中科院合肥所金属锌-空电池自驱动脱盐应用获新进展

正中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在生物质衍生氮掺杂多孔碳作为多功能电极材料在金属锌-空电池自驱动脱盐应用研究方面取得新进展,相关研究发表在Chemical Engineering Journal(Chem.Eng.J.334,1270-1280(2018))上。该课题选择丰富、廉价、可再生的、含天然氮元素的豆荚作为原料,通过KHCO3辅助活化热解的方法制备出具有多级开放孔结构的氮掺杂碳材料(N-doped Porous Carbon,NPC)。再将所得的氮掺杂多孔碳材料进一步进行磺化处理,得到磺酸功能化的多孔碳材料(S-NPC)。通过将     

多孔石墨烯用作丁烷氧化脱氢催化剂

碳材料作为丁烷氧化脱氢催化剂具有活性高、氧化深度可控的优点,具有高比表面积、丰富缺陷结构的多孔石墨烯是碳材料催化剂的理想选择。本文首次将化学气相沉积(CVD)法制备的多孔石墨烯作为催化剂应用于正丁烷氧化脱氢反应过程中。结果表明,多孔石墨烯对正丁烷氧化脱氢反应表现出显著催化活性,相对于碳纳米管,采用多孔石墨烯作为催化剂得到了更高的正丁烷转化率与C4烯烃选择性。当反应温度小于550℃时,C_4烯烃的选择性较高(40%);在550℃时,C4烯烃的收率达到最大值21.1%。在7.5 h的稳定性考察中,多孔石墨烯保持了良好的催化稳定性。反应后多孔石墨烯的表面缺陷度及C=O含量下降,这说明多孔石墨烯表面的C=O键是催化正丁烷氧化脱氢反应的活性中心。     

氮掺杂多孔碳材料的制备及其用于CO2的催化转化

以烟酸为碳源和氮源,氢氧化钾为活化剂,通过高温碳化制备了一种氮掺杂多孔活性碳材料.通过BET、XRD、XPS、SEM和元素分析对催化剂进行表征,结果表明该催化剂具有高比表面积和高含氮量.研究了其在CO2和氧化苯乙烯环加成反应中的催化性能,在无溶剂、温和条件下可高效催化转化CO2,最佳反应条件为1 bar、100℃和8 ...     

氮掺杂多孔碳材料吸附CO_2的研究进展

概括了氮掺杂碳材料的制备方法,总结了各种不同的氮掺杂多孔碳材料以及多元素掺杂碳材料对CO_2吸附性能的最新研究进展,并对氮掺杂碳材料吸附CO_2的未来进行展望。     

Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳的制备及催化性能

多孔碳材料负载过渡金属氧化物因其环境友好、成本低、具有较好的催化性能等优点,被广泛应用于各类有机化学反应中。本文首先制备了Fe_2O_3纳米颗粒/氮掺杂多孔碳催化剂,进而利用Ullmann C-N偶联反应,研究了氮掺杂多孔碳材料载体在催化剂方面的作用,评估了其对不同底物的催化性能,并对其循环使用性能进行了测试。结果表明,Fe_2O_3/氮掺杂多孔碳对Ullmann C-N偶联反应中的几类反应的催化活性较高,可以达到90%以上,且具有较好的稳定性。     

利用杂原子调控纳米碳材料催化剂催化能力的初步探索

纳米碳材料已经成为一类重要的非金属催化剂。通过在纳米碳材料催化剂中引入杂原子可以有效地改变催化剂的性能。通过3个研究实例分别说明了杂原子硼和氮在甲烷部分氧化、氧化脱氢反应中乙烯选择性和乙炔卤化反应中的作用和机理。通过研究表明硼和氮杂原子可以优化纳米碳材料的催化效果,改变催化剂的电子结构和酸碱性,揭示了碳材料与金属催化剂的不同作用机理。当前计算结果可为进一步提高纳米碳材料催化剂催化能力奠定基础。     

利用杂原子调控纳米碳材料催化剂催化能力的初步探索

纳米碳材料已经成为一类重要的非金属催化剂。通过在纳米碳材料催化剂中引入杂原子可以有效地改变催化剂的性能。通过3个研究实例分别说明了杂原子硼和氮在甲烷部分氧化、氧化脱氢反应中乙烯选择性和乙炔卤化反应中的作用和机理。通过研究表明硼和氮杂原子可以优化纳米碳材料的催化效果,改变催化剂的电子结构和酸碱性,揭示了碳材料与金属催化剂的不同作用机理。当前计算结果可为进一步提高纳米碳材料催化剂催化能力奠定基础。     

掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原反应的研究进展

苯胺是重要的化工原料和合成中间体,通过硝基苯的催化还原反应可以方便地制备苯胺类化合物。多孔碳材料因其高比表面积、发达的孔隙结构和容易回收等特点在催化领域越来越受到重视,然而其应用受到自身活性位点缺乏和化学惰性的限制。杂原子掺杂可以增强碳材料的表面极性,调节电子结构,改善其催化性能,可作为硝基苯催化还原反应的有效催化剂。本文对近年来掺杂多孔碳材料在硝基苯催化还原反应中的研究进展进行了总结。本文概述了氮掺杂型多孔碳材料、共掺杂型多孔碳材料、负载贵金属的掺杂多孔碳材料和负载廉价金属的掺杂多孔碳材料这4种主要的掺杂多孔碳材料的制备方法,并详细介绍了不同掺杂多孔碳材料在催化硝基苯催化还原反应时的催化性能、可能的催化活性位点以及催化机理。最后,指出目前掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原还需要解决反应选择性、催化剂催化活性和生产成本等问题,以生物质为前体,开发共掺杂型和二元双金属负载的掺杂多孔碳材料是未来的重要发展方向之一。     

高氮掺杂多孔炭材料的制备及其氧化还原性能研究

催化剂是影响燃料电池阴极氧化还原反应(ORR)的重要因素。铂等贵金属可以作为有效的ORR催化剂,但其资源有限,价格高昂。氮掺杂多孔炭材料(NPC)具有价格低、导电性高等突出优点,使其成为当前金属铂催化剂的重要替代材料。本研究采用细乳液聚合合成聚丙烯腈(PAN)微球,然后浸渍挥发性电解质ZnCl_2溶液,经预氧化、炭化制得高氮掺杂多孔炭材料(NPC)。ZnCl_2作为活化剂兼具溶剂和活化扩孔双重作用,炭化时ZnCl_2的挥发增加了NPC的孔隙率,制备出的NPC比表面积大(1 776 m~2/g),含氮量高(10%)。用于ORR,起始电位为0.9 V vs RHE,电子转移数约为4,说明NPC具有良好的氧化还原性能。     

多孔碳材料的制备及其金属磷化物氧还原性能研究

多孔碳材料及其金属磷化物在电催化氧还原反应中具有广阔的应用前景。以三聚氰胺为碳源和氮源，磷酸氢二铵为磷源，制备具有超高比表面积的氮、磷共掺杂的中空碳纳米壳，通过调节磷源实现了多孔高比表面碳材料的制备。将三聚氰胺、磷酸氢二铵和铁前驱体复合，制备氮、磷共掺杂的石墨碳包裹的磷化铁纳米颗粒。石墨碳层和磷化铁之间存在电子相互作用，内部的磷化铁向外层石墨碳转移电子，这种界面相互作用大大提高了催化剂氧还原（ORR）活性，半波电位高达0.9 V。同时，包裹的碳层起到保护磷化铁（FeP）免受氧化和溶解的作用，催化剂表现出较好的稳定性。     

生物质氮掺杂多孔碳高效催化还原4-硝基苯酚

采用生物质作为碳源，用尿素作为氮源进行掺氮，合成了一种生物质氮掺杂多孔碳催化剂。用4-硝基苯酚通过硼氢化钠还原为4-氨基苯酚作为基准反应，来衡量催化剂的催化效果。结果表明，生物质氮掺杂多孔碳催化剂具有高效的催化作用，并探究了退火温度对催化剂性能的影响。其中，800-NPC具有最高催化性能，能在4 min内将4-硝基苯酚完全还原。通过形貌表征，说明了催化效果高可能与催化剂有序多孔的结构有关。     

煤基富氮层级多孔碳制备及其催化脱硫性能

以煤加工副产物煤焦油中蒽油馏分为碳源、多巴胺为氮源,基于纳米碳酸钙球模板在碳化过程中发生的诱导自活化作用,一步共碳化制得氮掺杂多孔碳（NPCs）材料。通过元素分析、低温氮气吸附-脱附测试、扫描及透射电镜表征,结果表明,NPCs材料的氮元素掺杂量高,且具有发达的微孔-介孔梯级孔道结构。结合室温下催化硫化氢选择性氧化为单质硫的反应性能评价,发现改变模板剂用量、碳/氮源投料比和碳化温度,可调控NPCs材料的氮掺杂量（质量分数6.4%~21.3%）、比表面积、孔道结构发达程度及相应的定向转化硫容,最佳工艺条件下合成样品的饱和硫容高达5.8 g H₂S/(g催化剂)。     

多孔材料负载型催化剂催化氧化VOCs的研究进展

从不同类型催化剂的设计和结构出发，重点介绍了由多孔材料设计制备VOCs催化氧化催化剂的研究进展，包括金属有机框架（MOF）、沸石分子筛、多孔碳等载体及其衍生物在VOCs催化降解上的性能及相关比较，并阐述了该类催化剂增强氧化机理。最后，阐述了VOCs催化氧化技术面临的问题和未来发展方向。     

掺氮碳基材料在费托合成反应中的应用

氮掺杂是一种对碳材料结构和性质进行修饰的重要方法。本文主要介绍了碳基材料掺氮的主要方法(即直接合成法和后处理法)及所得掺氮碳基材料的性质。重点综述了近年来掺氮碳基材料在制备费托合成钴基和铁基催化剂领域中的应用,进一步阐述了掺氮碳基材料作为新型费托合成催化剂载体所具有的主要优点:载体表面含氮基团具有锚定作用可提高金属活性组分分散度,同时,氮的掺杂不仅能够有效地提高催化剂还原度,而且富电子的氮物种可促进CO解离,从而有利于提高催化剂费托合成反应性能。在此基础上,本文也分析了掺氮碳基材料的合成和催化应用方面所存在的问题。     

N掺杂多孔碳材料研究进展

通过掺杂氮原子对多孔碳材料进行功能化,可强化多孔碳材料固有的优异性能并赋予其新功能,从而拓宽其在各领域的应用范围。近年来,研究者相继开发了一系列技术方法,已制备得到多种结构特异、性能优异的氮掺杂多孔碳材料。本文基于氮掺杂多孔碳材料的最新研究进展,详细介绍了利用液相模板法、化学气相沉积法、氨气后处理法、化学活化法和水热法等制备氮掺杂多孔碳材料的方法,评述了各种方法的特点及局限性,并简要介绍了该类材料在电池催化、气体吸附分离、储氢及污染气体脱除等方面的应用,指出了氮掺杂多孔碳材料工业应用的规模化制备发展方向。     

生物碳材料高效催化乙炔氢氯化反应的研究

乙炔氢氯化反应是煤基氯乙烯合成的重要技术,但一直受汞触媒催化剂毒性问题的困扰。利用竹子下脚料合成的氮掺杂多孔纳米碳催化剂(N@BC),无需添加任何金属元素,可以高效催化乙炔氢氯化合成氯乙烯。研究结果表明,反应温度为200℃,乙炔转化率高达95%,氯乙烯选择性大于98%,反应50 h乙炔转化率保持在90%以上。利用生物质废弃资源合成多孔氮掺杂碳材料的方法,为乙炔氢氯化反应生产氯乙烯的无汞化开辟了一条新思路。     

纳米碳材料催化氧化反应的研究进展

纳米碳材料作为一类重要的非金属催化剂已引起人们广泛的重视。本文综述了近年来纳米碳材料在催化氧化反应中的研究进展,指出了纳米碳材料制备和性能研究具有重要的研究价值和应用潜力,展望了纳米碳催化剂在氧化反应领域中的未来发展前景。     

多孔碳吸附分离CO_2研究进展

多孔碳材料由于其高比表面积、低密度、较高的热稳定性以及化学稳定性而被广泛应用于气体吸附、储存与分离、催化剂载体和电极材料等诸多领域,因此多孔碳材料成为研究人员关注的焦点。本文综述了活性炭、碳分子筛和碳纳米管等多孔碳材料对CO_2吸附分离性能的研究进展。还介绍了多级孔碳在吸附CO_2中的研究进展。指出了多孔碳材料作为CO_2的吸附剂的不足,并对CO_2吸附分离及其吸附剂的发展进行了展望。     

氮掺杂碳材料的制备及其化学活性位点研究

为了找出比较优异的非铂电极材料,并分析得出其最佳活性位点,分别从氮掺杂碳和碳载过渡金属氮材料催化剂在阴极催化的两个方向进行了探究。现如今通过X射线光电子能谱分析(XPS)可以检测出吡啶型氮、吡咯型氮和石墨型氮三种主要的氮掺杂活性位点。氮掺杂碳(G-N),氮掺杂碳纳米管(NCNT)以及氮掺杂石墨烯-氮掺杂碳纳米管(N-GO1@CNTs2)三种典型的氮掺杂碳材料进行分析。由此可见碳载过渡金属氮催化剂材料的催化活性位点很有可能主要是氮化金属化合物起作用。     

石油焦基多孔碳催化析氢反应性能研究

析氢反应是水分解制氢的关键步骤,有关析氢催化剂的研究是新能源研究领域的热点课题。本文对石油焦基多孔碳进行表面改性,将氧、氮等杂原子官能团引入碳材料表面。电化学测试表明,在石油焦基多孔碳表面同时引入含氮和含氧官能团,可以更高效地提高其析氢反应活性,其析氢反应过电位可以达到170 mV,表现出优异的析氢催化活性,是一类有潜力的析氢反应催化剂。