SCR脱除NO_x催化剂的研究进展

NO_x排放对人体和环境造成较大危害。SCR脱硝技术已成为减少NO_x排放的主流技术,在SCR脱硝技术中催化剂占有重要作用,开发出具有高活性、高稳定性和高寿命的催化剂至关重要。阐述了金属氧化物载体、分子筛载体以及碳载体催化剂的选择性催化还原法脱除NO_x的研究进展,对SCR脱硝催化剂研究领域存在的问题进行探讨,并展望了今后研究方向。     

低温SCR脱硝催化剂研究进展

氮氧化物NOx(NO, NO2和N2O)是全球大气污染的主要污染物之一,引起光化学烟雾、酸雨、臭氧层破坏等环境问题,严重影响人们的生存环境和生活质量,引起了世界各国的广泛关注。针对固定源和移动源燃烧排放,各国制定了日益严格的排放标准。目前主要的脱硝技术分为选择性催化还原(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)、氧化脱硝和活性炭吸附脱硝等。SNCR的应用有较高的条件,影响其成功运行的主要因素有温度、氨氮比、氨气在烟气中的分布和停留时间等,故SNCR的工业应用存在一定的局限性。SCR脱硝技术比其它脱硝技术应用更广泛,其中脱硝多安排于除尘脱硫后,此时温度多处于100?250℃之间。为提高SCR脱硝性能,低温SCR脱除NOx是目前研究最热门的烟气脱硝技术。本工作综述了近年来低温SCR脱硝催化剂的研究进展,介绍了锰基催化剂、钒基催化剂及碳基催化剂的发展现状,对单组分Mn基催化剂、负载型Mn基催化剂和复合型Mn基催化剂进行了综述,从V基催化剂的制备对脱销的影响和脱硝机理进行了表述,综述了过渡金属掺杂对C基催化剂的影响,阐述了烟气中H2O和SO2对催化反应的影响及低温SCR反应的脱硝机理,对低温SCR催化剂进行了总结并对其未来发展进行了展望。     

低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展

氮氧化物(NO_x)是大气环境的主要污染物之一,对人体健康和生态环境都会造成巨大的危害。选择性催化还原(SCR)是有效的烟气脱硝技术之一,而催化剂是脱硝技术的关键。近年来,锰系金属氧化物催化剂由于在低温SCR反应中表现出优良的催化活性得到了广泛的关注。综述了锰系低温SCR脱硝催化剂的的研究现状,按照非载体型和载体型催化剂进行了介绍,阐述了载体、元素掺杂等因素对锰系催化剂活性的影响,良好活性的催化剂须具有较高的比表面积、无定型的晶态结构。展望了锰系低温SCR脱硝催化剂的研究重点,为进一步研究和提高性能优良的低温锰系SCR脱硝催化剂提供参考信息。     

The low-temperature SCR of NO over rice straw and sewage sludge derived char

Rice straw char and sewage sludge char were applied as catalysts for selective catalytic reduction between 50 and 250 °C using ammonia as the reducing agent. Each char was activated physically, using water vapor, or chemically, using KOH. The characteristics of the prepared catalysts were analyzed through elemental analysis, N₂ adsorption–desorption, FT-IR, NO-TPD, NH₃-TPD, and NO_x removal efficiency. The physically activated chars showed characteristics similar to those of the non-activated chars, whereas the chemically activated chars exhibited increased specific surface areas, pore volumes, NO adsorption capacities, NH₃ adsorption capacities, and oxygen functional group amounts, leading to higher NO_x removal efficiency. When the catalysts were impregnated with 3 wt% manganese, NO_x removal efficiency significantly increased. In particular, the NO_x removal efficiency was highest when the chemically activated chars were impregnated with manganese.     

基于Mn-CeOx/ACFN的低温SCR脱硝

活性碳纤维(ACF)先经硝酸处理形成ACFN,采用等体积浸渍法制备了Mn-CeOx/ACFN复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物负载量、煅烧温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响.研究发现,经400℃煅烧、锰摩尔分数为40%的Mn-CeOx/ACFN复合催化剂在80～150 ℃低温范围具有很高的催化活性,并且在NH3/NO为1.08、NO初始体积分数650×10-6、O2体积分数在3.6%时具有较高的NO脱除效率.     

介孔材料研究进展

介孔材料是指孔径为(2~50) nm的多孔材料,具有孔道结构规则有序、孔径分布窄、比表面积大和孔隙率高等特点,在催化、电、磁、传感器、纳米材料合成、光学器件和色谱载体等领域具有潜在的应用价值,是近年来国际上跨学科的研究热点。介孔材料的合成采用水热合成法,为液晶模板和协同自组装机理,在介孔材料中引入Al、Co、Cr、Cu、Fe、Ga、Mn、Mo、Nb、Ti、V和Zr等可提高反应活性和表面吸附能,主要应用于分离与吸附、光学以及作为催化剂使用。如何在保持介孔结构的基础上提高材料的结晶性及功能性,利用低成本模板剂制备结构稳定、高孔隙率和高比表面积的介孔材料已成为研究热点。     

聚合物基功能梯度复合材料的研究进展

介绍了聚合物基功能梯度材料的概念和分类,综述了其制备研究进展(包括非平衡溶胀法,扩散共聚法,电场诱导法,离心法,纤维排列法)及其在航空,生物医学,光学工程领域的应用,并对其发展趋势作出了展望。     

Catalytic systems based on carbon fiber materials for the low-temperature oxidation of carbon monoxide

New heterogenized catalytic systems for the low-temperature oxidation of CO were synthesized by supporting solutions of Pd, Cu, and Fe salts on carbon fibrous materials (carbopon and busofit). The carbon supports were studied by elemental analysis, SEM, TGA, and TPD. The effects of the nature of the support, the concentration and composition of the active component, and the conditions of preparation on the efficiency of the catalytic system were studied. It was ascertained that attenuation of hydrophilic properties of the support led to the decrease in system activity. The investigation of the catalysts by XPS showed that sample treatment in the reaction medium results in redistribution of the components of the active phase in the near-surface layer of the catalyst. The catalytic system based on carbon fibrous material carbopon prepared by supporting active components (Pd, Cu, and Fe salts) in three stages with intermediate activation in the reaction medium ensures 95% conversion of CO under respiratory conditions, and is promising for the design of the main element of breathing masks on its basis.     

生物质前体多孔碳材料的致孔机理研究

以生物质百香果皮为碳前体,选择了 H₃PO₄、KOH 和 ZnCl₂为活化致孔剂制备了几种多孔碳。研究结果表明,不同试剂活化得到的多孔碳具有不同的孔结构和比表面积。N₂吸附脱附数据表明,用 H₃PO₄、KOH和 ZnCl₂活化分别得到介孔、微孔和微介孔等不同孔结构的多孔碳,推测的致孔机理表明,热处理过程中活化剂与前体发生不同的作用机制,从而导致样品产生不同孔结构。该研究提供了一种简单易行的可控制备生物质多孔碳的方法,同时也为生物质废弃物的再利用提供了技术路线。     

锰基低温SCR催化剂研究进展

综述了锰基低温SCR催化剂的研究现状,着重介绍了锰元素价态、制备条件、前驱体、助剂等对锰基低温SCR催化剂脱硝活性的影响,探讨了锰基低温SCR催化剂用于烟气脱硝存在的诸多问题,展望了锰基低温SCR技术的发展方向。     

锰基低温SCR催化剂研究进展

综述了锰基低温SCR催化剂的研究现状,着重介绍了锰元素价态、制备条件、前驱体、助剂等对锰基低温SCR催化剂脱硝活性的影响,探讨了锰基低温SCR催化剂用于烟气脱硝存在的诸多问题,展望了锰基低温SCR技术的发展方向。     

烟气NOx低温选择性催化还原催化剂研究进展

催化剂是选择性催化还原(SCR)脱硝技术的核心,其催化性能直接关系到脱硝效果的好坏。近年来,由于低温选择性催化还原法具有良好的经济性,引起各国环保研究工作者的关注,成为近年SCR研究的热点。本文概述了贵金属、金属氧化物、分子筛和碳基材料催化剂的低温(低于250℃)选择性催化还原法脱除NOx研究进展。其中,以碳基材料为载体的催化剂显示出良好的低温选择性和稳定性,具有很好的应用前景。     

茴香醚在葡萄糖基多孔碳材料上缓释机理

选择葡萄糖为碳源制备了一种多孔碳材料,对材料进行孔隙结构表征,研究材料孔隙结构对茴香醚脱附扩散机制的影响。应用重量法测定茴香醚在不同吸附剂上的脱附动力学曲线,建立扩散系数D_e估算模型,然后计算出茴香醚在吸附剂上的扩散系数D_e（t）-q（t）关系曲线,根据扩散系数值的大小划分扩散机理区域,讨论吸附剂的孔隙结构对茴香醚在吸附剂材料上扩散机制的影响。研究结果表明,所制备样品的比表面积可达1133～3153 m²·g⁻¹,茴香醚在吸附剂上的吸附量可达到1050 mg·g⁻¹;茴香醚香料分子在3种材料上的脱附扩散都经历了一般扩散、Knudsen扩散和表面扩散。吸附剂的孔隙结构对茴香醚香料分子在材料上的脱附扩散机制有影响,其微孔比例越高,茴香醚分子在此吸附剂上以表面扩散机制进行脱附所占比例越高。茴香醚分子在3种吸附剂上的脱附均以Knudsen扩散和表面扩散为主,约占78%～83%。本研究成果对于指导香料物质缓释材料的制备具有实际指导和借鉴意义。     

耐低温橡胶的研究进展:分子结构设计与化学改性

综述了耐低温橡胶材料的研究进展,对比了天然橡胶、通用合成橡胶和特种合成橡胶的分子结构、耐低温性能及其影响因素,归纳了耐低温橡胶的改性方法,最后对耐低温橡胶材料今后的发展方向进行了展望。     

活性炭及其改性研究进展

介绍了国内活性炭的生产状况及生产工艺,综述了活性炭的特性以及改性的研究进展。     

低温一氧化碳催化氧化研究进展

综述了贵金属 (Au、Pd、Pt)与非贵金属催化剂 (Co、Cu氧化物 )在低温CO氧化反应中的催化机理 ;阐述了催化剂的制备方法 (共沉淀法、细菌还原法、光沉积法、沉积沉淀法、化学气相沉积法、浸渍法等 )、制备条件 (pH值、焙烧温度、焙烧时间、沉淀剂种类等 )及载体种类 (金属氧化物、金属氢氧化物、沸石 )等对催化剂催化活性及稳定性的影响。指出了寻找一种活性、稳定性好且价廉的催化剂 ,以及通过助剂、载体的选择降低贵金属催化剂活性组分的含量 ,提高非贵金属的活性、稳定性的研究工作是今后的重要目标     

锰钛系低温选择性催化还原催化剂的抗SO2和抗H2O性能研究进展

低温选择性催化还原（SCR）脱硝技术具有运行成本低、能耗低和布置方便的优点,催化剂的反应温度低,适合中小型工业锅炉的脱硝技术需求,因此受到越来越多的关注。锰钛系催化剂以其较高的低温脱硝效率成为当前低温SCR催化剂研究领域的热点,然而催化剂易受到SO₂和H₂O的影响,限制了它的工业应用。本文介绍了在含SO₂和H₂O的条件下锰钛系低温SCR催化剂的中毒症状,总结了催化剂的SO₂和H₂O中毒机制,重点阐述了在抗硫方面掺杂过渡金属元素以及载体改性的研究进展,详细介绍了掺杂Ce、Co、Fe和Ho等元素以及催化剂酸改性和复合载体对催化剂抗硫性的影响,同时简要总结了近年来其他方法提高锰钛系低温SCR催化剂抗硫抗水性能的状况,最后归纳了目前此类催化剂抗硫抗水措施的局限并指出今后的重点是进一步提高其抗中毒能力。     

木醋液制备及形成机理研究进展

生物质能具有来源广泛、绿色无污染、可再生和低廉易得等优点,开发高附加值产品对生物质资源多元化利用和解决能源危机具有重要的战略意义。木醋液是生物质热解制炭工艺中的高价值酸性副产物,已被广泛应用于农业、林业、畜牧业、工业和医药业等多个领域,均显现出正面的促进作用。本文综述了木醋液制备工艺、理化性质、分离方法及形成机理的研究进展,从生物质组分（半纤维素、纤维素和木质素）热解的角度阐述了木醋液中主要有机化合物的形成机理。木醋液颜色呈浅黄色或红褐色,密度为1.00~1.13g/cm³,pH为2.27~3.32,有机酸含量为2.07%~13.82%,热解温度170~350°C下制得的木醋液的物理及化学性质满足日本农用木醋液标准。文章指出木醋液富含酸类、酚类、酮类、呋喃类、醛类、醇类、酯类和醚类有机物,酸类化合物（主要是乙酸）和酚类化合物（主要是愈创木酚）使木醋液具备优良的抗微生物活性和抗氧化活性,并且酚类化合物使其具有烟熏气味的独特性质。联合不同单一分离法精制木醋液的效果最佳,可适用于不同领域的多种用途。在生物质热解过程中,游离水、吸附水和结合水随着温度升高依次析出,半纤维素、纤维素和木质素再分解成挥发性有机物质与水,共同冷凝后形成木醋液。但是,传统热解工艺制备得到木醋液的产率低及温度对成分含量的影响显著是限制木醋液发展的主要瓶颈。水热法是一种新兴的木醋液制备技术,其产率高,焦油成分少,包含的有机化合物种类更多。此外,从生物油中直接萃取也可快速制备含有相同有机组分的木醋液。因此,本文提出未来研究应着重于开发和研究高效且便捷的木醋液制备技术、分离技术及其机理,同时结合先进的催化技术与膜分离技术,以便利于制备高品质木醋液和直接地应用于不同领域,早日实现木醋液的规模化应用。     

SCR of NO on Sulfated Zirconium Oxides in the Presence of Methane

Owing to the harmful influence of nitrogen oxides (NO_x) on the environment the legislative demands a reduction of NO_x emissions. This article is concerned with a screening of catalysts on the basis of sulfated zirconia for selective catalytic reduction (SCR) of NO_x with methane as reducing agent. To this end, sulfated zirconium oxides were doped with Ga, In, Fe, Ni, Ca and Ce as well as In + Ce oxides and catalytically tested. In addition, the influence of reaction parameters and catalytic poisons on SCR activity and stability of some selected catalysts was investigated and illustrated.     

低温脱除NOx催化剂的开发

开发了一种以NH₃为还原剂、选择性催化还原氮氧化物的负载铜低温催化剂。试验结果表明，活性组分和助催化剂的含量、催化剂的焙烧条件和反应空速对NO的转化率有显著的影响。催化剂具有高活性温域宽、氮氧化物去除率高和压碎强度好等特点。应用试验表明，在废气中NOx为21562 mg/m³、NOx+空气为870 m³/h，空速为4100 h^－1、反应温度280 ℃的条件下，氮氧化物的脱除率达99.6％。