍了氢-水同位素催化交换过程模拟的研究进展,讨论了同位素催化交换速率的计算方式以及吸收塔模型和滴流床模型在同位素催化交换过程模拟中的应用,探讨了氢-水同位素催化交换过程模拟今后的研究方向。通过各类模型的比较,滴流床模型被认为在催化交换过程模拟中有良好应用前景。氢-水同位素催化交换机理及速率计算方法和催化交换塔模型化等方面有待进一步研究。