Mn-Fe-Ce/TiO2低温NH3选择性催化还原NO

采用浸渍法制备了MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2催化剂用于低温NH3选择性催化还原烟气中NO,考察了Mn, Fe, Ce含量及焙烧温度对NH3选择性催化还原NO的活性和抗水性能的影响. 在气体体积空速(GHSV)=24000 h-1, NH3/NO=0.8(j), 350℃煅烧和烟气含3%(j) O2的条件下,该系列催化剂的脱硝活性为MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2>MnO2- Fe2O3/TiO2>MnO2/TiO2,且在200℃时MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝率为95%. 对含10%(j)水蒸汽的烟气,MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝活性维持在87%;在10%(j)水蒸汽和100′10-6 SO2共存条件下,短时间内脱硝活性维持在55%.     

LaMnO3/生物炭催化剂低温NH3-SCR催化脱硝性能研究

以La-Mn钙钛矿氧化物为活性组分,生物炭为载体,利用浸渍法制备负载型脱硝催化剂LMO/BCNA。利用固定床反应装置考察了催化剂的催化活性以及耐硫耐水性能,100～250℃范围内,NO转化率>80%,N₂选择性>90%,225℃时NO转化率最高,为95.8%,对应的N₂选择性为95.4%。与氧化物相比,负载型催化剂的催化活性大幅提升,同时也扩宽了工作温度区间;生物炭载体的引入,减弱了催化剂对H₂O、SO₂的吸附,增强了耐硫耐水性能。应用稳态动力学方法构建催化反应动力学模型,在实验条件范围且O₂含量为5%时,催化NH₃-SCR反应过程中NO、O₂、NH₃的反应级数分别为0.66、0、0,并得到LMO/BCNA催化的反应活化能为25.52 k J/mol,低于商用钒钨钛催化剂的化学反应活化能(40～94 k J/mol)。     

Mn-Cu-Ce-Fe/REY系列催化剂上NH3选择性催化还原NO性能

采用正交实验设计和浸渍法制备Mn-Cu-Fe-Ce/REY催化剂。采用固定床微型反应器评价SO₂存在下催化剂在NH₃选择性催化还原NO反应中的活性,考察Mn、Cu、Fe和Ce各活性组分对催化剂活性的影响,并采用XRD、H₂-TPR和SEM等手段对催化剂进行表征。结果表明,Mn、Cu、Fe和Ce各活性组分对催化剂活性影响顺序为：Cu＞Fe＞Ce＞Mn,催化剂的氧化还原性能影响催化剂活性。     

抗SO2和H2O中毒的低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展

低温NH3-SCR技术能在较低温度下实现NOx高效转化为N2,具有较好的经济效益,应用前景广阔。若反应气体中含有H2O和SO2时,会导致低温NH3-SCR催化剂中毒失活,限制了低温NH3-SCR技术的应用。本文对低温NH3-SCR催化剂H2O和SO2中毒机理进行了阐述,重点关注以V、Mn、Ce、Fe 4种过渡金属和以贵金属为活性组分的低温NH3-SCR催化剂的研究进展,分析了元素掺杂、载体性质、制备方法和反应机理等方面与催化剂抗SO2和H2O中毒性能的关系。针对当前存在的问题,指出了今后的研究重点是深入分析催化剂中毒时硫酸盐类的生成过程,并提出相应的控制对策。     

负载型低温NH_3选择性还原锰基脱硝催化剂研究进展

氨选择性催化还原是一种脱除NO_x的有效方法,其核心是催化剂的选择。负载型的锰基脱硝催化剂中含不同类型的不稳定氧和多种氧化态的锰,因而可表现出优良的低温脱硝性能,并引起人们广泛关注。介绍了近年来TiO_2、复合金属氧化物、碳基、分子筛等为载体负载锰基脱硝催化剂的制备方法、预处理条件、活性组分、助剂添加、反应条件等对催化性能促进影响的研究进展,探讨了现有负载型锰基脱硝催化剂中存在的问题,并展望了其未来的研究方向和重点。     

铁基氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂性能的研究进展

氨气选择性催化还原(NH₃-SCR)技术被广泛应用于净化废气中的NO_x。介绍了多种以氧化铁作为主要活性成分的NH₃-SCR催化剂的性能以及掺杂改性金属对氧化铁的低温活性的影响。阐述了金属氧化物、碳基材料、沸石等载体材料对反应催化活性的影响并对比了不同载体的特点。在研究铁基催化剂表面NH₃-SCR反应和硫化中毒机理的基础上,对改良氧化铁催化剂以增强其抗硫能力的可行方案进行了探讨。     

钙钛矿型催化剂La1-xSrxMn0.95Ni0.05O3氨气选择性催化还原NO

采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型催化剂La1-xSrxMn0.95Ni0.05O3,用XRD、BET、NH3-TPD等对催化剂的组成、结构进行表征。将该催化剂应用于NH3选择性催化还原NO反应中,考察了锶掺杂量对SCR催化活性的影响。结果表明,该催化剂在100~350℃范围内表现出良好的催化活性,锶取代量x为0.6时,NO转化率最高,达到了95%以上。此外,为了提高低温SCR活性和抗水抗硫性能,A位双取代锶和铈元素,显著提高了低温催化活性和抗水耐硫性能。     

Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的性能

采用等体积浸渍法制备催化剂,在TiO2颗粒表面滴入硝酸锰和硝酸铈溶液,制备需要的Mn-Ce/TiO2催化剂。采用固定床催化剂反应器,以氨气为还原剂,考察了不同锰前体制备的催化剂选择性催化还原NO的活性,研究了负载顺序、温度、负载量、空间速度、O2含量、NH3/NO不同情况下NO的去除率。研究结果表明,温度在160 ℃、Mn∶Ce摩尔比为8∶1,负载量为18%时,催化剂对NO的去除率可达到90%。     

Mn-Fe-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的制备条件优化及其表征

采用浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法制备了Mn-Fe-Ce/TiO2低温SCR催化剂,考察了制备方法对催化剂脱硝效果的影响,对制备条件进行优化,通过X线衍射仪(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行表征,并考察了SO2浓度对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,通过溶胶-凝胶法制备的Mn-Fe-Ce/TiO2催化剂负载量为30%,n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)=4∶1∶0.1,500℃焙烧时脱硝性能最佳,达95%以上,催化剂的载体主要以锐钛矿型TiO2晶型存在,FeOx、CeOx保持无定形的结构,通入烟气中SO2的浓度≤70 mg/m3时,中毒的催化剂在停止通入SO2后其部分活性可以自行恢复,浓度>70 mg/m3过程中中毒的催化剂均为永久性失活。     

掺杂元素的氧化锰基低温NH3选择性还原氮氧化物催化剂研究进展

氨气选择性催化还原技术（NH₃-SCR）是控制氮氧化物排放的有效方法,但由于传统的氧化钒催化剂起活温度偏高,存在运行成本高等不足。近年来,开发具有低温活性的高效脱硝体系成为选择性催化还原技术的研究热点。其中,氧化锰催化剂是目前研究较为广泛的低温NH₃-SCR催化剂。综述了近年来国内外关于不同掺杂元素对氧化锰基低温催化剂催化性能影响的研究进展,阐述了掺杂Ce、Fe和其他元素的锰基催化剂的低温NH₃-SCR反应性能、反应机理、抗硫抗湿性能及其工业化应用前景,展望了氧化锰基低温NH₃-SCR催化剂未来的发展方向。     

Ce-P-O催化剂用于氨选择催化还原消除氮氧化物

制备了可用于氨选择催化还原消除氮氧化物的Ce-P-O催化剂,通过X射线衍射、扫描电镜、N₂吸附、H₂程序升温还原和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂的性能。结果表明,催化剂在空速20 000 h^-1表现出较高的氮氧化物消除活性,NO转化率>90%,在水蒸汽和SO₂存在条件下,催化剂具有较好的催化活性和稳定性。     

Alumina supported manganese oxides for the low-temperature selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia

Alumina supported manganese oxides exhibit a high and selective activity for the catalytic reduction of nitric oxide with ammonia (SCR) between 385 and 575 K. Samples with 3–15 wt.-% manganese were studied at space velocities between 22 000–116 000 h⁻¹ and at standard conditions of 500 ppm NO, 550 ppm NH₃ and 2% O₂. Manganese acetate results in a better dispersion of the manganese oxide on the support and a higher specific catalyst activity than manganese nitrate as precursor, for which crystalline structures could be detected. Temperature-programmed reduction revealed that acetate yields Mn₂O₃ and nitrate mainly MnO₂ on the γ-alumina support. The nitric oxide conversion per amount of manganese is fairly independent of the loading for the catalysts prepared from each precursor. The use of ¹⁵NH₃ reveals that it reacts in a 1:1 molar ratio with nitric oxide towards ¹⁵NN and/or ¹⁵NNO. The SCR activity (to nitrogen) is strongly dependent on the oxygen partial pressure, whereas water inhibits reversibly. Lattice oxygen of the catalyst is not able to maintain the SCR reaction in the absence of oxygen. The nitrous oxide formation is independent of the oxygen partial pressure, but increases with increasing manganese loading and with temperature, resulting in lower selectivities for nitrogen formation. The nitrogen and nitrous oxide formation probably occur at different sites. Above 525 K ¹⁵NH₃ oxidation occurs, yielding mainly ¹⁵N₂O and ¹⁵NO, depending on the temperature. The nitrous oxide is not further reduced by ammonia over this type of catalyst. The addition of tungsten to the catalyst increases the selectivity for nitrogen considerably. The stability of the ex-acetate catalyst is good, for at least 600 h the activity remained constant. The catalysts are sensitive towards sulphur dioxide, the ex-acetate catalysts the least, due to the strong interaction with the alumina support, as is revealed by TPR.     

负载型Mn基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究综述

MnO_x以其良好的低温催化活性成为当前低温NH₃-SCR脱硝催化剂研究的热点,负载型Mn基低温脱硝催化剂较好地解决了非负载型低温N₂选择性差、易中毒等难题,具有良好的工业应用前景.本文综述了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,从活性组分、载体、制备方法、机理和动力学以及抗H₂O、SO₂性能5个方面介绍了负载型Mn基低温脱硝催化剂的研究现状,着重阐述了金属氧化物、分子筛、炭基等人工和天然载体负载MnO_x在制备方法和脱硝活性方面的最新研究成果,简述了Mn基低温脱硝催化剂的催化机理以及动力学研究进展,分析了Mn基低温脱硝催化剂的H₂O和SO₂中毒机理.指出提高负载型Mn基低温脱硝催化剂的抗中毒性能和再生是今后研究的重点.     

锰前驱体对负载型氧化锰催化剂脱硝性能的影响

分别以醋酸锰、醋酸锰-硫酸锰以及硫酸锰为前驱体,采用浸渍法制备Mn/Al₂O₃催化剂,考察其SCR脱硝活性和耐硫性能。采用BET、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,锰前驱体不同,导致催化剂晶型、比表面积存在显著差异;硫酸锰的加入使催化剂表面总酸量和酸强度上升。与单独的醋酸锰和硫酸锰相比,醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备的催化剂可以提高催化剂在（300~450） ℃的NO转化率,且原料气中SO₂体积分数为0.2%时,脱硝率下降幅度最小,耐硫性能最好。因此,采用醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备催化剂,可以提高催化剂在高温区的脱硝活性和抗硫性能。     

分子筛类催化剂上甲烷选择性催化还原NOx研究进展

选择性催化还原NOx是处理工业废气和稀燃汽车尾气NOx的有效方法。由于还原剂甲烷廉价易得,甲烷选择性催化还原NOx（简称CH4-SCR）已成为近年来的研究热点,而分子筛类催化剂因催化活性高而得到广泛研究。本文综述了CH4-SCR脱除NOx体系中不同金属负载的分子筛催化剂及反应机理方面的研究进展,包括Co系、Pd系、In系等分子筛催化剂在催化性能、反应机理及掺杂改性等方面的研究现状,并提出了分子筛类催化剂用于CH4-SCR的研究方向。     

Selective catalytic reduction of NO by NH3 on titanium pillared montmorillonite

The acidity of a titanium pillared montmorillonite (Ti-PILC) has been modified by two methods of sulfation. The acidic properties of these pillared clays have been studied by temperature-programmed ammonia desorption and FTIR analysis of pyridine adsorption. The catalytic activity of these titanium pillared clays in the selective catalytic reduction (SCR) of NO by NH₃ with or without SO₂ has been investigated. For the three titanium pillared clays, a high resistance to SO₂ presence has been observed.     

炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展

氮氧化物（NO _x ）是主要的大气污染物之一，对人体健康和生态环境造成了严重危害。低温选择性催化还原（SCR）技术是近年来烟气脱硝领域的主要研究方向。炭基材料具有较大的比表面积、发达的孔隙结构等特点，在SCR脱硝方面被广泛用作催化剂载体。本文综述了炭基材料包括活性炭（焦）、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯及碳包覆负载型催化剂在低温NH₃-SCR脱硝领域的研究成果与进展，阐述了表面官能团、反应条件及稀土元素等因素对炭基材料负载型催化剂脱硝性能的影响，并且讨论了炭基材料负载型催化剂的催化反应机理。指出采用多种手段改性催化剂，优化其中低温脱硝性能与稳定性，深入探究催化剂表面反应物种的吸附-活化行为和催化反应路径是炭基材料负载型低温NH₃-SCR催化剂研究的重点。