加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

土壤和沉积物中痕量Pu的ICP-MS测量方法研究

介绍了一种针对土壤和沉积物样品中Pu核素的ICP-MS测量方法。该方法利用硝酸浸取和两步阴离子交换层析对样品中的Pu进行提纯和除杂,此方法对U的去污因子为1.5×10⁵。在加入了APEX-IR雾化装置和Spiro膜去溶装置后, ICP-MS测量中影响²³⁹Pu和²⁴⁰Pu计数率的²³⁸U多原子离子²³⁸U¹H⁺/²³⁸U和²³⁸U¹H⁺₂/²³⁸U产率分别为3.4×10^-5和7.6×10^-6。将该方法运用在我国环境土壤和沉积物的ICP-MS测量中,可使样品中Pu测量结果的相对误差降低到约千分之一。该方法对²³⁹Pu和²⁴⁰Pu的检测限分别为3.6 fg/mL和 7.3 fg/mL。利用该方法对IAEA-soil-6和NIST-4357两种参考物质进行前处理和ICP-MS测量,结果表明样品中^239+240Pu活度浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素原子比与参考值符合,验证了该方法的有效性和准确性。     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比,根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

北京市气溶胶放射性核素分析(2013—2016)

利用中国锦屏地下实验室(CJPL)低本底γ谱仪对北京地区近4年34组气溶胶样品中长寿命放射性核素进行研究。发现气溶胶样品中含有²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁸Ra、 ⁴⁰K、⁷Be、¹³⁷Cs,其活度浓度均值分别为17.47 μBq·m^-3、21.19 μBq·m^-3、2.39 mBq·m^-3、11.12 μBq·m^-3、14.43 μBq·m^-3、226.64 μBq·m^-3、6.98 mBq·m^-3、2.36 μBq·m^-3,且均在本底范围之内。同时,放射性核素活度浓度与环境参数存在相关性,⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²²⁶Ra均与季节负相关,²¹⁰Pb与季节正相关;⁴⁰K与空气质量指数(AQI)正相关。     

长江沿岸部分NORM行业水中210Po的分析

人类所受辐射照射主要来源于天然辐射。本工作分析了长江沿岸部分NORM行业水中²¹⁰Po的浓度。结果表明,燃煤电厂、水泥厂、钢铁厂、铁矿排出水口中²¹⁰Po的活度浓度分别为(0.93～4.76)×10^-3 Bq/L、(1.12±0.07)×10^-2 Bq/L、(9.89±0.78)×10^-3 Bq/L、(2.17±0.21)×10^-3 Bq/L,均在长江水系²¹⁰Po的波动范围之内。稀土加工排放的废水和雨水中²¹⁰Po的活度浓度分别为(1.03~1.40)×10^-1Bq/L、(3.05±0.04)×10^-1Bq/L,比本底水平高两个数量级,需要引起特别关注,有待于进一步研究。     

缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

固相萃取α能谱法快速测定环境样品中铀放射性核素

为了对环境中放射性污染水平进行有效监测,需要对环境样品中铀放射性核素进行分析。本实验采用浓硝酸溶液加热浸取样品中的铀,UTEVA树脂对铀进行吸附并用稀盐酸溶液进行解吸,有机物TTA萃取制成α测量源,通过示踪剂铀-232的计数来校正铀(铀-234、铀-235和铀-238)的化学回收率。本方法实现了对环境样品中铀放射性核素的快速分析,同时进行了条件实验,确定了最佳测量条件:浸取液为8.0 mol/L硝酸溶液,解吸液为0.01 mol/L盐酸溶液,示踪剂用量为180 mBq。结果表明,当样品用量为0.5 g,测量时间100000 s时,该方法的最小可探测活度浓度为0.13 Bq/kg,满足环境样品中铀放射性核素的分析要求。     

利用HPGe铀能谱143～1001 keV能区确定铀富集度的方法研究

在核保障领域,铀富集度是一项重要核查指标。本文提出了一种通过分析²³⁵U、²³⁸U和²²⁸Th （²³²U的衰变子体）的特征γ能峰拟合相对探测效率曲线确定铀富集度的方法,编写了铀富集度分析程序。用HPGe探测器对两种化学形态、富集度范围为1.8%~90.2%的铀样品进行了重复性测量。结果显示,富集度的测量分析值与标称值的相对偏差小于3%。     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。     

树脂分离测定盐湖水中铀的含量及~(234)U/~(238)U活度比值

研究了一种测定盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的方法。采用Chelex-100螯合树脂将盐湖水中大量的可溶盐基体与铀分离,钠的消除率大于99.9%,铀的回收率为90.5%~106%,4次平行测定结果的相对标准偏差小于10%。经P350树脂进一步纯化后,由α能谱仪测定234 U/238 U活度比值,相对标准偏差小于5%(n=3)。研究结果表明,该基体消除法可以用于盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的测定。该技术已被应用于实际生产中。     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

土壤中238U、226Ra、210Pb、210Po在3种蔬菜中的转移及食用后剂量估算

研究了广东地区受铀矿污染的土壤中生长的芥菜、大白菜、苋菜的根、茎、叶中²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²¹⁰Po的含量分布情况,其中根为主要富集部位;3种蔬菜的转移系数皆在10^-3~10^-2水平,芥菜的²³⁸U和²²⁶Ra的转移系数之间存在相互影响,大白菜的²¹⁰Pb和²¹⁰Po的转移系数之间也存在相互影响关系;对公众每食入1 kg蔬菜所产生的待积有效剂量做了初步估算,²³⁸U贡献的剂量为0.001~0.105 μSv,²²⁶Ra为0.004~0.576 μSv,²¹⁰Pb为0.019~0.646 μSv,²¹⁰Po为0.010~1.30 μSv。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。