熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

钚在粘土中的迁移实验

为了获取²³⁹Pu在粘土中的迁移规律,采用静态法和动态柱法实验对其在粘土的迁移进行了研究。结果表明,粘土对²³⁹Pu的吸附能力较强。在实际水流速为0.61cm/d条件下,²³⁹Pu经过150 d迁移距离小于0.2cm。与动态实验相比,采用分配系数计算延迟系数偏小,动态实验结果更接近实际。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型Ⅲ.扩散模型及其有限单元法解

以北京市阳坊地区地表新鲜花岗岩为实验介质,在含有天然裂隙面切割的花岗岩柱中进行了核素扩散实验.考虑了花岗岩基质扩散、裂隙表面吸附和基质吸附等因素对核素扩散的影响,着重探讨了花岗岩基质扩散对核素在裂隙中迁移的影响.建立了相应的二维扩散数学模型,运用有限单元法求得其数值解.将数值解、解析解和实验值进行了对比,三者较吻合,说明所建立的数学模型能很好的反映实际实验条件,模型是正确的,所进行的数值离散是合理的.由数学模型估算的迁移参数为:基质域中,扩散系数Dp=5.915×10-13 m2/s,孔隙度ε=0.019,阻滞系数Rd=1.46×103;裂隙中,扩散系数Df=1.18×10-9 m2/s,等效孔隙度ε=0.87,表面阻滞系数Ra=130.6.     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

TRPO萃取单酰胺反萃/α能谱法分析低放废液中的237Np、239+240Pu、241Am、244Cm

采用TRPO萃取—单酰胺(NA)反萃—电沉积制源,以α谱仪测定²³⁷Np、^239+240Pu、²⁴¹Am、²⁴⁴Cm等常见核素的活度。该方法在事故应急监测以及液态流出物监测中,对低放废液中上述主要α核素的定性识别和定量分析有较好的应用。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型：Ⅲ.扩散模型及其有限单 …

以北京市阳坊地区地表新鲜花岗岩为实验介质,在含有天然裂隙面切割的花岗岩柱中进行了核素扩散实验。考虑了花岗基质扩散、裂隙表面吸附和基质吸附等因素对核素扩散的影响,着重探讨了花岗岩基质扩散对核素在裂隙中迁移的影响。建立了相应的二维扩散数学模型,运用有限单元法求得其数值解。     

土壤和沉积物中痕量Pu的ICP-MS测量方法研究

介绍了一种针对土壤和沉积物样品中Pu核素的ICP-MS测量方法。该方法利用硝酸浸取和两步阴离子交换层析对样品中的Pu进行提纯和除杂,此方法对U的去污因子为1.5×10⁵。在加入了APEX-IR雾化装置和Spiro膜去溶装置后, ICP-MS测量中影响²³⁹Pu和²⁴⁰Pu计数率的²³⁸U多原子离子²³⁸U¹H⁺/²³⁸U和²³⁸U¹H⁺₂/²³⁸U产率分别为3.4×10^-5和7.6×10^-6。将该方法运用在我国环境土壤和沉积物的ICP-MS测量中,可使样品中Pu测量结果的相对误差降低到约千分之一。该方法对²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的检测限分别为3.6 fg/mL和 7.3 fg/mL。利用该方法对IAEA-soil-6和NIST-4357两种参考物质进行前处理和ICP-MS测量,结果表明样品中^239+240Pu活度浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素原子比与参考值符合,验证了该方法的有效性和准确性。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

铀、钚等在某岩土介质上的吸附及其动力学

选择甘肃嘉峪关地区细砂、强风化花岗岩、粉质粘土三种具有代表性岩土介质,通过静态批式实验获得U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附动力学过程,采用准二级动力学模型及动边界模型对实验结果进行了拟合,结果表明:U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附均符合准二级动力学模型。动边界模型拟合结果表明:U在细砂以及粉质粘土介质上的吸附主要受膜扩散控制,在强风化花岗岩介质上的吸附主要受化学反应控制;²³⁹Pu在细砂以及强风化花岗岩介质上的吸附主要受膜扩散控制,在粉质粘土上的吸附主要受化学反应控制;²⁴¹Am在三种岩土介质上的吸附主要受膜扩散控制;²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附主要受颗粒扩散控制。     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。     

高纯锗γ谱仪计数比法测量滤材样品中241Am/239Pu原子比

使用阱型高纯锗γ谱仪测量了待测滤材样品和参比溶液中²⁴¹Am 59.5 keV和²³⁹Pu 129.3 keV的能峰计数比,结合参比溶液中已知的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比数据给出了滤材样品的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比,结果与滤材样品经化学处理后采用同位素稀释质谱法测量的²⁴¹Am/²³⁹Pu原子比在不确定度范围内一致。     

质谱法标定242Pu指示剂

将高纯²⁴²Pu浓度标准溶液与²³⁹Pu混合,质谱法测量R_239/242（A）先标定四水硫酸钚中²³⁹Pu的浓度;再将四水硫酸钚与待标定的²⁴²Pu指示剂混合,测量R_239/242（A）,标定²⁴²Pu指示剂的浓度。质谱测量还可标定得到²⁴²Pu指示剂中的钚同位素丰度。采用两次同位素稀释质谱法标定²⁴²Pu指示剂快捷简便,可在2日内完成。测量精度高,²⁴²Pu浓度的相对合成标准不确定度为0.75%,该指示剂可满足高精度分析工作的需求。     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。     

基于加速器质谱的尿中239Pu测量方法研究

239Pu作为一种长寿命极毒核素可通过吸入、食入和伤口渗入等途径进入人体,给工作人员造成内照射危害。目前一般采用尿样测量的方法评价职业人员内照射,现有尿中钚的测量手段有低本底α谱仪、热电离质谱仪、电感耦合等离子体质谱仪及加速器质谱仪等。加速器质谱对²³⁹Pu的测量可达更低的探测限,这对准确评价工作人员内照射剂量具有重要意义。利用中国原子能科学研究院自行研制的加速器质谱仪开展了尿中²³⁹Pu的前处理流程研究及²³⁹Pu高灵敏测量方法研究,方法检出限为1.1 μBq（0.47 fg）,该方法可为保障工作人员的辐射安全提供技术支持。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

基于核试验监测数据的模拟γ能谱分析国际能力验证

本文介绍了全面禁止核试验条约（CTBT）筹委会临时技术秘书处（PTS）组织的2003年度国际放射性核素实验室能力验证过程。PTS在真实核试验监测数据基础上,通过模拟产生了2003年度能力验证活动的参考γ能谱,能谱中添加了24种裂变产物、5种活化产物和5种天然放射性核素。北京放射性核素实验室分析出了其中的27种核素,核素活度及其活度浓度分析结果与参考值在不确定度范围内一致。利用⁹⁵Zr和⁹⁵Nb活度比计算了核事件的零时,与参考值仅相差0.26 d。根据参考谱中裂变产物和活化产物信息,指出裂变产物应主要由²³⁸U和²³⁹Pu裂变产生,参考谱应源自真实核试验的监测数据。     

DRAGON用于反应堆中微子实验的基准验证

反应堆中微子实验中需计算输出²³⁵U、²³⁸U、²³⁹Pu、²⁴¹Pu在不同燃耗下的裂变份额,而通常的组件计算程序不输出这些结果。为适应反应堆中微子实验的需求,本文用Takahama-3基准对DRAGON用于压水堆燃耗进行基准验证,给出了反应堆中微子实验中关心的4种核素质量密度实验值与计算值的平均偏差,并利用计算出的裂变份额以及每次裂变释放的能量等,给出了NT3G24组件的反应堆中微子能谱,从而验证了DRAGON应用于反应堆中微子实验的可行性。     

240Pu自发裂变气体产物产额的唯像模型研究

基于裂变多模式无规颈断裂物理思想,建立了中子诱发²³⁹Pu裂变、²⁴⁰Pu自发裂变系统裂变产额计算的唯像模型。以实验数据为基础,利用最小二乘法确定了唯像模型参数。基于唯像模型计算的产额,结合实验数据系统规律进行分析和再评价,给出²⁴⁰Pu自发裂变气体产物^87,88Kr和^133,135Xe的累积产额推荐值。