准噶尔盆地南缘油气生成与分布规律——典型类型原油油源对比

准噶尔盆地南缘地区背斜众多,油气分布广泛,油气性质多样。该地区存在5套有效烃源岩,油-源关系十分复杂,长期以来对原油来源存在很大争议。系统采集了南缘地区5套烃源岩及不同构造原油样品,对烃源岩抽提物与原油碳同位素组成、正构烷烃及类异戊二烯烷烃分子碳同位素组成、生物标志物组成特征等进行了全面的对比分析。结果表明,南缘地区4种典型类型原油分别来源于不同时代的烃源岩:1第1类原油碳同位素组成轻,正构烷烃分子碳同位素分布比较平缓,含有较丰富的β-胡萝卜烷,甾烷以C₂₈、C₂₉规则甾烷为主,来源于二叠系烃源岩;2第2类原油碳同位素组成重,正构烷烃分子碳同位素分布比较平缓,Pr/Ph比值高,甾烷以C₂₉规则甾烷和重排甾烷为主,三环萜烷以C₁₉为主,伽马蜡烷含量很低,来源于侏罗纪煤系烃源岩;3第3类原油碳同位素组成轻,正构烷烃分子碳同位素分布随碳数增高大幅下降,Pr/Ph比值小于1.0,C₂₇、C₂₈、C₂₉甾烷呈"V"型分布,异胆甾烷、重排甾烷、Ts、C₂₉Ts、C₃₀重排藿烷、伽马蜡烷含量高,来源于白垩系清水河组烃源岩;4第4类原油碳同位素组成重,正构烷烃分子碳同位素分布随碳数增高下降幅度大,C₂₇、C₂₈、C₂₉甾烷呈"V"型分布且以ααα-20R为主,甲藻甾烷尤为丰富,来源于古近系安集海河组烃源岩。目前在南缘地区尚未发现三叠系烃源岩生成的原油。     

鄂尔多斯盆地安塞-富县地区延长组-延安组原油地球化学特征及油源对比

原油族组成、碳同位素、饱和烃气相色谱及萜烷、甾烷等生物标志化合物特征分析显示,鄂尔多斯盆地安塞-富县地区延长组-延安组原油地球化学特征相近,为低成熟-成熟原油。原油饱和烃含量在70%以上;碳同位素值偏轻,δ¹³C值一般小于-31‰;正构烷烃分布完整,呈单峰型,主峰碳为C₁₇-C₂₃。原油生物标志物特征是,五环萜烷含量高于三环萜烷,以C₃₀-藿烷、C₂₉-降藿烷为主,伽马蜡烷含量少;甾烷以C₂₇-胆甾烷、C₂₈-麦角甾烷及C₂₉-谷甾烷为主,规则甾烷呈不对称"V"字型分布,C₂₈-甾烷含量较低,C₂₇-甾烷与C₂₉-甾烷含量相近。原油和源岩的地球化学特征分析对比表明,长8-长4+5半深湖-深湖相腐泥-混合型泥岩是主要烃源岩。生物标志物特征显示原油具有一定的运移效应。     

鄂尔多斯盆地黄陵—铜川地区延安组煤矿原油成因

为明确鄂尔多斯盆地东南部黄陵—铜川地区延安组煤矿原油的地球化学特征及其成因,利用气相色谱、色谱质谱和同位素质谱技术,对研究区原油、煤岩和泥岩抽提物进行了生物标志化合物组成以及正构烷烃单体碳同位素分布特征的对比研究。煤矿原油姥鲛烷和植烷均势,倍半萜含量丰富,Ts/Tm、C₂₉Ts/C₂₉降藿烷相对较高,C₃₀莫烷/C₃₀藿烷、C₂₉降藿烷/C₃₀藿烷、C₃₁升藿烷及C₃₂升藿烷的22S/(22S+22R)相对较低,ααα-20R规则甾烷呈“V”字形分布,碳同位素及正构烷烃单体碳同位素偏轻;侏罗系煤系烃源岩抽提物中Pr/Ph高,倍半萜含量较低、Ts/Tm、C₂₉Ts/C₂₉降藿烷低,C₃₀莫烷/C₃₀藿烷、C₂₉降藿烷/C₃₀藿烷、C₃₁升藿烷及C₃₂     

渤海湾盆地东濮凹陷原油地球化学特征研究

对东濮凹陷文留地区原油样和油砂样进行了族组分、碳同位素、饱和烃色谱—质谱实验分析,结果表明,文留地区沙河街组原油与含油砂岩抽提物的饱和烃含量在38.3%-79.3%;原油碳同位素值分布于-27.0‰～-28.0‰,饱和烃碳同位素值在-27.4‰～-28.7‰,族组分之间的碳同位素分馏效应较小;多数样品Pr/Ph小于0.5,具有明显的植烷优势;αααC₂₉20R/20(R+S),C₂₉ββ/(αα+ββ)参数显示处于低熟状态;甾烷系列中C₂₇含量略占优势,重排甾烷含量与成熟度相关,随样品成熟度增高,重排甾烷/规则甾烷值增大,低熟油样品的重排甾烷/规则甾烷值小于0.3。分布在中央隆起带文西断层与文东断层之间地区的样品,其γ-蜡烷含量较高,γ-蜡烷/C₃₀藿烷分布于0.40～0.99,γ-蜡烷/H₃₁22S.分布于2.11～4.15,反映了陆相咸水湖相原油特征。分布于文东断层以东的原油样品γ-蜡烷含量低,γ-蜡烷/C₃₀藿烷分布于0.05～0.15,γ-蜡烷/H₃₁22S分布于0.16～0.28,反映了低盐度的淡水—微咸水相原油特征。      

准噶尔盆地石炭系与二叠系主力烃源岩地球化学特征对比研究

重点对准噶尔盆地石炭系与二叠系主力烃源岩生物标志化合物分布特征,及单体烃碳同位素特征进行分析与对比。该盆地石炭系和二叠系烃源岩有机质丰度都相对较高,成熟度以西北缘与南缘较高,准东较低,各项参数均达到了烃源岩要求。盆地石炭系烃源岩生物标志化合物特征具有Pr/Ph值较高,伽马蜡烷含量低,C_29甾烷含量较高,而C₂₈甾烷含量较低的特点,生物标志化合物特征反映出石炭系烃源岩,形成环境为淡水湖湘,主要为Ⅲ型有机质。二叠系烃源岩Pr/Ph值整体较低,伽马蜡烷指数相对较高,且含有一定量的β-胡萝卜烷,C₂₈甾烷明显高于石炭系烃源岩,沉积环境主要为半咸水—咸水盐湖相,有机质类型为Ⅰ型、Ⅱ型。石炭系烃源岩有机质类型主要为Ⅲ型,其干酪根碳同位素组成较重,但单体烃碳同位素差别较大,母质来源和成熟度都影响着正构烷烃单体烃碳同位素的分布。二叠系烃源岩干酪根分布特征表明主要源岩有机质类型为Ⅲ型、Ⅱ型和Ⅰ型,其正构烷烃单体烃碳同位素的分布特征与干酪根碳同位素分布有较好的相关性,Ⅲ型有机质单体烃碳同位素组成较重,而Ⅱ型和Ⅰ型有机质单体烃同位素组成较轻;南缘二叠系烃源岩有明显的甲烷菌母质输入现象,干酪根、单体烃碳同位素组成和一些藿类化合物碳同位素组成都表现为较轻的特点。     

黔北坳陷高演化烃源岩中正构烷烃单体烃碳同位素组成

借助于色谱-质谱和单体烃碳同位素分析技术,对黔北坳陷高演化海相烃源岩和黔南坳陷虎47井原油中各类生物标志物和正构烷烃的单体烃碳同位素组成进行了系统分析。不同层位烃源岩中常用的甾、萜烷的分布与组成呈现明显趋同现象,因而失去了其原有的地球化学意义和实用性。虎47井原油中三环萜烷系列和孕甾烷系列丰富,但C_27-35藿烷系列和C_27-29甾烷系列的丰度极低,显示生油窗晚期的产物特征。绝大多数烃源岩中nC_16-28正构烷烃系列呈现以nC₂₀或nC₂₁为低谷的前、后2个峰群的分布模式,但其单体烃碳同位素组成则十分接近,它们的δ13C值介于-28‰~-31‰之间,呈负偏态变化,即随碳数增加其δ13C值变小,且这一特征不受正构烷烃系列分布特征的影响,表明高演化烃源岩中特殊的正构烷烃系列分布模式是客观地球化学现象。虎47井原油中正构烷烃的单体烃碳同位素组成也呈负偏态变化,但其δ13C值较高演化烃源岩中的轻约3‰,这可能与有机质热演化过程中的碳同位素分馏效应有关。因此,在利用正构烷烃的单体烃碳同位素组成开展油源对比时,所用样品的成熟度应该匹配。      

准噶尔盆地南缘油气生成与分布规律——原油地球化学特征与分类

准噶尔盆地南缘地区原油分布广泛,不同地区原油具有不同的地球化学特征。按照碳同位素与生物标志物组成特征可以分为4种典型类型:1第1类原油典型特征是碳同位素组成轻,全油δ¹³C值通常小于-29‰,正构烷烃分子碳同位素分布比较平缓,δ¹³C值通常小于-28‰,含有较丰富的β-胡萝卜烷,甾烷以C₂₈、C₂₉规则甾烷为主,重排甾烷低,伽马蜡烷含量变化较大;2第2类原油碳同位素组成重,全油δ¹³C值通常在-28‰~-26‰,正构烷烃分子碳同位素分布比较平缓,δ¹³C值通常大于-28‰,Pr/Ph比值高,甾烷以C₂₉规则甾烷和重排甾烷为主,三环萜烷以C₁₉为主,伽马蜡烷含量很低;3第3类原油碳同位素组成轻,全油δ¹³C值通常小于-29‰,C₉以上正构烷烃分子碳同位素分布随碳数增高大幅下降,δ¹³C值在-27‰~-34‰,Pr/Ph比值小于1.0,C₂₇、C₂₈、C₂₉甾烷呈"V"型分布,异胆甾烷、重排甾烷含量高,Ts、C₂₉Ts、C₃₀重排藿烷高,Ts/Tm >1,伽马蜡烷含量高且具有两个异构体,甾/萜烷比值高;4第4类原油碳同位素组成重,全油δ¹³C值通常在-28‰~-26‰,C₉以上正构烷烃分子碳同位素分布随碳数增高下降幅度大,δ¹³C值在-23‰~-29‰,C₂₇、C₂₈、C₂₉甾烷呈"V"型分布且以ααα-20R为主,异胆甾烷丰度低,甲藻甾烷尤为丰富,三环萜烷以C₁₉为主,伽马蜡烷含量较低。     

武威盆地武地1井石炭系烃源岩地球化学特征及地质意义

以武威盆地北部坳陷武地1井为基础,通过烃源岩有机质丰度、类型、成熟度及生物标志化合物等参数的综合研究,系统评价了武威盆地石炭系烃源岩的生烃潜力。研究认为武威盆地北部坳陷石炭系太原组烃源岩有机碳含量高,是一套“较好—好”的烃源岩;有机质类型以Ⅲ型为主,Ⅱ₂型次之,生物标志化合物中正构烷烃峰型完整,主峰碳数多为17,姥植比及伽马蜡烷参数均表明其生物来源于微咸水的海陆过渡相沉积环境;孕甾烷系列含量低而规则生物构型甾烷含量高,规则生物构型甾烷C₂₇、C₂₈和C₂₉呈不对称“V”型,C₂₉相对含量高于C₂₇,生物来源以高等植物为主,低等水生生物也有贡献;三环萜烷和C₃₀重排藿烷含量低,C₃₀藿烷及C₂₉Ts含量高,Ts含量小于Tm,整体上处于成熟—高成熟阶段;有机质类型及成熟度决定了石炭系烃源岩以生成天然气为主。研究结果表明武威盆地石炭系勘探应以寻找天然气为主。     

川东南官渡构造中侏罗统原油地球化学特征及油源

根据轻烃、饱和烃、芳烃和碳同位素的系统分析资料,全面剖析了川东南地区官渡构造中侏罗统原油的地球化学特征,并通过油源对比确定了其主力烃源层.研究结果表明,该原油的C₅—C₈轻烃中以正构烷烃占优势,异构和环烷烃相对较少,几乎不含苯和甲苯,正庚烷明显高于甲基环已烷;其Pr/Ph值较低(1.56),C₂₇—C₂₉甾烷呈"V"字型分布,伽马蜡烷较高,表征油源岩为较深湖相沉积,成油母质生源构成中水生生物占有较高比例;正烷烃系列分布轮廓线呈上凸状,且碳同位素随碳数增加呈变轻趋势,具有一般陆相原油的特征;经轻烃、生物标志物参数对比,认为该原油与本区的上三叠统须家河组沥青和天然气没有成因上的联系,其油源来自下侏罗统烃源层.      

塔中82井区原油的特征及成因

通过对塔中I号坡折带塔中82井区原油进行地球化学分析（包括分子筛合除去正构烷烃分析）来探讨其特征和成因,结果表明：原油族组成中饱和烃占绝对优势,而饱和烃中以低碳数正构烷烃为主,C _21-/C ₂₂₊ 值达1.4~5.4,生物标志物的含量极低;甾烷C₂₇-C₂₈-C₂₉呈“V”字型分布,重排甾烷的含量较高;萜烷中三环萜的含量较高而五环萜含量极低,且三环萜以C₂₀或C₂₃为主峰;芳烃中三芳甾烷的含量很低,三芴系列化合物中硫芴含量较高;原油碳同位素较轻,其饱和烃的碳同位素值δ¹³C<-32.8‰（这些特征有别于塔东2井的寒武系原油）;原油的成熟度R_O值为0.8%左右。推断塔中82井区的原油可能并非是有机质在高成熟阶段生成的凝析油,而是中等成熟的中-上奥陶统源岩生成的正常原油在成藏后由于寒武系天然气的注入,发生了蒸发分馏作用并运移至目前的储层中再次成藏。     

柴达木盆地乌南油田油源及油气运移探讨

对柴达木盆地乌南油田原油样品的地球化学系统分析表明:样品中正构烷烃系列碳数分布具有双重性模式,Pr/Ph值<0.5,呈强植烷优势;具有相对较高含量的三环萜烷和伽马蜡烷,藿烷C35/C34值基本上≤1;指示了乌南油田原油形成于半咸水—咸水湖相较强还原沉积环境,母质来源主要为低等水生生物,藿烷和甾烷成熟度参数反映其主要为低成熟原油。在此基础上开展油源对比研究,指出乌南油田原油和扎哈—切克里克生烃凹陷下干柴沟组烃源岩之间的生物标志化合物对比性很好。原油类型的一致性为应用含氮化合物探讨原油运移提供了基础条件。含氮化合物分析结果反映随着运移距离的增加,咔唑类化合物浓度存在减小的趋势,而异构体化合物中屏蔽型化合物相对富集,表明乌南油田原油自西注入,向北和东南方向运移。由此确定位于乌南油田西侧的扎哈—切克里克生烃凹陷为其油源区,从而为该区的进一步勘探提供了理论指导。     

塔里木盆地顺南1井原油硫代金刚烷系列的检出及意义

使用银盐离子色层柱,从塔里木盆地顺南1井奥陶系原油中分离出含硫非烃。采用色谱色质方法,在含硫非烃中检测出了完整的低聚硫代金刚烷系列化合物,包括硫代单金刚烷、硫代双金刚烷和硫代三金刚烷系列共38个化合物,同时还检测到高聚硫代四金刚烷和高聚四金刚烷硫醇系列。以D₁₆-单金刚烷作为定量内标,顺南1井原油中低聚硫代金刚烷、硫代单金刚烷、硫代双金刚烷、硫代三金刚烷系列含量分别为79.88 μg/g （oil）、21.27 μg/g （oil）、31.49 μg/g （oil）和27.12 μg/g （oil）,高含量的硫代三金刚烷、高聚硫代金刚烷及高聚金刚烷硫醇的检出表明原油经历了中等的硫酸盐热化学还原作用（TSR）。顺南1井原油中可以检测到高聚四金刚烷和五金刚烷系列,原油中3-甲基+4-甲基双金刚烷含量高,为707 μg/g （oil）,指示原油经历了强烈的裂解作用,原油裂解作用叠加TSR反应是造成该原油具有最重的海相全油碳同位素的原因,该原油全油碳同位素为-26.7 ‰。区域的高温高压背景加之走滑断裂的发育为热裂解及TSR作用提供了地质条件。     

涠洲油田油气地球化学特征及成因类型探讨

中石化涠西探区2015年获重大突破,涠西南D洼东部斜坡发现了涠洲油田。为揭示原油的成因和来源,此文采用地质地球化学技术,通过GC、GC-MS分析表明,原油中链烷烃组分以低碳数正构烷烃为主,平滑分布;甾萜烷异构化程度较高,富含重排甾烷,具丰富的C₃₀4-甲基甾烷以及低碳数甾烷,C₂₇、C₂₈、C₂₉规则甾烷呈"V"型或"L"型分布。油-油、油-源对比表明,涠洲油田原油与流沙港组优质的深湖-半深湖相烃源岩具有成因联系。原油成熟度参数C₂₉甾烷αββ/（αββ+ααα）、C₃₁升藿烷22 S/（S+R）等表明原油已达成熟阶段,利用甲基菲指数MPI1折算原油成熟度分布在0.79~0.97之间,原油成熟度与涠西南D洼流沙港组烃源岩热演化程度相当。综合以上分析认为,涠洲油田的原油表现为典型湖相特征,主要来源于涠西南D洼流沙港组烃源岩。     

松辽盆地原油和沉积岩中有机质碳同位素

本文利用岩石抽提物和碳同位素(δC¹⁸)资料,研究了松辽盆地不同类型生油岩和各油层组原油的碳同位素组成特征;对比海相原油,大庆原油生成于陆源母质,并可将大庆原油划分为三种类型。通过生油岩与原油碳同位素对比,认为黑帝庙油层原油来源于嫩一段,萨、葡、高组原油主要来自青山口组,扶、杨油层原油来源于青一段下部。是后以葡萄花油层为例,分析了大庆油田及其两侧凹陷的油气运移方向问题。     

渭河盆地新发现原油的特征及其油气地质意义

渭河盆地地热井中意外发现有石油产出，打破了该盆地无油的历史定论。为了认识该原油的特征及其油气地质意义，对采集的地热井原油的物性、族组分含量、饱和烃含量、甾烷与萜烷组成、饱和烃单体烃碳同位素组成进行了系统分析。分析表明，原油以饱和烃为主、芳香烃和沥青质次之，胶质含量最低，属于正常含蜡、低硫、轻胶质原油。饱和烃色谱呈双峰型，主峰为C₁₅和C₂₂，CPI和OEP值分别为0.93和0.90。原油母质成熟度较高且主要来自浮游水生生物和少量高等植物，并有藻类有机质的贡献。正构烷烃中低碳数（C₁₄-C₂₂）的碳同位素值随碳数增加而从-27.1‰降低到-30.3‰；当碳数高于C₂₂后，碳同位素值在-29.3‰和-30.4‰之间变化；姥鲛烷（Pr）和植烷（Ph）的碳同位素值重，分别为-26.1‰和-24.9‰。相对较高的伽马蜡烷含量表明了原油母质形成于较高盐度的水体中。通过邻区对比发现，该原油特征与鄂尔多斯盆地二叠系、三叠系延长组、侏罗系等已知产油层位的原油差别较大，显示出明显的地球化学与成因的特殊性。新发现原油表明渭河盆地应具有尚未发现的生烃源岩，对渭河盆地的油气勘探具有重要的指导意义，同时也可为鄂尔多斯周缘盆地新层系油气调查提供借鉴。     

渤海海域蓬莱19-3油田原油生物降解气地球化学特征与成因

渤海海域已有天然气地球化学特征显示稠油降解气普遍与稠油油藏相伴生，其探明储量约占天然气总探明储量的12 % 。渤海湾盆地复杂的构造演化使生物气藏背景多样化，也使渤海海域生物气成因类型不清，其地球化学特征和成藏条件不甚明确。与非稠油降解气相比，稠油降解气中甲烷含量高、干燥系数大，以干气为主，并含有一定量的二氧化碳和氮气，甲烷碳同位素值偏轻，δ¹³C₁介于-35 ‰~-55 ‰，丙烷碳同位素值偏重，具有同位素倒转现象，二氧化碳碳同位素值重，δ¹³C_co2介于-10 ‰ ~20 ‰ 。原油降解气的生成是喜氧微生物和厌氧微生物共同作用的结果，有效的石油生物降解作用通常发生在温度低于80℃的储层中，因此地层温度控制了微生物降解原油生成原油降解气的发生范围，此外，含油气系统内的地层水也是重要的地质影响因素，中—低矿化度的NaHCO₃型或CaCl₂型地层水有利于微生物的繁殖进而对原油降解生成甲烷。生物降解气是微生物代谢活动的产物，所以降解气的规模是由油藏规模决定的。在渤海海域，储层温度与地层水类型适宜、油藏规模巨大的蓬莱19-3油田最具备大规模生成稠油降解气的条件。渤海目前已发现原油地质储量约36.4×10⁸t，其中埋藏深度在2 000 m以内的原油地质储量约为27.7×10⁸t，根据原油的生物降解模拟实验，1 m³原油每天可产生0.14~0.62 m³甲烷气体，每年可产生52.01~255.5 m³甲烷气体，若深度2 000 m为原油降解界限，据此估算渤海海域每年最多可产原油降解气0.66×10¹²m³，具有非常大的勘探潜力。     

A Comprehensive Evaluation of High Viscous Crude Oil from Shuguang No. 1 Zone of Liaohe Oil Field

The high viscous crude oil from Shuguang No. 1 zone of Liaohe oil field has the characteristics of high density (ρ₂₀ = 0.9977 g cm^-3), great viscosity (ν₁₀₀ = 1223.9 mm² s^-1) and high pour point (48°C), which are similar to those of the residue distillation of general crude oils. It contains no gasoline distillation and the diesel oil fraction yield is just 7.19%. It is often used as fuels after emulsification. But this oil is so vicious that it cannot be atomized uniformly and burned fully. In order to make full use of it, this kind of high viscous crude oil has been evaluated comprehensively and the properties of its various distillations are analyzed respectively. The results indicate that this crude oil contains less wax, but more resins and asphaltene, which belongs to low-sulfur naphthene-base crude oils and it is the suitable material to produce high-quality paving asphalt. Based on its characteristics, the optimum processing scheme is put forward and the high-quality paving asphalt is produced by using the distillation higher than 350°C.     

THE STUDY OF PRODUCING HEAVY TRAFFIC ASPHALT BY USING THE HIGH VISCOUS CRUDE FROM NO.l SHUGUANG ZONE OF LIAOHE OIL FIELD

The characteristics of the high viscous crude from No. 1 Shuguang Zone of Liaohe Oil Field are similar to those of residue distillates of general crude such as high density(ρ ₂₀=0·9977 g.cm^-3),high viscidity υ ₁₀₀= 1223·9 mm².s-¹) and high carbon/hydrogen ratio. This oil contains less wax, but rich in resin and asphalt, which belongs to low sulfur naphthene-base crude oil and can be used as feedstock to produce high paving asphalt. But now it is used as fuel after emulsificating. In order to make full use of this oil and resolve the problem of paving asphalt demand-supply, various paving asphalts conforming to GB50092-96 standard were produced by blending vacuum residue of the high viscous crude from No.l Shuguang Zone of Liaohe Oil Field and waste oil which is rich in aromatics and poor in wax. The laboratory test results show that modified paving asphalts have good low-temperature properties and antiaging feature.     

AQUEOUS SOLUBILITY OF CRUDE OIL TO 400°C AND 2,000 BARS PRESSURE IN THE PRESENCE OF GAS*

This study reports aqueous solubilities of crude oil distillation fractions over the carbon number range C₁- C ₃₄ as a function of: temperature (100° to 400° C), pressure (100 to 2,000 bars), NaCl concentration, and gas in solution (N ₂, CO ₂, CH ₄). Experimental parameters were designed so that conditions within a petroleum basin would be duplicated. Increases in temperature increased crude oil solubility, and the higher molecular weight species were affected more positively than lower molecular weight species. Increases in pressure or salinity decreased solubility. The presence of gas in solution increased the solubility of high molecular weight hydrocarbons (> C ₂₄) over all temperatures, and increased the solubility of lower molecular weight hydrocarbons at high temperatures (> 180–260°C). Gas decreased the solubility of low molecular weight hydrocarbons at low temperatures.
Hydrocarbon solute compositional changes were also examined as a function of the above parameters. At high temperatures, both increasing gas concentration and increasing temperature caused hydrocarbon solutes to become compositionally more similar and eventually identical to the original distillation fraction. The high molecular weight hydrocarbons and saturated hydrocarbons, especially the n-paraffins, were taken into solution in progressively greater concentrations over the aromatic and low molecular weight hydrocarbons. Thus, the strong preferential uptake of low molecular weight and aromatic hydrocarbons into solution at lower temperatures was reversed.