单原子催化剂的制备方法及其应用

单原子催化的提出将人们的视野从纳米级别带入了原子尺度。近年来,单原子催化剂已经在不同的催化领域展现出前所未有的前景,单原子催化剂的研究也越来越深入。综述了单原子催化剂的结构性能、表征技术。介绍了近年来单原子催化剂在电催化、光催化、热催化领域的应用,并提出了单原子催化领域目前仍需解决的问题。     

单原子催化剂协同双位机制厘清

正近日,中科院大连化学物理研究所和清华大学的研究人员合作,在单原子催化机制研究方面取得新进展。他们在发现Ir1/FeO_x单原子催化剂上,Ir单原子与临近载体Fe位之间存在"双金属活性位"的协同催化过程。研究人员在前期的工作中制备出Ir1/FeO_x单原子催化剂,并发现单原子Ir中心在水煤气变换反应中起主导作用,然而对Ir1/FeO_x的微观催化机制却一直没有更深入的认识。     

贵金属单原子催化剂的制备、表征及在化学化工中的应用

贵金属单原子催化剂具有极高的原子利用率和单位质量活性，在众多化学反应中表现出优异的催化性能。介绍了在传统化学化工领域所用贵金属单原子催化剂的制备、表征及应用3个方面的研究进展。湿化学法制备贵金属单原子催化剂因成本低廉、操作简单而被广泛使用；球差电镜及同步辐射是用于贵金属单原子催化剂表征的最为直接有效的手段；当前，贵金属单原子催化剂主要应用于水煤气变换反应、CO₂加氢转化反应、氢甲酰化反应、CO低温氧化转化、丙烷脱氢制丙烯反应及硅氢加成反应等领域。贵金属单原子催化剂也存在一定的局限性，主要包括稳定性差、缺失相邻的集合位点及宏量制备困难等。强化制备工艺与表征技术的融合、探究单原子催化剂的催化机制及反应动力学、寻求特定的适用于单原子催化的反应过程、设计可用于工业化生产的催化剂制备工艺，是推动贵金属单原子催化剂产业化发展的重要途径。     

大连化物所制备出高温稳定的高载量单原子催化剂

<正>近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心研究员乔波涛和中科院院士张涛团队在单原子催化方面取得新进展:利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂。2011年,张涛团队与清华大学李隽教授以及美国亚利桑那大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了单原子催化剂的制     

氯代硝基苯选择性加氢催化剂研究现状与进展

氯代苯胺（chloraniline,CAN）是重要的精细化学品中间体,应用广泛。氯代硝基苯（chloronitrobenzene,CNB）经催化加氢合成CAN的方法存在脱氯副反应,因此改进催化剂性能以提高该反应选择性受到广泛重视。本文从多相催化体系和均相催化体系分别总结了近年来此类催化剂的研究现状与进展。多相催化体系常用的改性方式包括调变金属相分散度、调变载体性质、添加金属助剂等。其中,通过调变金属相分散度得到的单原子催化剂,因其高原子利用率而呈现出优异的催化性能,但提高其稳定性仍是未来探索的方向。均相催化剂包括金属配合物催化剂、金属胶体催化剂等,常用的改性方式有添加金属离子/配合物等。均相催化剂反应效率高,但普遍制备过程繁琐、较难回收,仍有待优化。另外,本文还总结了反应介质对该加氢体系的影响。最后总结了催化剂改性方案的特点,对未来CNB选择性加氢催化剂的设计与应用提供了理论指导。     

中科院大化所制备出高温稳定高载量单原子催化剂

<正>大连化物所航天催化与新材料研究中心乔波涛研究员和张涛院士团队,与清华大学李隽教授,以及天津理工大学罗俊教授合作,在单原子催化方面获得新进展。利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂,相关研究成果以《不用缺陷位点稳定的耐高温单原子催化剂》为题发表在《自然—通讯》上。本项研究揭示了负载型纳米颗粒催化剂热解分散成单原子催化剂的过程,初步探索了金属-载体共价强相互作用对活性金属的稳定机制,为设计耐高温、高载量的单原子催化体系提供了理论依据和重要借鉴。     

单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术

为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微镜。重点介绍了可用于单原子燃烧催化剂催化机理研究的原位同步辐射谱学相关技术,包括XAS、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和真空紫外线分子束质谱(SVUV-PIMS)等。展望了利用上述先进技术对单原子燃烧催化剂的结构表征及其催化机理的研究,将有利于单原子燃烧催化剂的进一步设计和合成,并提出了这些表征技术在单原子燃烧催化中存在的挑战以及未来可能的研究方向。附参考文献38篇。     

大化所实现高热稳定单原子催化剂的千克级制备

<正>中科院大连化物所乔波涛研究员、李为臻研究员和张涛院士团队在单原子催化研究方面取得新进展,通过简单的物理混合方法,经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明,强共价金属-载体相互作用可促进单原子的生成。2011年,张涛院士研究团队与清华大学李隽教授和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了氧化铁负载铂单原子催化剂,并在此基础上提出了"单原子催化"的概念。短短几年时     

负载固相的铑基催化剂应用于烯烃氢甲酰化反应的研究进展

负载固相的催化剂因其简便的分离循环操作以及可观的催化性能而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大、催化剂制备成本较高等问题。本文首先从不同负载材料的角度综述了近年来该类催化剂最新的研究进展,主要探讨了载体的表面性质、催化剂的制备方法、膦配体等对催化性能的影响;最后介绍了新型的单原子催化剂所取得的突破性进展。分析表明：具有"类均相"特点的多孔有机聚合物的催化活性很好,而超支化聚合物功能化的磁性纳米催化剂的稳定性更佳。另外还对负载型铑催化剂未来的研究方向进行了展望：需要进一步加深对多孔有机聚合物的化学结构的理解,以便对其更好地表征;借助一些先进的表征技术如高角环状暗场扫描透射电镜和密度泛函理论的计算来深入研究载体结构对单原子催化剂的催化性能的影响。     

单原子催化剂制备方法及其应用

单原子催化在近年来取得了蓬勃发展,其理论100%金属原子利用率及其优异的催化性能正成为催化领域的研究热点,并将催化研究带入了更小的原子尺度范围。本文综合介绍了单原子催化剂的高温热解法、共沉淀法和浸渍法等制备方法,以及其在生物医学、环境污染和能源利用上的应用,并对单原子催化的未来发展进行了展望。     

用于CO氧化的单原子催化剂研究进展

简述了用于CO氧化的单原子催化剂制备方法,总结了单原子催化CO氧化的反应机理,并以低温CO氧化为主线,重点介绍了近年来在实验和理论上研究的用于CO氧化的贵金属(Pt、Au、Pd、Rh、Ir、Ru)和非贵金属单原子催化剂,为今后研究单原子催化剂提供参考。     

单原子催化剂的制备及电催化应用研究进展

综述了近年来单原子催化剂合成方法的研究进展以及在制备过程中提升催化剂活性所要解决的问题.重点介绍了单原子催化剂在质子交换燃料电池(PEMFC)和二氧化碳电化学还原反应(CO2 RR)中的应用.最后结合目前单原子催化剂的研究现状和挑战,展望了其发展前景,以期对进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的实验及理论起到...     

青岛能源所研发出高活性的生物质炭负载Fe/Pt单原子双功能催化剂

单原子催化剂因具有较大的原子利用效率、量子尺寸效应和活性中心的配位不饱和构型,在催化领域受到广泛关注.探索环境友好、廉价且高效的载体以及高金属载量催化剂的制备工艺,对于合成双金属单原子催化剂十分重要.     

我国研制首例单原子铂催化剂

中科院大连化物所张涛研究员领导的航天催化与新材料研究组日前以氧化铁为载体,成功制备出首例具有实用意义的单原子铂催化剂。该单原子催化剂具有非常高的催化活性和稳定性,催化活性是传统纳米催化剂的2—3倍,为开发低成本高效贵金属工业催化剂提供了新选择。     

单原子位点催化剂及其电催化应用研究进展

单原子位点催化剂作为新兴类别,由于具有接近100%的高效原子利用率,出色的活性、选择性和稳定性等优异特性,受到广泛的关注和研究。本文综述了单原子位点催化剂的最新研究成果及在电催化领域的应用。详细介绍了单原子位点催化剂的制备方法,包括“自下而上”合成策略中的共沉淀法、电化学沉淀法、原子层沉积法、光化学法和原子约束法等,“自上而下”合成策略中的高温原子迁移捕获法、高温热解法和悬挂键捕获法。分析了用于表征单原子位点催化剂的高角环形暗场透射扫描显微镜和X射线吸收光谱表征技术,进行单原子位点催化剂理论计算的密度泛函理论（DFT）和第一性原理。在电催化领域的应用主要包括氧还原反应（ORR）、氮还原反应（NRR）、CO₂还原反应（CO₂RR）、氢析出反应（HER）和氧析出反应（OER）。最后指出目前单原子位点催化剂存在无法大规模生产和催化机制不清晰等问题并给出相关建议,展望了单原子位点催化剂的发展前景,指出创新制备方法以实现稳定型单原子位点催化剂的大规模制备及工业应用,利用先进表征技术进一步明确单原子位点催化剂催化机制是未来发展的方向。     

丙烷脱氢制丙烯用单原子催化剂研究进展

丙烯是一种重要的有机化工原料和石油化工原料中间体,近年来在国内外市场的需求量持续增长。丙烷直接脱氢制丙烯技术具有收率高、技术成熟、经济环保等优点,备受研究者们的广泛关注。文中综述了丙烷直接脱氢制丙烯用单原子催化剂的研究进展,介绍了单原子催化剂的丙烷脱氢反应机理,探讨了单原子催化剂的失活行为,总结了活性组分、助剂及载体对单原子催化剂催化丙烷脱氢性能的影响,并分析讨论了单原子催化剂在当前研究中存在的问题。最后针对单原子催化剂虽具有优异的丙烯选择性和稳定性,但存在丙烷脱氢活性依旧不足的问题,提出了调控单原子催化剂电子结构促进丙烷脱氢活性的设计思路,为未来丙烷脱氢制丙烯高效单原子催化剂的设计提供了指导方向。     

乙炔选择性加氢单原子催化剂研究进展

简要介绍了乙炔选择性催化加氢反应及其特点，对近年来乙炔选择性加氢单原子催化剂的研究进行了总结，最后对乙炔选择加氢单原子催化剂的前景进行了展望。     

大连化物所单原子催化研究取得进展

正近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队与美国亚利桑那州立大学刘景月教授(该所"千人计划")一起合作,在单原子催化研究领域取得新进展。首次将Pt/Fe Ox单原子及准单原子催化剂用于含有不饱和取代基团的芳香硝基化合物的选择加氢反应,在温和反应条件下(40℃,氢气压力0.3 MPa)获得了极高的活性和选择性。以3-硝基苯乙烯选择加氢为例,其TOF值达到1500 h-1,比文献中报道的最优催化剂的活性高20倍;氨基苯乙烯选择性接近99%,是目前所报道的Pt基催化剂中的最高值,而且催化剂可磁性分离、具有良好的循环稳定性和底物普适性。单原子和准单原子优异的催化性能可归结于催化剂中孤立的带正电的Pt活性位,这些活性位有利于硝基的优先吸附并同时抑制C=C的加氢。该工作于近期发表于     

过渡金属单原子催化剂活化H2O2/PMS/PDS降解有机污染物的研究进展

单原子催化剂（SACs）是一种将金属以原子态负载于载体上的新型材料,具有原子利用率高、催化活性强和易回收等优点,使其在催化降解有机污染物方面备受关注。本文介绍了SACs的催化影响因素,总结了SACs催化降解有机污染物在环境领域中的应用。此外,着重综述了不同过渡金属（Fe、Co、Mn、Cu等）单原子催化剂在基于双氧水或过硫酸盐的高级氧化技术中的催化机理,单原子金属（M）一般与N键合形成活性位点M—N _x,活化氧化剂生成自由基或单线态氧,高效降解有机污染物。最后,提出未来SACs在催化降解有机污染物的研究方向是合成金属负载量高、稳定性高、pH适用范围更广的SACs,以及根据SACs的结构-性能关系和催化机理,对目标污染物设计特定催化剂。     

原子掺杂对非汞催化剂性能的影响

非汞催化剂代替高毒性的汞催化剂用于氯乙烯合成具有非常重要的研究意义。为了进一步提升非汞催化剂的活性和稳定性,采用原子掺杂改性催化剂的方法得到广泛研究。本文通过总结非汞催化领域的研究成果,结合本公司团队在非汞催化剂方面的开发经验,论述了单原子氮、磷、硫以及双原子氮-硼、氮-硫等掺杂对催化剂的物化性质以及催化性能的改性效果。