碳烟在钛酸钾上的催化氧化性能及动力学研究

采用溶胶-凝胶法合成了K2Ti4O9,K2Ti6O13和K2Ti2O5钛酸钾型催化剂。利用X射线衍射(XRD)、智能重量分析仪(IGA)等手段进行了表征,同时采用固定床对钛酸钾催化脱除柴油机尾气中碳烟颗粒的性能进行了测试,并对钛酸钾催化氧化碳烟的动力学进行了研究。结果表明,钛酸钾与传统催化剂相比具有更高的碳烟颗粒氧化性...     

K2Ti2O5对汽车尾气中碳烟的催化氧化性能研究

通过溶胶凝胶法制备了K2Ti2O5催化剂,并利用XRD,SEM,BET等方法进行了表征。利用程序升温反应对K2Ti2O5的碳烟催化氧化性能进行了研究。结果表明,K2Ti2O5具有一定的碳烟催化氧化活性。同时,一定量的NOx有助于K2Ti2O5的催化氧化活性,说明K2Ti2O5是一种潜在的可同时去除NOx和碳烟的新型催化剂。由于K2Ti2O5对碳烟具有较高的催化氧化活性、较好的抗水性和低廉的价格,因此是一种具有较好发展前景的汽车尾气净化催化剂。     

铈基和镧基复合氧化物催化剂催化碳烟燃烧性能研究

文章采用浸渍法、水热合成法和共沉淀法制备了3种不同类型的碳烟催化剂：CeFeCo、La-Mn-O和BiCeO。通过对3种样品扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(TPR)等表征结果进行比较分析,发现：La-Mn-O样品中吸附氧的占比量最大;CeFeCo样品中的金属离子含量最多,且Ce³⁺含量大于BiCeO样品。在氢气程序升温还原中,可以观察到CeFeCo具有最低温的还原峰,在283℃左右。最后通过程序升温氧化反应系统对3个样品进行活性评估,在紧密接触情况下CeFeCo、La-Mn-O和BiCeO样品催化50%碳烟氧化所需的温度,即T50分别为329、355和374℃,与碳烟燃烧的空白组相比,T50分别降低了265、239和220℃。这表明3种催化剂均成功制备并且具有良好的催化碳烟燃烧性能,特别是CeFeCo催化剂表现出的低温催化燃烧性能最好。     

非预混甲烷湍流扩散火焰中碳烟生成的模拟研究

采用FLUENT软件并基于详细化学反应机理和RANS-PBE-PDF碳烟模型对非预混湍流扩散火焰中碳烟的生成进行数值模拟,研究分形维数取不同数值对碳烟生成的影响.结果表明,随着分形维数增大,碳烟凝结体尺度、碳烟体积分数和碳烟颗粒凝结频率减小;随着克努德森数的增大,碳烟的凝结频率减小;通过与实验数据对比验证了基于RANS-PBE-PDF碳烟模型的模拟数据的准确性,并得出碳烟凝结体的最终分形维数接近于1.8的结论.     

介孔片状NiO/Co3O4催化剂催化碳烟燃烧性能研究

采用水热结合等体积浸渍法制备一系列NiO/Co₃O₄介孔纳米片催化剂,并以柴油机碳烟催化燃烧为模型反应评价其催化性能.研究表明,当Ni/Co物质的量比为12%时,所制备的催化剂12NiCo具有最佳碳烟颗粒催化燃烧活性,其T_m为347℃,CO₂选择性为100%,主要归因于以下原因：1)二维片状结构及其较高的比表面积有效增大了催化剂与碳烟颗粒的接触界面;2)纳米片具有丰富的介孔孔道,有利于降低传质阻力,进而促进气体反应物的吸附与扩散;3)NiO的引入增强了催化剂的氧化还原能力,促进了氧物种的吸附与活化生成活性氧物种,同时也促进了NO氧化形成氧化能力更强的NO₂参与反应,进一步提升催化活性.此外,该催化剂12NiCo具有良好的循环使用性能,显示了一定的潜在实用价值.     

钛酸四丁酯催化合成柠檬酸三丁酯的反应动力学

以钛酸四丁酯为催化剂合成柠檬酸三丁酯。研究了其反应机理 ,建立了反应动力学模型 ,并根据实验数据 ,确定了模型中的有关参数。在本实验反应体系下 ,测出了反应的表观活化能为 61 89kJ·mol- 1 ,指前因子为 8 390× 1 0 5 min- 1 。     

葡萄糖催化氧化合成葡萄糖酸钾的工艺研究

以葡萄糖为原料,Pd-Bx/C作催化剂,通过催化氧化的方法,合成了葡萄糖酸钾,并探讨了催化剂、葡萄糖质量浓度、氧气输入速率、搅拌速率对葡萄糖转化率的影响.通过实验得到了合成葡萄糖酸钾的工艺技术条件,适宜的工艺参数为葡萄糖的质量分数35%;氧气输入速率80 L/h;催化剂Pd-Bx/c的质量为原料葡萄糖的2%.在该条件下进行合成实验,葡萄糖酸钾的平均收率为97.87%,葡萄糖的转化率为98%-99%.     

葡萄糖催化氧化合成葡萄糖酸钾的工艺研究

以葡萄糖为原料,Pd-Bx/C作催化剂,通过催化氧化的方法,合成了葡萄糖酸钾,并探讨了催化剂、葡萄糖质量浓度、氧气输入速率、搅拌速率对葡萄糖转化率的影响.通过实验得到了合成葡萄糖酸钾的工艺技术条件,适宜的工艺参数为葡萄糖的质量分数35%;氧气输入速率 80 L/h;催化剂Pd-Bx/c的质量为原料葡萄糖的2%.在该条件下进行合成实验,葡萄糖酸钾的平均收率为97.87%,葡萄糖的转化率为98%～99%.     

可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

采用柠檬酸络合燃烧法制备得到钾铈镧复合氧化物催化剂,利用程序升温反应(TPR),研究了各反应条件对催化剂活性的影响,考察并确定了催化氧化碳烟颗粒过程中各反应条件的最优水平,并对各反应条件在催化剂活性中的贡献大小进行了分析和讨论.结果表明,尾气中O2体积分数的升高,剂碳比的增大,都有利于碳烟颗粒的催化氧化.在碳烟氧化过程...     

低浓度硫化氢液相催化氧化动力学实验研究

在自制的反应器上,以Fe^3＋与磺基水杨酸为液相吸收液,进行低浓度硫化氢的液相催化氧化动力学影响研究．在反应温度303～348K,硫化氢浓度为76～150mg／m^3,采用线性回归对实验数据进行处理,得出H2S的液相催化氧化反应呈一级反应,反应活化能为Ea=36．67kJ／mol,指前因子A=10．805min^-1．温度的升高有利于反应速率的提高,适宜的温度应控制在333～348K．     

碳烟氧化催化剂La(Nd)PbK的催化活性及抗硫性能

采用涂抹法制备负载在α-Al2O3陶瓷基片上的碳烟氧化催化剂,用程序升温反应装置(TPR)研究了不同组分催化剂的催化活性,并考察其吸水性和抗硫性能。结果表明:当n(Pb)∶n(K)=1∶2时催化剂起燃温度仅为308℃,最高的峰值氧化温度405℃,在448℃左右,催化剂作用下,碳烟完全氧化。当n(Nd)∶n(Pb)∶n(K)=1∶1∶10和n(La)∶n(Pb)∶n(K)=1∶1∶10时催化剂的起燃温度分别为308℃和313℃;峰值氧化温度分别在403℃和410℃。催化剂经硫化后,n(Nd)∶n(Pb)∶n(K)=2∶1∶10和n(La)∶n(Pb)∶n(K)=1∶1∶2时催化剂的起燃温度分别为352℃和357℃。表明稀土金属La、Nd的加入提高了催化剂的催化活性、吸水性及抗硫中毒性。     

K-Ba-Sm柴油车尾气碳烟氧化催化剂的制备与表征

采用KNO3、Ba(NO3)2、Sm(NO3)3.6H2O 3种化合物为原料,以多孔氧化铝为载体,运用涂抹法制备了用于催化柴油机尾气碳烟氧化的催化剂。用TPR对催化剂的活性进行了测量,并采用SEM和XRD对其结构进行了表征。实验结果表明,K-Ba-Sm催化剂的催化性能良好,最终能将陶瓷基片上的碳烟在低于450℃条件下完全催化氧化掉。其中以n(K)∶n(Ba)∶n(Sm)=1∶0.1∶0.1组成的催化剂效果最好,其起燃点为325℃。保持K、Ba的含量不变,随着Sm(NO3)3.6H2O物质的量的增大,其催化活性有些减弱,碳烟起燃温度升高。另外,K、Ba、Sm组成的催化剂有吸收空气中CO2的现象。     

碳烟氧化催化剂Sm/Cs/Zn(Y)的催化活性及抗硫性能

研究了负载在-αAl2O3陶瓷基片上的Sm/Cs/Zn(Y)催化剂的催化性能及抗硫性能,并用TG-DSC和XRD对催化剂进行了表征。结果表明:Sm/Cs催化剂对碳烟具有较好氧化活性,最低起燃温度在305℃左右,最低峰值氧化温度约为374℃;Sm/Cs/Zn和Sm/Cs/Y催化剂也具有较好的催化活性,最低起燃温度分别在329℃和310℃左右,最低峰值氧化温度分别约为397℃和389℃。但Sm/Cs比Sm/Cs/Zn(Y)催化剂具有较好的抗硫性能。     

汽车尾气净化技术及催化剂的发展

汽车尾气造成了严重的环境污染,目前处理汽车尾气污染的有效手段是利用三元催化净化器来促进尾气中的有害物质CO、碳氢化合物(HC)与NOx的转化。发展以钯为主或以少量钯为活性组分,添加高效稀土氧化物、过渡金属氧化物或碱土金属氧化物为助剂的新型单钯催化剂、过渡金属型或稀土钙钛矿型催化剂是未来三效催化剂的发展方向,以纳米级活性组分制备的三效催化剂由于粒径小、分散均匀、分散度高,表现出较高的净化效率与稳定的催化活性,值得关注。研究新型蜂窝状陶瓷载体与金属载体,有助于开发出性能优异的三效催化剂。     

Preparation of Ordered Mesoporous Nanocrystalline Ceria and Ceria-zirconia for Soot Oxidation

Ordered mesoporous ceria and ceria-zirconia with high specific surface area were prepared by nanocasting of a mesoporous silica KIT-6 template and used for soot oxidation.The as-synthesized ordered mesoporous ceria and ceria-zirconia were characterized by XRD,TEM,Nitrogen adsorption-desorption,Raman spectroscopy,and XRF.The results indicate that mesoporous ceria and ceria-zirconia possess highly ordered mesoporous structure,and exhibited excellent catalytic performance in soot oxidation.T_(50) of mesoporous ceria and ceria-zirconia are 475 and 470 ℃,respectively.The high catalytic activity of mesoporous materials can be attributed to the mesoporous structure and small crystallite size.Moreover,aged mesoporous materials exhibit high catalytic activity.     

V-Mo-Mg/SiO2负载型催化剂的制备及甲醇氧化制甲醛反应性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备甲醇催化氧化制甲醛的V-Mo-Mg/SiO2负载型催化剂.考察焙烧温度、反应温度、空速、氧醇比对催化剂催化性能的影响,并用BET、XRD等测试技术对催化剂的结构进行表征.结果表明:在V-Mo-Mg/SiO2负载型催化剂上,焙烧温度500℃、反应温度305℃、空速3020h-1、氧醇摩尔比0.45、低于爆炸下限的条件下,催化剂性能最好,甲醛收率达66.35%.     

燃煤烟尘和机动车尾气中PAHs分子化合物的稳定碳同位素研究

研究了燃煤烟尘中和机动车尾气中9种多环芳烃分子化合物的稳定碳同位素组成．气相色谱／燃烧系统／同位素质谱(GC／C／IRMS)分析表明，汽油车和柴油车尾气中多环芳烃的稳定碳同位素组成相差不大，分别为-22．1‰～-23．7‰和-20．5‰～-24．4‰，并随着分子量的增大而增加．电厂燃煤和高效民用锅炉燃煤产生的多环芳烃分子化合物的稳定碳同位素组的范围为-22．0‰～-31．2‰，随着分子量的增大PAHS分子化合物中^13C含量降低．机动车尾气和燃煤产生的三环和四环多环芳烃的稳定碳同位素组成差别不大，而五环和六环化合物的稳定碳同位素组成差别比较明显。因此，利用多环芳烃分子化合物的碳同位素组成能够较好的区分燃煤产生的烟尘中和机动车尾气中苯并(a)芘，茚并(1，2，3-cd)芘，苯并(ghi)苝的来源。     

喹啉和二苯并噻吩在磷化钼催化剂上的HDN和HDS性能

通过程序升温还原磷钼酸盐前体的方法制备了无负载和负载型磷化钼催化剂,并采用TG-DTG,XRD和BET技术对催化剂进行表征。采用高压连续微反装置,以二苯并噻吩、喹啉的混合体系为模型化合物考察了MoP,MoP/γ-Al2O3,CoMoP/γ-Al2O3催化剂的加氢脱硫和加氢脱氮活性,反应温度为340℃,反应压力为3.0MPa。结果表明,合成的无负载和负载型磷化钼催化剂表面均出现活性组分MoP的特征衍射峰;负载后催化剂的比表面积为74.4 m2/g;3种磷化钼催化剂的程序升温还原过程均出现明显的失重过程,MoP/γ-Al2O3前体开始还原转化的温度约为509℃。CoMoP/γ-Al2O3催化剂的HDS活性在适当反应条件下可达98.54%;当模型化合物中硫氮含量大幅提高时,催化剂的活性并未明显降低。