反硝化聚磷菌的培养富集及处理生活污水的稳定运行

在厌氧-好氧交替运行的序批式反应器（sequencing batch reactor, SBR）中,以C/P比大于50的实际生活污水为进水,成功驯化富集聚磷菌,平均厌氧释磷量为15 mg·L^-1,出水\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}\text{-}}-P浓度稳定小于0.5 mg·L^-1。在系统运行的第74 d调整运行模式为厌氧-缺氧-好氧,在缺氧开始时短期投加\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{\text{-}}-N配水以驯化培养反硝化聚磷菌。保持系统内\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{\text{-}}-N浓度不变,在进水COD浓度为250 mg·L^-1时,反硝化除磷效果最佳,平均反硝化除磷量占除磷量的比为87.1%。不同pH下反硝化除磷速率的小试证明,在pH=7.0时得到最大的比吸磷速率2.1 mg P·(g VSS·h)^-1。此时调整\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{\text{-}}-N进水为另一个全程硝化反应器的出水,并加大排水比增加缺氧初的进水量使得反应器内缺氧时的pH接近7.0,与未改变pH时对比表明前者在缺氧段反硝化除磷速率加快。反应器共运行160 d,稳定完成COD的去除与反硝化除磷过程。     

基于可变价NiFe-LDH/rGO对磷酸根离子的特异性电控分离

磷是一种不可再生资源。为解决现有磷污染以及磷资源流失等问题,通过油浴与热化学还原相结合的方法,成功制备出一种NiFe-LDH/rGO电活性杂化膜材料。使用电化学方法,在氧化还原电位的控制下,Ni、Fe(Ⅱ/Ⅲ)双金属发生核外电子的跃迁,高价态的Ni、Fe(Ⅲ)与\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}发生内球络合作用,实现\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}的选择性置入-置出。实验获得270 mg·g^-1的高\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}吸附容量及85%以上的再生效率。此外,该杂化膜材料在共存离子存在的复杂水体中,对\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}具有优异的选择性,为磷石膏渗滤液以及各种含磷废水污染等问题的解决提供有效的理论技术支撑,具有广阔的应用前景。     

基于可变价NiFe-LDH/rGO对磷酸根离子的特异性电控分离

磷是一种不可再生资源。为解决现有磷污染以及磷资源流失等问题,通过油浴与热化学还原相结合的方法,成功制备出一种NiFe-LDH/rGO电活性杂化膜材料。使用电化学方法,在氧化还原电位的控制下,Ni、Fe(Ⅱ/Ⅲ)双金属发生核外电子的跃迁,高价态的Ni、Fe(Ⅲ)与\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}发生内球络合作用,实现\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}的选择性置入-置出。实验获得270 mg·g^-1的高\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}吸附容量及85%以上的再生效率。此外,该杂化膜材料在共存离子存在的复杂水体中,对\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}具有优异的选择性,为磷石膏渗滤液以及各种含磷废水污染等问题的解决提供有效的理论技术支撑,具有广阔的应用前景。     

三元混合气体燃料爆炸特性实验研究

利用定容燃烧弹爆炸实验平台结合高速纹影摄像技术,系统研究了组分浓度和当量比对氢气/二甲醚/甲烷三元混合气体燃料爆炸特性的影响。结果表明：平均火焰传播速度S_a随氢气浓度X_{{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}}的增加单调递增,随二甲醚浓度X_DME和甲烷浓度X_{\mathrm{C}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}}的增加单调递减。压力峰值p_max与X_{{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}}的关系受到当量比φ的强烈影响,当φ=0.8、1.0和1.2时,p_max随X_{{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}}先缓慢线性增加然后快速增加;而当φ=0.6、1.4和1.6时,p_max始终线性增加;同时,p_max随X_{\mathrm{C}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}}线性递减,而随X_DME的变化可分为两个时期。X_{{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}}与最大压力上升速率(dp/dt)_max呈正相关关系,X_{\mathrm{C}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}}与之呈负相关关系,而X_DME对(dp/dt)_max的影响不大。燃烧时间t_c与X_{{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}}和X_{\mathrm{C}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}}存在线性关系;而X_DME对t_c的影响较为复杂,与φ有关。     

Feammox系统内氮素转化途径的研究

铁氨氧化（anaerobic ammonium oxidation coupled to Fe(Ⅲ) reduction,Feammox）是指在厌氧条件下,氨氮氧化耦合三价铁还原的一种新型污水生物脱氮工艺。为确定Feammox反应系统中存在的氮转化的途径,在厌氧条件下接种普通活性污泥驯化培养Feammox,探究了不同途径对氨氮转化的贡献率并进行了相关性分析。研究结果表明：在厌氧间歇反应器ASBR中,经过120 d的富集培养,\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}-\mathrm{N}最大去除率达53.8%,最大去除量约26.9 mg/L,其中Feammox反应途径对\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}-\mathrm{N}去除的贡献率为57.7%,厌氧氨氧化(Anammox)约占42.3%。在典型周期分析发现,在0~7 h内对\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}-\mathrm{N}去除量为14.74 mg/L,Anammox反应速率较快,起主导作用;7~24 h 对\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}-\mathrm{N}去除量为12.16 mg/L,以Feammox反应为主;在整个运行周期内铁盐反硝化（nitrate-dependent Fe(Ⅱ) oxidizing,NDFO）去除\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}-\mathrm{N}约5 mg/L。由相关性分析可得,\mathrm{N}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}^{+}-\mathrm{N}浓度与Fe(Ⅲ)、\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}^{-}-\mathrm{N}浓度呈显著性正相关（P_Fe<0.05、P_{\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{2}}}<0.01）,而\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}-\mathrm{N}与Fe(Ⅲ)呈负相关（P<0.5）。实验结果表明在Feammox、Anammox以及NDFO共同作用下,该系统实现了污水自养型脱氮。     

α-Fe2O3与活性炭协同处理尿液废水的过程优化与吸附特性

为探究α-Fe₂O₃与活性炭协同吸附对尿液的处理效果,本文考察了铁炭比、投加量及尿液酸预处理的影响,并重点分析了协同吸附特性。研究发现,铁炭比为0.6时,尿液中总有机碳（TOC）、PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P、总磷（TP）的去除率分别为39.51%、71.03%和76.79%,TOC的去除主要依靠活性炭的吸附作用,而PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P主要依靠α-Fe₂O₃的作用,尿液酸预处理可显著强化PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P的吸附。TOC和PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P的吸附过程均符合Redlich-Peterson吸附等温线模型,为单层吸附和多层吸附共同作用。动力学研究发现,TOC和PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P的吸附均可在24h内达到吸附平衡,PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P的动力学吸附过程更符合Elovich模型,即不均匀界面上的多层吸附,而TOC的动力学过程主要受扩散速率控制。同时,协同吸附对发光溶解性有机物（CDOM）的去除率可达72.16%,对腐殖酸类的吸附效果最佳,酸预处理主要减少酪氨酸类、色氨酸类和可溶性微生物代谢产物的吸附。P的去除主要依靠其与α-Fe₂O₃和尿液中无机盐的共沉淀作用,并以无机盐沉积的形式附着于活性炭孔道内。     

C10+重芳烃加氢机理及热力学研究进展

随着国内{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃产量逐年提升,炼厂对提质增效需求日益高涨,对{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃高效转化利用技术的需求也日益迫切。由于{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃富含稠环芳烃,而加氢是稠环芳烃转化为单环芳烃的重要手段,因此,{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃中代表性芳烃的加氢机理和热力学研究日趋受到重视。本文从{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃原料性质分析入手,详细阐述了{\mathrm{C}}_{\mathrm{10}}^{\text{+}}重芳烃中代表性芳烃的加氢反应路径及机理、加氢反应热力学的研究进展,以期为实际应用和催化剂开发提供参考。稠环芳烃组成对适宜的加氢反应条件、单环芳烃产品收率、氢耗、反应放热等都有较大影响,为了最大化生产低碳芳烃、降低氢耗,需要根据重芳烃的组成,从原料预切割/预处理、催化剂结构及活性中心、工艺条件这3个方面同时着手进行优化,进而实现对加氢过程的定向调控。     

反硝化除磷+短程反硝化厌氧氨氧化工艺的深度脱氮除磷效能

为经济高效地去除城市生活污水和硝酸盐废水中的氮磷元素,本研究在厌氧折流板反应器（ABR）和连续搅拌反应器（CSTR）一体式反应器中分别建立了反硝化除磷（DPR）和短程反硝化厌氧氨氧化（PDA）工艺。结果表明,反应器运行185天,在缺氧/厌氧和外加COD/NO{}_{\mathrm{3}}^{-}-N比仅为0.7条件下,PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P和TN的去除率高达96.91%和97.75%,最终出水PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P和TN的浓度低至0.22mg/L和3.30mg/L,意味着该系统极佳的脱氮除磷效果不依赖氧气和有机碳源量。DPR对系统PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P和TN的去除均占主体部分（99.07%和60.23%）,而PDA对总氮（TN）的去除占比呈现逐渐上升的趋势（4.53%→37.52%）。批次实验表明：①COD（300mg/L）显著抑制DPR菌活性,PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P主要是在缺氧状态下以NO{}_{\mathrm{3}}^{-}-N为电子受体,有机物为电子供体通过DPR途径去除;②高效短程反硝化过程（亚硝酸转化率92.25%）稳定为厌氧氨氧化供给电子受体（NO{}_{\mathrm{2}}^{-}-N）,DPR系统剩余NH{}_{\mathrm{4}}^{+}-N主要被NO{}_{\mathrm{2}}^{-}-N氧化去除,因此DPR+PDA系统实现了高效同步脱氮除磷效果。高通量测序表明,Accumulibacter（7.41%）是DPR系统功能性除磷菌,Thauera（7.24%）和Candidatus Brocadia（3.12%）为PDA系统关键脱氮菌。     

失活TS-1高效催化C4=裂解制C3=反应的研究

低碳烯烃（{\mathrm{C}}_{\mathrm{4}}^{=}/{\mathrm{C}}_{\mathrm{5}}^{=}）催化裂解生成高附加值产物{\mathrm{C}}_{\mathrm{3}}^{=},同时实现C₄/C₅资源的高效利用,具有重要的研究意义和工业应用价值。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物{\mathrm{C}}_{\mathrm{3}}^{=},同时减少非烯烃类副产物的产生,是{\mathrm{C}}_{\mathrm{4}}^{=}催化裂解技术发展的重要方向,其核心在于高效催化剂的研制。目前工业催化剂主要是改性的ZSM-5。钛硅分子筛TS-1是工业环己酮液相氨肟化过程中的高效催化剂,其失活后显示出典型的Br?nsted酸性质,基于此,发展了失活TS-1作为催化剂高效催化{\mathrm{C}}_{\mathrm{4}}^{=}裂解制{\mathrm{C}}_{\mathrm{3}}^{=}的方法,结果表明,失活TS-1经酸洗处理和K⁺交换修饰后,显示出高活性、高选择性和高稳定性的特征。进一步研究显示,失活TS-1的催化裂解活性中心为呈Br?nsted酸性的、与钛羟基相邻的硅羟基（Si—OH(Ti)）,该酸中心结构不同于ZSM-5的骨架桥式铝羟基（Si—(OH)—Al）,表现出相对较弱的酸强度特征,因而促进了{\mathrm{C}}_{\mathrm{4}}^{=}催化裂解生成{\mathrm{C}}_{\mathrm{3}}^{=}的主反应路径,抑制了氢转移副反应路径。失活TS-1催化剂Br?nsted酸中心的发展与应用为废催化剂固废资源的资源化利用提供了新思路。     

高氯酸盐还原菌的代谢过程及应用研究进展

生物法降解高氯酸盐（\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}）作为一种经济、高效、二次污染小的技术,在处理\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}方面取得了显著的效果。本文综述了高氯酸盐还原菌还原\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}的主要机理、不同菌株的来源及特性、降解过程中其他因素（如电子受体、电子供体、pH、温度、盐度和重金属等）对高氯酸盐还原菌性能的影响并对高氯酸盐还原菌的应用现状进行了概述。指出高氯酸盐还原菌广泛存在于环境中,可通过一系列还原酶将\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}还原为Cl^-,但是不同菌株的还原机理可能存在一定差异需进一步研究。同时操作参数和环境因子均会对高氯酸盐还原菌降解\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}性能产生或正或负的显著影响。电子供体的额外投加作为生物法的缺点,使得其在实际工程中的应用非常有限。因此,寻找经济性较好的电子供体并将其应用在实际工程中是未来生物法降解\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}研究的热点。本文就电子供体的投加策略及未来高氯酸盐降解研究方向提供了一些见解,以期实现生物法更经济、高效地应用在实际\mathrm{C}\mathrm{l}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}污染水体处理中。     

Intrinsic kinetics and external diffusion of catalytic steam gasification of fine coal char particles under pressurized and fluidized conditions

Catalytic steam gasification of fine coal char particles was carried out using a self-made laboratory reactor to determine the intrinsic kinetics and external diffusion under varying pressures (0.1-0.5 MPa) and superficial gas flow velocities (GF Vs) of 13.8- 68.8 cm· s^-1. In order to estimate the in-situ gas release rate at a low GFV, the transported effect of effluent gas on the temporal gasification rate pattern was simulated by the Fluent computation and verified experimentally. The external mass transfer coefficients(kmam) and the effectiveness factors were determined at lower GF Vs, based on the intrinsic gasification rate obtained at a high GFV of 55.0 cm·s^-1. The kmamwas found to be almost invariable in a wider carbon conversion of 0.2-0.7. The variations of kmam at a median carbon conversion with GFV, temperature and pressure were found to follow a modified Chilton-Colburn correlation:Sh=0.311Re^2.83Sc1/3(P/P0)^-2.07 (0.04相似文献   

过硫酸盐活化方式与氧化降解有机物效能及其在污染场地修复中的应用

过氧单硫酸盐(PMS)及过二硫酸盐(PDS)在工业污染场地修复中应用广泛,通过活化作用能够产生氧化性更强的·SO₄^-自由基,从而更好地氧化降解有机污染物。本文比较了几种典型活化方式,包括紫外(UV)、碱、过渡金属、热以及含碳物质,并分析了它们的优缺点及适用条件;讨论了过硫酸盐活化机理及动力学过程;分析了无机阴离子(Cl^-、HCO₃^-/CO₃^2-、NO₃^-、NO₂^-、HPO₄^2-、H₂PO₄^-)与·SO₄^-自由基相互作用及其对有机污染物氧化降解的影响;针对活化过硫酸盐在工业污染场地修复领域的应用,对过硫酸盐活化方法的发展趋势进行了展望。理论研究和实践表明,过硫酸盐不同活化方式为工业污染场地修复提供了...     

nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC协同提高硝酸盐的去除和氮气的选择性

为探明纳米零价铁（nZVI）/BC与(Cu-Pd)/BC联合作用对水中硝酸盐的去除机理,分别负载纳米金属于小麦秸秆生物炭上,制得nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC两种复合材料,并通过SEM、TEM、EDS、XRD对材料进行表征分析,从nZVI/BC的SEM中可以看出,纳米零价铁较好地分散在生物炭（BC）上面;从(Cu-Pd)/BC的TEM图中看出,纳米铜钯均有效地负载于BC上且分布均匀。结果表明,nZVI/BC:(Cu-Pd)/BC体系中硝酸盐的去除率可达100%,氮气转化率达到42%。当pH为4.05时硝酸盐去除效果最佳;硝酸盐去除率随着初始浓度的升高而降低;溶解氧的存在会降低硝酸盐去除率;存在PO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}对去除效率的影响最大,去除率降低至15.8%,而CO{}_{\mathrm{3}}^{\mathrm{2}-}和SO{}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}的存在对去除氮的影响不大,去除率接近100%。动力学研究表明：在最佳条件下,nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC联合作用对NO{}_{\mathrm{3}}^{-}-N、NO{}_{\mathrm{2}}^{-}-N的去除均符合准二级吸附动力学模型,反应过程以还原反应为主。     

碱式硫酸镁晶须的可控制备及不同离子的影响机制

以氯化镁、氢氧化钠和硫酸镁为原料,采用溶胶-凝胶-水热法制备了碱式硫酸镁（MHSH-512）晶须,研究了前驱物Mg(OH)₂、Mg²⁺和\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}的浓度和杂质离子Cl^-对MHSH-512晶须的生长机制和微观形貌的影响。研究表明,溶胶-凝胶法得到的Mg(OH)₂在水热条件下的溶解再结晶过程中易形成结构单元[Mg(OH)₆]^4-。当c(Mg²⁺)/ c(\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-})为3时,几乎全部的[Mg(OH)₆]^4-可与\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}形成晶核,并以b轴为主轴生长为MHSH-512一维晶须。大量Cl^-的存在可能阻碍OH^-与Mg²⁺相互作用,延缓[Mg(OH)₆]^4-生成,同时与\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}在[Mg(OH)₆]^4-表面发生竞争吸附,导致晶须生长滞后,但对晶须的最终形貌和分散性没有实质影响。190℃下水热反应10 h制得的MHSH-512晶须结晶度高、长径比大（150～200）、表面光滑且分散性好,易于实现工业化生产,为青海盐湖镁资源的高值化利用提供了一条有效途径。     

(NH4)2SO4和Na2SO4混合溶液中(NH4)2SO4结晶动力学及铁/铝/锰/铬等离子对(NH4)2SO4结晶的影响规律

湿法冶金、三元前体制备等过程均会产生含硫酸钠与硫酸铵的高盐废水。研究高盐废水中硫酸铵的结晶动力学,并考察常见金属离子的影响规律对高盐废水处理具有重要意义。本文以含硫酸钠与硫酸铵混合溶液中硫酸铵的结晶过程为例,系统考察了硫酸铵的结晶动力学及铁、铝、锰、铬对硫酸铵结晶的影响规律。含硫酸钠与硫酸铵混合溶液硫酸铵结晶动力学研究结果表明,硫酸铵生长速率和成核速率方程分别为为B=1.303×10^-16G^1.069M_T^1.801,G=15.708σ^1.387;在硫酸钠与硫酸铵混合体系中,溶液过饱和度影响硫酸铵成核及生长速率,溶液过饱和度减小,晶体的成核及生长速率都会减小,与单体系硫酸铵结晶动力学结果相比,动力学参数均有所下降。铁、铝、锰、铬对硫酸铵结晶的影响规律研究结果表明,铁、铝抑制了硫酸铵晶面生长,结晶粒度减小;锰、铬对硫酸铵结晶有一定的促进作用,结晶粒度增大。金属离子改变了硫酸铵晶习,锰使结晶呈现三棱柱状,铁、铝使硫酸铵结晶片状生长。不同金属离子条件下的结晶动力学方程表明,铁和铝对结晶...     

基于二苯并-18-冠-6基体改性的K+选择性离子交换膜的制备及性能研究

基于18-冠-6醚环腔体可与K⁺形成1∶1型稳定的络合物,通过掺杂的方式将4,4'-二氨基-二苯并-18-冠-6（A18C6）引入离子交换膜基材料中并成膜,然后利用1,3,5-苯三甲酰氯（TMC）对A18C6分子进行交联固定,制得一系列改性阳离子交换膜。通过改变A18C6的含量和TMC的反应时间来调控阳离子交换膜的基体结构,系统考察了改性膜在K⁺/Mg²⁺、K⁺/Na⁺ 和K⁺/Li⁺的二元体系中对K⁺的电渗析选择性。研究结果表明,在电流密度为5.0 mA·cm^-2的条件下,最优膜M-A18C6-10%-T30在K⁺/Mg²⁺和K⁺/Li⁺体系中对K⁺的选择性（P_{\mathrm{M}{\mathrm{g}}^{\mathrm{2}+}}^{{\mathrm{K}}^{+}}=\mathrm{6.96},P_{\mathrm{L}{\mathrm{i}}^{+}}^{{\mathrm{K}}^{+}}=\mathrm{3.73}）高于商业的单价选择性阳离子交换膜CIMS（P_{\mathrm{M}{\mathrm{g}}^{\mathrm{2}+}}^{{\mathrm{K}}^{+}}=\mathrm{5.36}）。A18C6的掺杂引入不仅提高了膜基体的致密性（孔径筛分效应）,也为K⁺在膜基体中的传输提供了新的离子传输通道（离子-偶极作用）。     

插层阴离子对以类水滑石为前体Ni-Al2O3催化剂催化乙酰丙酸加氢性能的影响

分别以\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}以及\mathrm{C}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{\mathrm{2}-}插层类水滑石为前体制备了Ni/Al摩尔比为3∶1的NiAl-N-R以及NiAl-C-R催化剂,并考察了其催化乙酰丙酸加氢性能。采用N₂-物理吸附、ICP-OES、TG/DTG、XRD、H₂-TPR/TPD、TEM、NH₃-TPD、in-situ Py-FTIR等表征手段对前体及催化剂进行了表征。研究结果表明,类水滑石插层阴离子对催化剂中活性金属-载体相互作用、活性金属分散度、表面酸性质以及催化乙酰丙酸加氢性能有重要影响。以\mathrm{C}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{\mathrm{2}-}插层类水滑石为前体的催化剂表现出高的金属分散度、丰富的L酸酸性中心、高的CO加氢活性和高的循环使用稳定性。当以甲醇为溶剂、160℃、4 MPa氢气压力条件下反应1 h时,γ-戊内酯收率可达71.8%。     

Stable mixed metal-organic framework for efficient C2H6/C2H4 separation

In view of lacking efficient ethane-selective adsorbent for ethane/ethylene separation, a highly stable microporous mixed metal-organic framework, termed as MUV-10(Mn), was synthesized by the solvothermal method and it could efficiently separate C₂H₆/C₂H₄ mixture. The structure and morphology of synthesized material was confirmed by XRD, SEM, TGA and BET, etc. Selectivity and corresponding adsorption heat of C₂H₆ and C₂H₄ were calculated based on single component adsorption results measured in details. The results show that MUV-10(Mn) features C₂H₆/C₂H₄ selectivity about 1.42 and can absorb more C₂H₆ than C₂H₄ at room temperature. And it has high acid, alkali and water vapor stability. Addtionally, dynamic breakthrough experiment showed MUV-10(Mn) could extracted low concentration of C₂H₆ from C₂H₆/C₂H₄ mixture (V_{{\mathrm{C}}_{\mathrm{2}}{\mathrm{H}}_{\mathrm{6}}}\text{?}/\text{?}{V}_{{\mathrm{C}}_{\mathrm{2}}{\mathrm{H}}_{\mathrm{4}}}=1∶9 and 1∶15) to collect C₂H₄ gas with high purity, which indicates the promising future of MUV-10(Mn) in C₂H₄ purification.     

高稳定双金属MOF材料用于低浓度乙烷的高效分离

针对乙烷/乙烯分离过程中,缺乏高效稳定的乙烷选择吸附剂,采用溶剂热法合成了一种具有高稳定性的双金属微孔MOF材料MUV-10 (Mn),通过吸附分离的方式,实现了乙烯中低浓度乙烷的高效分离。采用XRD、SEM、TGA、比表面分析等表征手段对所制备材料的结构及形貌进行了确认和分析,详细测试了MUV-10 (Mn)对乙烷和乙烯单组分气体的吸附性能,并进行了选择性和吸附热的计算。结果表明,MUV-10 (Mn)在室温下的乙烷吸附量高于乙烯对于乙烷/乙烯混合气的选择性为1.42,且具有高的酸、碱和水蒸气稳定性。混合气体穿透实验表明,MUV-10 (Mn)能够高效去除乙烯中的低浓度乙烷,得到高纯乙烯气体,在乙烯提纯方面显示出良好的应用前景。