四氧化三铁/氧化石墨烯纳米带复合材料对铀的吸附性能

以高锰酸钾/浓硫酸氧化法轴向切割多壁碳纳米管（MWCNTs）所制备的氧化石墨烯纳米带（GONRs）为原料,采用水热法制备了一种便于固液分离的功能性四氧化三铁/GONRs复合材料（MGONRs）,对其进行了SEM、FT-IR、XRD等表征,并考察了其对U(Ⅵ)的吸附性能。探讨了溶液pH值、MGONRs用量、铀初始浓度、吸附时间和温度对MGONRs吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明：MGONRs对U(Ⅵ)的吸附过程是与pH值和时间相关的自发的吸热过程;吸附符合准二级动力学模型和Langmuir模型,MGONRs对U(Ⅵ)的吸附量可达123.2 mg/g,且具有良好的再生性能,有望用于从放射性废水中分离和回收铀。     

高性能的MOF/carbon复合材料对水溶液中铀酰的吸附

通过水热法和煅烧处理合成了金属有机框架/碳(MOF/carbon)，并用作吸附剂吸附水溶液中的U(Ⅵ)。研究了MOF/carbon在不同的pH、初始U(Ⅵ)浓度、反应时间下的吸附实验。结果表明：MOF/carbon对U(Ⅵ)的吸附能力远远高于单纯的MOF和碳，这主要归因于MOF/carbon丰富的表面吸附位点和MOF/carbon与U(Ⅵ)之间极强的静电吸引作用。基于Zeta和X射线光电子能谱分析发现，表面络合和静电作用可以为MOF/carbon吸附U(Ⅵ)提供一个非常合理的解释。热力学实验表明，U(Ⅵ)的去除是一个自发和吸热过程。此外，吸附动力学实验结果表明：U(Ⅵ)的吸附是一个快速并且高效的过程。这一发现为废水中U(Ⅵ)的消除和环境修复提供了一种高效吸附剂。     

电纺丝法制备功能化聚丙烯腈纳米纤维及其对U(Ⅵ)的吸附

本工作旨在合成对U(Ⅵ)具有高吸附容量与高选择性,且经济环保的功能化纳米纤维材料。首先采用静电纺丝法制备了偕胺肟基聚丙烯腈纳米纤维材料(AO-PAN)和羧基/偕胺肟基聚丙烯腈纳米纤维材料(AC-PAN),并通过不同手段对其进行表征。然后研究了pH、离子强度、接触时间、U(Ⅵ)初始浓度、温度和共存离子对U(Ⅵ)在合成材料上吸附的影响,同时研究了AO-PAN和AC-PAN的重复使用性。结果表明:AO-PAN和AC-PAN对U(Ⅵ)的吸附受pH的影响显著,但受离子强度的影响不大;AC-PAN对U(Ⅵ)吸附达到平衡只需30 min,其最大吸附容量为3.33 mmol/g,约为AO-PAN的8倍;温度的升高有利于U(Ⅵ)的吸附,说明吸附过程是吸热反应;AO-PAN和AC-PAN对U(Ⅵ)具有良好的吸附选择性,且重复利用3次后对U(Ⅵ)的吸附率依然超过99%。因此,AO-PAN和AC-PAN在处理含铀废水方面有很好的应用前景。     

氧化石墨烯复合材料对铀的吸附研究进展北大核心CSCD

氧化石墨烯因其优异的吸附性能在放射性废水处理领域受到了重点关注,通过功能化改性可以进一步提升氧化石墨烯的吸附性能。本文首先介绍了氧化石墨烯对铀的吸附性能和吸附机理。然后根据改性方法的不同将氧化石墨烯复合材料分为共价键功能化改性材料和非共价键功能化复合材料。综合比较了共价键功能化改性材料和非共价键功能化复合材料对铀的吸附性能及分离回收能力,指出这两种改性方法的联合有望成为氧化石墨烯复合吸附材料未来的重点研究方向。     

磁性氧化石墨烯/β-环糊精复合材料对U（Ⅵ）的吸附性能及机理

采用原位共沉淀法制备了磁性氧化石墨烯/β-环糊精（MGO/CD）复合材料。通过静态吸附实验,考察了pH值、MGO/CD用量、反应时间以及U(Ⅵ)初始浓度等因素对MGO/CD吸附U(Ⅵ)效果的影响。结果表明,最佳pH=6,吸附平衡时间为5 h。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程,30 ℃时最大吸附容量为322.6 mg/g。MGO/CD吸附U(Ⅵ)是自发的吸热反应。SEM、FT-IR和XRD分析结果表明,MGO/CD表面粗糙,凹凸不平,羟基、羰基和环氧基是U(Ⅵ)的主要结合位点。解吸实验结果表明,经4次吸附解吸循环实验后,MGO/CD的吸附率仍大于95%。     

Th(Ⅳ)在氧化石墨烯上的吸附动力学与热力学

针对污染水体中的放射性元素去除问题,本工作研究了Th(Ⅳ)在氧化石墨烯上的吸附动力学和热力学。结果表明:Th(Ⅳ)在氧化石墨烯上的吸附动力学服从准二级动力学方程;吸附等温线可以用Langmuir和Freundlich方程描述;吸附是吸热自发过程。氧化石墨烯对Th(Ⅳ)具有很强的吸附能力,是一种用于放射性元素富集固化的具有潜在应用价值的材料。     

黄钾铁矾的制备及其对U(Ⅵ)的吸附

为了研究黄钾铁矾对溶液中U(Ⅵ)的吸附效果,采用一步水热法制备了黄钾铁矾,并利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman spectrum)、红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)等技术表征了材料的理化特性。利用静态吸附实验研究了溶液pH值、离子强度、固液比和U(Ⅵ)初始浓度对吸附过程的影响。结果表明:溶液pH对于U(Ⅵ)的吸附产生较大的影响,而离子强度则对吸附过程没有影响,表明黄钾铁矾对U(Ⅵ)的吸附机理为内层表面络合。吸附在100 min内基本达平衡,且符合准二级动力学模型。吸附等温线符合Langmuir等温模型,表明U(Ⅵ)的吸附是单层吸附。在溶液的pH=7.0、298 K时,黄钾铁矾对U(Ⅵ)的最大吸附量为154 mg/g。最佳吸附条件为:固液比1.0 g/L、U(Ⅵ)初始浓度为0.42 mmol/L、298 K、pH=7.0,达到平衡时的吸附量为(76.0±1.4) mg/g(n=3),去除率达到了(88.0±1.3)%(n=3)。以上结果表明,黄钾铁矾可以作为含U(Ⅵ)废水处理的潜在吸附材料。     

羧基化氧化石墨烯对Nd^(3+)的吸附北大核心CSCD

氧化石墨烯由于具有大的比表面积和丰富的含氧官能团,在水环境治理领域引起了广泛的关注。对氧化石墨烯进行羧基化改性处理,系统地研究了溶液pH、离子强度、反应时间和初始浓度等因素对羧基化氧化石墨烯吸附性能的影响,发现羧基化氧化石墨烯对Nd^(3+)具有很强的吸附能力。羧基化氧化石墨烯吸附Nd^(3+)的速率很快,能在10 min内吸附大部分的Nd^(3+),并在30 min内达到吸附平衡,符合准二级动力学模型。吸附性能几乎不受离子强度影响,吸附等温线符合Langmuir模型,说明吸附过程是单层化学吸附。通过羧基化氧化石墨烯材料对Nd^(3+)的吸附行为研究,为水处理中的稀土元素分离提供一个新的选项。     

RGO/FeOOH凝胶制备及其对铀的吸附性

三维(3D)石墨烯复合纳米材料由于具有极佳的物理化学特性而被广泛研究。本文利用Fe(II)离子还原自组装制备3D还原氧化石墨烯与羟基氧化铁(RGO/FeOOH)复合材料,并将材料应用于铀的吸附研究。结果表明,复合材料吸附容量对pH具有很强的依赖性,且当pH为5.5时吸附容量可达115 mg·g-1;在溶液中加入NaClO4并未影响材料的吸附性;研究材料吸附铀(VI)的等温线,发现材料的吸附动力学符合双Langmuir模型曲线;通过离子选择性研究发现RGO/FeOOH复合材料对铀和铅具有较好的选择性。因此,可将此材料用于放射性废水中重金属离子的去除。     

磁性富羧基碳复合材料的制备及对Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)和U(Ⅵ)的吸附

采用溶剂热法制备了富羧基碳,随后通过化学共沉淀法合成了磁性富羧基碳复合材料。利用透射电子显微镜(TEM)、红外光谱分析(FTIR)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)、热重差热分析(TGA)、zeta电位分析及比表面积(BET)等手段对磁性富羧基碳的形貌、组成、结构、磁性以及表面电荷特性等进行了表征,并考察了富羧基碳和磁性富羧基碳对Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)和U(Ⅵ)的吸附性能。结果表明:富羧基碳经磁性改性后表面负载了铁氧化物纳米颗粒,比表面积由29.2m2/g提高到45.4m2/g,热稳定性提高,由磁滞回线可知,磁性富羧基碳的饱和磁化强度为30.68A.m2/kg。Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)和U(Ⅵ)在磁性富羧基碳上的平衡吸附容量分别为477.50、23.50、260.20、54.86mg/g,低于富羧基碳,吸附等温线符合Langmuir等温模型。从磁性富羧基碳对Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)和U(Ⅵ)均具有较高的吸附容量和不同吸附剂对U(Ⅵ)吸附容量的比较可以看出,该吸附剂是重金属污水和放射性废液处理领域中极具发展前景的吸附材料。     

U(Ⅵ)在N_(1113)NTf_2离子液体中的电化学行为

研究了U(Ⅵ)在疏水性离子液体双三氟甲基磺酰亚胺化三甲基丙基季铵盐(N1113NTf2)中的电化学氧化还原过程。利用循环伏安法,确定了U(Ⅵ)在离子液体中的如下还原过程:大量U(Ⅵ)直接在电极表面还原为U(Ⅳ),电极反应受电荷迁移和物质扩散共同控制。随后,U(Ⅳ)在离子液体中继续被还原生成U(Ⅲ)。在低浓度下电极反应U(Ⅵ)→U(Ⅲ)的过程是准可逆过程,但随着U(Ⅵ)浓度增大,此反应转变为不可逆过程。利用恒电位沉积方法,实验得到了具有不同形貌的沉积产物,X射线衍射(XRD)分析表明此沉积产物为UO2。     

改性类水滑石的制备及其去除溶液中Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)

通过水热合成法成功地制备了丙三醇改性Ni/Al型水滑石(GMH),并通过批量处理法和静态吸附法考察了在固体投加量、溶液pH、离子强度、腐殖酸、接触时间和温度等因素影响下,溶液中Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附行为。采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)等表征手段对材料吸附前后进行分析,结合吸附动力学和热力学模型对吸附机理进行探讨。结果表明,溶液pH值对Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附行为影响显著,在pH=7.0左右时吸附率达到最大;准二级动力学模型和Langmuir等温线模型可以很好地描述Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附过程,且此过程是自发的、吸热的过程;实验条件下,GMH对溶液中的Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)的最大理论吸附量分别为511 mg/g和441 mg/g;GMH对溶液中Eu(Ⅲ)的吸附主要是通过静电相互作用、内层表面络合以及离子交换相互作用实现;而对U(Ⅵ)的吸附主要是通过静电相互作用和内层表面络合作用实现的。实验表明,合成材料在含低放废水的有效净化和修复方面具有很大的应用前景。     

β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附性能及机制研究

利用接枝共聚的方法制备了β-环糊精交联磁性壳聚糖,并将其用于吸附水溶液中的U(Ⅵ),考察了溶液初始pH、吸附时间、温度等因素对U(Ⅵ)去除率的影响。吸附实验结果表明：β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附平衡时间为60 min;温度越低,吸附剂投加量越大;溶液初始pH在3.0～6.0的弱酸性范围内有利于β-环糊精交联磁性壳聚糖对U(Ⅵ)的吸附。解吸实验结果表明,β-环糊精交联磁性壳聚糖经5次解吸后对U(Ⅵ)的吸附去除率仅下降7.41%。SEM表明,β-环糊精交联磁性壳聚糖表面粗糙。IR分析显示,β-环糊精交联磁性壳聚糖表面的-OH、-NH₂是U(Ⅵ)结合的主要位点,吸附U(Ⅵ)后并未明显改变原有结构。     

磺酰基桥联杯［4］芳烃多孔配位笼对海水中U(Ⅵ)的快速吸附

设计合成具有较强铀酰离子结合能力、较快吸附动力学的多孔框架配合物对于海水中铀吸附具有重大的意义。利用对叔丁基磺酰基桥联杯［4］芳烃（H4TC4A SO2）、六水氯化钴和1,3 二（2H 四氮唑 5 基）苯（H2L）在溶剂热的条件下构筑了一例长方体状杯芳烃基多孔配位笼（Co16）,并用于对海水中铀酰离子的吸附。对Co16吸附剂进行U(Ⅵ)吸附实验发现,Co16吸附剂在较宽的pH范围内对U(Ⅵ)具有优异的吸附能力,并在90 min内达到吸附平衡,且符合准二级动力学模型。吸附等温线较好地符合Langmuir模型,表明Co16吸附剂对U(Ⅵ)的吸附属于单层吸附,且对U(Ⅵ)的吸附容量高达54731 mg/g。热力学实验表明,Co16吸附剂对U(Ⅵ)的吸附属于自发吸热的行为。把该材料置于真实海水中20 d后,其在真实海水中的吸附容量可达488 mg/g。以上结果表明,Co16吸附剂在海水铀吸附方面具有巨大的应用潜力。     

偕胺肟聚丙烯腈对铀酰离子吸附热力学及动力学过程分析

放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要。本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈(AO-PAN)对U(Ⅵ)的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐增加,在343K温度时吸附量达201.6mg/g。不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡。AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303K,溶液中初始铀浓度为500mg/L时,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量达305.8 mg/g。此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔(Langmuir)模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制。吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算。     

三种非活性微生物对铀的吸附行为及其受γ辐照的动力学影响

以非活性酿酒酵母菌、耐辐射奇球菌、大肠杆菌为研究对象,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)、红外光谱(FTIR)等测试手段,研究溶液初始pH值、U(Ⅵ)初始浓度等因素对三种非活性微生物吸附U(Ⅵ)的影响,并探讨了不同强度γ辐照下三种非活性微生物对U(Ⅵ)的吸附动力学过程。结果显示:三种非活性微生物均能有效去除水体中的U(Ⅵ),并且是一个快速反应过程。溶液pH=5.0时吸附效果最佳。同等实验条件下,三种非活性微生物吸附U(Ⅵ)达到吸附平衡的顺序为酿酒酵母菌耐辐射奇球菌大肠杆菌。三种非活性微生物细胞通过细胞表面的羟基、氨基、羧基、羰基及磷酸基团的配位作用来吸附铀。γ射线辐照后,三种非活性微生物对U(Ⅵ)的吸附率明显低于未受辐照时的吸附率,原因可能是辐照因素改变了菌体表面的活性位点。实验用非活性微生物与U(Ⅵ)作用的激烈程度是细菌真菌。     

磁性氧化石墨烯的制备及其对Co(Ⅱ)的吸附

采用Hummers方法和化学共沉淀方法，合成了磁性氧化石墨烯（M/GO）材料，并以此作为吸附剂材料，采用静态批式实验方法研究了其对Co(Ⅱ)的吸附去除机理。结果显示M/GO具有良好的饱和磁场强度，易于利用外加磁场实现吸附后的固-液分离。Co(Ⅱ)在M/GO表面的吸附几乎不受背景离子强度的影响，而受pH的影响显著。其吸附可快速达到平衡，吸附动力学符合准二级速率方程。升高温度可有效促进吸附。吸附等温过程符合Langmuir模型。热力学参数的分析表明Co(Ⅱ)在M/GO表面的吸附为自发吸热过程。     

磁性氧化石墨烯的制备及其对Co(Ⅱ)的吸附

采用Hummers方法和化学共沉淀方法，合成了磁性氧化石墨烯（M/GO）材料，并以此作为吸附剂材料，采用静态批式实验方法研究了其对Co(Ⅱ)的吸附去除机理。结果显示M/GO具有良好的饱和磁场强度，易于利用外加磁场实现吸附后的固-液分离。Co(Ⅱ)在M/GO表面的吸附几乎不受背景离子强度的影响，而受pH的影响显著。其吸附可快速达到平衡，吸附动力学符合准二级速率方程。升高温度可有效促进吸附。吸附等温过程符合Langmuir模型。热力学参数的分析表明Co(Ⅱ)在M/GO表面的吸附为自发吸热过程。     

氧化石墨烯材料对水溶液中放射性元素的吸附去除研究进展

作为一种高效的新型吸附材料，氧化石墨烯由于具有巨大的比表面积和丰富的含氧官能团等特性，在放射性元素的吸附去除中展现出巨大的应用潜力。本文主要介绍了氧化石墨烯及其复合材料的结构性质与制备方法，并对其在水溶液中吸附去除放射性元素铀、钍、铕的研究进行了综述，通过表面改性或与其它功能性材料复合可显著提高对放射性元素的吸附去除性能，并对吸附机理进行了总结，最后展望了今后的研究方向并提出了建议。     

伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附

以伊利石和高岭石为吸附剂,通过静态吸附法研究了其对U(Ⅵ)的吸附特性。考察了接触时间、初始浓度、吸附剂质量、pH、温度、离子种类、腐殖酸等对其吸附效果的影响;采用红外光谱(FTIR) 对伊利石和高岭石的结构进行了表征。研究结果表明：伊利石和高岭石对U(Ⅵ)具有很强的吸附能力,在10 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.04 g、pH=5的条件下,伊利石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;在12 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.01 g、pH=5的条件下,高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;随着温度的升高,伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力不断增强,尤其是伊利石;溶液中Mg²⁺、CO^2-₃、HCO^-₃显著降低了伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果;随着腐殖酸浓度的增加,伊利石对U(Ⅵ)的吸附能力提高,高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力降低。