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铜基催化剂上草酸二甲酯催化加氢合成乙二醇的研究 总被引:2,自引:2,他引:0
采用共沉淀方法制备铜基催化剂,进行了草酸二甲酯气相加氢活性评价,考察了不同载体(SiO2,Al2O3,ZnO)对草酸二甲酯加氢反应的影响,结果表明CuO/SiO2有较好的草酸二甲酯加氢活性及乙二醇选择性。进而考察了不同制备方法以及焙烧温度对其加氢性能的影响。采用N2O吸附,XRD,TG-MS,N2吸脱附等分析手段,对催化剂进行表征。将表征结果与实验结果相关联,发现草酸二甲酯加氢反应活性与Cu0有关,提高铜比表面积有利于提高加氢活性。采用并加法制备且在400℃焙烧的催化剂加氢性能最优,其草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别可达98%和87%。 相似文献
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采用共沉淀方法制备Cu-Al、Cu-Mg-Al、Cu-Zn-Al水滑石作为草酸二甲酯加氢制乙二醇新型催化剂,并经XRD和IR进行了表征。在压力为2.0 MPa,氢酯摩尔比50:1,氢气体积空速3 000h~(-1),反应温度180~210℃条件下,草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂的评价结果表明,Cu-Mg-Al水滑石催化剂具有优良的催化性能,草酸二甲酯的转化率高达99.5%,选择性为100%;另外,Cu-Zn-Al水滑石催化剂也同样显示出良好的催化活性,草酸二甲酯的转化率及乙二醇的选择性分别达到93.8%和97.5%,远高于浸渍法制备的Cu/SiO_2、Cu/Al_2O_3(Cu 20%)为催化剂。 相似文献
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以氨水(w(NH3)为28%)为沉淀剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为改性剂,采用沉淀沉积法(蒸氨法)制备了Cu/SiO2催化剂,研究了催化剂制备过程中CTAB添加量对草酸二甲酯加氢制备乙二醇反应性能的影响。结果表明,最佳CTAB添加量制备的催化剂表现出较好的催化性能。在固定床反应器中,当反应温度为200℃,反应压力为2.1MPa,氢酯比为90时,草酸二甲酯的转化率达到100%,乙二醇的选择性为97.37%。采用BET、XRD、H2-TPR、XPS等对催化剂结构进行表征。结果表明CTAB添加量影响催化剂晶型,孔结构,活性组分的表面化学状态,从而影响了Cu/SiO2催化剂对草酸二甲酯加氢制备乙二醇的催化性能。 相似文献
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以氨水(w=28%)作为沉淀剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为改性剂,采用沉淀沉积法(蒸氨法)制备了Cu/SiO2催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR等对催化剂结构进行表征,考察了焙烧温度对催化剂草酸二甲酯加氢制备乙二醇反应性能的影响。结果表明焙烧温度影响催化剂晶体结构、孔结构和活性组分的还原性能,从而影响了Cu/SiO2催化剂对草酸二甲酯加氢制备乙二醇的催化性能。当焙烧温度为400℃时催化剂表现出较好的催化性能。在固定床反应器中,当反应温度为200℃,反应压力为2.1MPa,n(H2)/n(DMO)为90,LHSV为0.8h-1,草酸二甲酯的转化率达到100%,乙二醇的选择性为97.3%。 相似文献
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《天然气化工》2016,(6)
采用蒸氨沉淀法制备了不同铜含量的系列Cu/SiO_2催化剂,并利用H_2-TPR、N_2O化学吸附、BET、XRD,FT-IR等手段进行了表征,研究了铜含量对Cu/SiO_2催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇的反应性能的影响。结果表明,活性金属铜的高效分散,对催化剂性能具有较大影响,过量的铜会覆盖于催化剂表面,造成铜的活性比表面积下降,降低催化剂的加氢性能。对于所考察SiO_2载体,其可以有效分散高达40%的活性金属铜,而较高铜含量的催化剂具有较优的加氢活性,尤其是具有较优的低温加氢活性。催化剂C-40-Cu在180℃时,可达到几乎100%的DMO转化率和大于97%的乙二醇选择性。 相似文献
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采用Benson基团贡献法、Constantinou-Gani法和Rihani-Dorasiwamy法计算了草酸二乙酯(DEO)、乙醇酸乙酯、草酸二甲酯(DMO)和乙醇酸甲酯等物质的标准生成焓、标准生成吉布斯自由能和摩尔定压热容。在473~513K和1.0~3.5MPa下,分别计算了DEO和DMO加氢反应的焓变、吉布斯自由能变和平衡常数。计算结果表明,除在低压高温条件下乙醇酸甲酯加氢生成乙二醇的反应为非自发反应外,DEO和DMO加氢都是自发进行的放热反应;低温高压有利于生成乙二醇;与DMO的加氢反应相比,DEO加氢反应具有更高的平衡常数。 相似文献
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分析了草酸酯加氢制乙二醇反应过程中产生杂质的机理,简述了不同杂质对乙二醇产品UV值的影响。综述了常见的物理吸附和化学处理等工艺技术,用于提高乙二醇产品UV值,并简要总结了应用不同工艺技术的优缺点。 相似文献
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CuO/ZnO flower-like hierarchical porous structures were successfully synthesized via cetyltrimethyl ammonium bromide (CTAB) assisted hydrothermal method. The morphologies and structures as well as their catalytic performance for dimethyl oxalate (DMO) hydrogenation to ethylene glycol (EG) were investigated. Through annealing the zinc copper hydroxide carbonate (ZCHC) precursors, CuO/ZnO flower-like hierarchical porous structures were obtained, which were assembled by a number of porous nanosheets. The catalyst made of these well-defined flower-like hierarchical porous structures with large special surface area and an effective gas diffusion path via well-aligned porous structures showed the higher EG selectivity and yield comparing to the Cu/ZnO catalyst obtained by conventional co-precipitation technique. The results indicated that CuO/ZnO flower-like hierarchical porous structures have excellent potential application for fabrication high performance catalysts. 相似文献
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《中国炼油与石油化工》2017,(2)
The Cu/ZnO flower-like hierarchical porous structures were successfully synthesized via the cetyltrimethyl ammonium bromide(CTAB) assisted hydrothermal method. The morphology and structure as well as the catalytic performance for dimethyl oxalate(DMO) hydrogenation to ethylene glycol(EG) were investigated. Through annealing the zinc copper hydroxide carbonate(ZCHC) precursors, the Cu/ZnO flower-like hierarchical porous structures were obtained, which were assembled by a number of porous nanosheets. The catalyst made of these well-defined flower-like hierarchical porous structures with large specific surface area and effective gas diffusion path via the well-aligned porous structures showed higher EG selectivity and yield as compared to the Cu/ZnO catalyst obtained by conventional co-precipitation technique. The results indicated that the Cu/ZnO flower-like hierarchical porous structures have excellent potential application for manufacture of high performance catalysts. 相似文献