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相似文献
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1.
赵斐  王琪  刘光  李晋平 《化工进展》2021,40(4):1948-1965
d区过渡金属基(d-TMs)材料易于改性,且因其空的d轨道有利于吸附氮气(N2),分离的d电子可以供给N2,被认为是理想的电化学合成氨(NRR)催化剂,在近年的深入研究中取得长足进展。本文综述了近几年改性d-TMs基材料应用于NRR的研究报道,简述了基于d-TMs基催化剂的NRR反应机理,并详细总结了表/界面工程、晶面调控与非晶化、缺陷工程、构建仿生位点等改性策略指导设计的d-TMs基NRR催化剂,重点分析了每种改性策略对NRR性能的影响。最后对该领域的发展前景进行了展望,从理论计算模型、催化剂改性、电化学体系、测试及表征手段、氨气(NH3)检测手段等角度进一步提出了今后需要关注的问题,为改性d-TMs基高效NRR催化剂的设计提供了参考。  相似文献   

2.
从不同类型催化剂的设计和结构出发,重点介绍了由多孔材料设计制备VOCs催化氧化催化剂的研究进展,包括金属有机框架(MOF)、沸石分子筛、多孔碳等载体及其衍生物在VOCs催化降解上的性能及相关比较,并阐述了该类催化剂增强氧化机理。最后,阐述了VOCs催化氧化技术面临的问题和未来发展方向。  相似文献   

3.
人类社会的生产和日常生活造成了严重的水污染,其中有机污染物、细菌和重金属离子严重危害了生态环境和人类健康,已成为当前人类最迫切需要解决的问题之一。近年来,钼基催化剂因其特殊的电子性能和形貌特征,在水污染控制领域得到了广泛关注。概述了不同钼基催化材料在水污染控制领域的应用进展,总结了不同钼基催化剂通过光催化、(类)芬顿、吸附等技术手段去除水中有机污染物、杀菌消毒及去除重金属离子方面的研究进展,并讨论了现有的钼基材料在水污染控制技术方面存在的问题。此外,还探讨了提高钼基催化剂吸附和催化性能的改性方法,为未来设计高效稳定的钼基催化剂提供了可行的研究方向。  相似文献   

4.
张谭  刘光  李晋平  孙予罕 《化工学报》2023,(6):2264-2280
氨是重要的化学品以及理想的能源载体,人工合成氨主要来源于高能耗的Haber-Bosch(H-B)工艺。相比而言,电催化合成氨以N2和H2O为原料,实现了温和条件下产氨。Ru基催化剂在氮还原(NRR)过程中表现出优异的催化活性,但由于较为稀缺限制了其发展。基于此,首先概述了NRR的反应机制并对现有的Ru基合成氨电催化剂进行了系统的介绍;详细分析了性能提升策略(结构调控、表/界面工程、缺陷工程),如何调控活性组分或电子结构,进而提升催化剂的性能;最后分析了Ru基催化剂所面临的挑战。旨在通过Ru基催化剂性能提升策略,实现贵金属Ru的高效利用,并为其他NRR催化剂的开发设计提供指导。  相似文献   

5.
高效的非贵金属基电催化剂对于提升氢气析出反应(HER)、氧气析出反应(OER)、氧气还原反应(ORR)等电催化反应的整体效率、促进能源转换技术的发展及应用起着至关重要的作用。近年来,对现有的电催化剂进行表/界面调控以诱导其产生新的理化性质,从而提高催化活性的研究受到了广泛的关注。本文综述了近年来利用形貌尺寸调控、缺陷调控、杂原子掺杂、异质结结构等表/界面调控策略在设计非贵金属基电催化剂方面的研究进展,揭示了催化材料体系改性对优化和提升催化性能的关键特性。从催化剂制备、先进表征手段、理论计算、应用性评价等方面展望了非贵金属基电催化剂在实际应用中存在的挑战和未来的研究方向,为实现清洁能源的大规模应用提供参考。  相似文献   

6.
曾军建  赵基钢 《化工进展》2022,41(7):3589-3596
乙炔氢氯化无汞催化剂对我国煤基聚氯乙烯(PVC)工业实现绿色可持续发展具有重要意义,金基催化剂因其优良的催化性能而受到广泛的关注。本文从金基催化剂产业化应用存在成本高、稳定性差等问题出发,全面阐述了金基催化剂的反应和失活机理。从活性组分、载体等因素对催化性能的影响出发,概述了多年来金基催化剂的研究进展,重点总结了研究者们从改进活性组分和载体方面入手,使催化剂性能不断提升至工业化应用所做的工作。最后展望了金基催化剂的发展前景,并提出应深入研究内在反应机理,以简化制备及再生过程,探索低成本高效无汞催化剂及其工程化问题是该领域的研究重点。  相似文献   

7.
化石能源的过度开发利用造成的能源危机和环境问题促使研究人员尝试利用可再生能源来生产增值化学品。生物质作为一种来源丰富的可再生有机碳源,可用于转化制备许多有价值的化工产品。其中可通过乳酸氧化制备的丙酮酸备受关注,可用于制备各种工业产品,如香水、食品添加剂、药品等。金属有机框架材料(MOF)由于其高度多样化的结构、高比表面积和可调节的孔径而成为近10年来备受关注的材料,可用于制备活性催化剂或载体。在本工作中,MOF衍生的钒基碳材料被用于催化乳酸乙酯有氧氧化为丙酮酸乙酯。在最佳条件下,MOF-5衍生的钒催化剂的乳酸乙酯转化率为95.72%,丙酮酸乙酯选择性为67.10%。经过多次循环,该催化剂具有良好的稳定性。实验及表征结果表明:V5+/V4+物种的比例,而非孔道结构,是决定催化性能的关键。  相似文献   

8.
综述了近年来一些典型的金属有机骨架材料(MOFs)及MOF复合材料在电催化产氢领域中的研究进展情况,基于材料的结构特性,从纯MOFs电催化剂、MOFs为载体的复合电催化剂、MOFs衍生电催化剂三个方面出发,得出基于金属有机骨架材料在电催化产氢领域中表现出了优异的性能,浅谈了材料内部结构特征与电催化产氢性能之间的关系,并加以分析,总结了该类材料在设计、合成等方面的相关策略,最后对其今后的发展进行了简要展望,提出可能面临的问题。  相似文献   

9.
《应用化工》2022,(9):2226-2230
综述了近年来一些典型的金属有机骨架材料(MOFs)及MOF复合材料在电催化产氢领域中的研究进展情况,基于材料的结构特性,从纯MOFs电催化剂、MOFs为载体的复合电催化剂、MOFs衍生电催化剂三个方面出发,得出基于金属有机骨架材料在电催化产氢领域中表现出了优异的性能,浅谈了材料内部结构特征与电催化产氢性能之间的关系,并加以分析,总结了该类材料在设计、合成等方面的相关策略,最后对其今后的发展进行了简要展望,提出可能面临的问题。  相似文献   

10.
从重氮化合物环丙烷化用多相催化剂类型角度,将环丙烷化多相催化剂分为金属催化剂、金属负载型催化剂、络合物固载化催化剂、金属有机骨架(MOF)基催化剂等,详细介绍和评述了催化剂在活性组分、载体、固载方法、性能及作用原理等方面的研究进展。指出金属负载型催化剂制备简单,活性和选择性较高,但立体选择性差,在农药、医药领域适用性有限,更适宜应用于燃料合成领域,因此提升催化剂的稳定性和拓展金属活性组分是其发展趋势。络合物固载化催化剂具有较好的活性和立体选择性,结构与性能易于调控,但制备过程复杂,活性组分易流失,需通过优化固载方法如共价键合提高固载强度,以及优化载体孔道结构与表面基团提升载体-配体的协同作用。MOF基催化剂在环丙烷化中展现出独特的催化性能,通过机械研磨、配体掺杂、热处理等方式引入缺陷可综合提高MOF基环丙烷化催化剂性能,但需平衡活性与骨架结构的稳定性。此外,设计利于环丙烷化的手性配体并引入至MOF结构提高其立体选择性是MOF基环丙烷化催化剂的重要发展方向。  相似文献   

11.
为提高负载型Pd基催化剂对低浓度CO氧化反应的催化活性,在金属有机框架(MOF)组装过程中引入Pd,并利用后续热解衍生制备出了Pd-CeO2催化剂。通过X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和拉曼光谱(Raman)等对催化剂进行了表征,然后在固定床中考评了其催化CO氧化反应的性能。结果表明:基于MOF衍生的制备方法可有效防止负载型Pd-CeO2催化剂中Pd的团聚和流失,并在热解衍生过程中促使Pd与CeO2之间产生金属-载体相互作用,提高了表面氧空穴浓度,使得Pd-CeO2催化剂在162℃下催化CO氧化反应达到90%的转化率。  相似文献   

12.
构筑手性金属有机骨架的方法及其在不对称催化中的应用   总被引:1,自引:0,他引:1  
手性金属有机骨架(MOF)具有独特的结构、不对称催化和手性拆分等性能,引起了催化学者的极大重视.系统地介绍了国内外有关手性MOF的合成方法,即:①非手性物质在晶体生长过程中自组装;②使用手性化合物来诱导合成;③通过手性有机基团与金属离子配位将手性成分嵌入金属有机骨架;④表面修饰的方法,第3种方法是最常用的合成手性MOF的方法.重点阐述了近年来手性MOF在不对称催化领域的最新研究成果,希望能为手性MOF研究者设计、合成更优良的手性MOF催化剂提供参考.未来手性MOF催化的主要目标在于合成性能更加高效、稳定的新型手性MOF催化剂,并应用于大规模工业生产中,在温和条件下实现较高的转化数和对映体选择性.  相似文献   

13.
直接尿素燃料电池可同时处理含尿素废水(尿液等)并发电,且Ni基材料为阳极尿素电氧化反应的有效催化剂。然而由于尿素电氧化反应复杂且缓慢的动力学使得Ni基催化剂活性低且稳定性差,导致直接尿素燃料电池功率密度普遍较低。实现其应用的关键在于对Ni基催化剂进行改性以构建高效稳定的催化剂层及其膜电极组件。因此,详细评述了组装成直接尿素燃料电池的阳极催化剂研究进展,深入分析改性后的催化剂组成结构对系统性能的影响机制(包括载体效应和协同效应),旨在为设计高效稳定的尿素电氧化催化剂提供科学依据。此外,阐述了直接尿素燃料电池系统中膜材料的研究现状及其膜电极组件的构建。最后,总结并展望了该领域的研究重点及未来研究的发展方向,为开发高性能直接尿素燃料电池以推进其商业化进程提供借鉴。  相似文献   

14.
马佳欢  杨微微  白羽  孙克宁 《化工学报》2020,71(9):4006-4030
氢能是一种具有发展前景的可再生清洁能源,电催化分解水是产生氢气的有效途径,设计高效、经济的分解水电催化剂对促进可再生能源的发展至关重要。二维金属有机框架材料(MOFs)具有独特的二维层状结构和灵活可调的化学组成,近年来被广泛应用于电催化分解水领域。二维金属有机框架材料可进一步衍生形成氧化物、磷化物、硫化物、金属-碳复合物等材料,也表现出良好的电催化分解水性能。通过组分调节和结构调控能有效地优化二维金属有机框架及其衍生的材料的本征活性和反应动力学特性,进而提高其电催化性能。此综述介绍了二维MOFs材料及其衍生物在电催化水分解领域的最新研究进展,并展望了其未来研究方向和发展空间。  相似文献   

15.
氮氧化物(NO x )是主要的大气污染物之一,对人体健康和生态环境造成了严重危害。低温选择性催化还原(SCR)技术是近年来烟气脱硝领域的主要研究方向。炭基材料具有较大的比表面积、发达的孔隙结构等特点,在SCR脱硝方面被广泛用作催化剂载体。本文综述了炭基材料包括活性炭(焦)、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯及碳包覆负载型催化剂在低温NH3-SCR脱硝领域的研究成果与进展,阐述了表面官能团、反应条件及稀土元素等因素对炭基材料负载型催化剂脱硝性能的影响,并且讨论了炭基材料负载型催化剂的催化反应机理。指出采用多种手段改性催化剂,优化其中低温脱硝性能与稳定性,深入探究催化剂表面反应物种的吸附-活化行为和催化反应路径是炭基材料负载型低温NH3-SCR催化剂研究的重点。  相似文献   

16.
自2016年Hermans课题组发现六方氮化硼(h-BN)在丙烷氧化脱氢制丙烯(ODHP)反应中优异的烯烃选择性,各类硼基材料引起了研究者强烈的研究兴趣并广泛地用于ODHP反应。与传统金属与金属氧化物基催化剂不同,非金属硼基催化体系能够有效抑制CO x 等过度氧化产物,提高烯烃产率,具有较广阔的工业应用前景。本综述对硼基丙烷氧化脱氢催化剂从催化剂的设计、合成策略和反应性能等方面进行了系统地讨论,阐明了催化剂的构效关系;总结了反应路线、关键中间体、决速步以及催化动力学行为,加深了硼基催化剂催化丙烷氧化脱氢活性位点和机理的理解。指出三配位B—O/B—OH活性位点的有效构建及实现表面与气相自由基反应的协同催化是提高硼基催化剂丙烷脱氢性能的关键。基于目前的研究现状和存在的问题,对硼基催化剂体系研发前景和未来工业化应用进行了展望。  相似文献   

17.
本文对物理吸附材料主要包括碳基储氢材料及其衍生物、沸石(分子筛)、金属有机物骨架、共价有机物骨架等进行了综述,这类材料具有高比表面积、低温储氢性能好等特点;但常温或高温储氢性能差的特点也制约了物理吸附的发展.本文最后对新型储氢材料研究进行了展望,重点在于高可逆性、高容量、高效催化加氢、常温常压下储存与运输、温和条件下可控催化脱氢等性能的研究.  相似文献   

18.
DMFC阳极多元合金催化剂的研究进展   总被引:1,自引:0,他引:1  
介绍了直接甲醇燃料电池(DMFC)阳极Pt基三元、四元合金催化剂和非Pt基催化剂的制备方法,综述了甲醇催化氧化性能和相关反应机理的发展现状,讨论了DMFC多元合金电催化剂的发展趋势,研究结果表明,不同的合金组成和不同的催化剂载体对阳极催化剂的催化活性有着直接的影响。  相似文献   

19.
当前灰霾等大气污染问题备受关注,高效、廉价的催化净化材料作为污染治理技术的核心之一,其研发意义非凡。以柔性材料为基底制备的新型整体式催化剂因催化活性高、加工成型简单、应用灵活、易于实现催化剂原位再生等优点,成为环境催化领域发展的一个新兴热点方向。本文介绍了以金属泡沫、有机泡沫以及纤维等柔性材料为载体的催化剂特性和应用领域,重点阐述了上述柔性负载型催化剂的典型合成过程及其对气态污染物(如NOx、甲苯、甲醛等)的催化性能和净化机制,综述了其在脱硝领域的应用研究成果,包括抗硫耐水机理、纤维滤布催化剂的协同除尘脱硝能力以及碳泡沫催化剂的高效催化性能等。通过总结分析柔性负载型催化剂阶段性研究成果、应用现状以及实际应用问题,进一步展望其在环境催化净化领域的研究方向、重点和难点。催化剂黏结性、活性、稳定性的提升以及移动床反应器-催化剂的匹配设计与优化都将是柔性高效一体式催化剂的研发重心所在,此类催化剂的成功研发将会为中小型燃煤炉窖尾气的催化净化提供技术核心与保障。  相似文献   

20.
金属有机骨架材料(MOFs)具有以金属离子为中心的结构特征,因此利用MOFs及其衍生材料可构建非均相过硫酸盐催化氧化体系,该体系能耗低且高效,在水处理中具有良好的应用前景。本文综述了MOFs及其衍生材料活化过硫酸盐处理水中难降解有机污染物(包括有机染料、环境内分泌干扰物和抗生素)的研究现状,探讨了不同组成及结构的MOFs及MOFs衍生材料对催化降解水中有机污染物性能的影响,指出MOFs及其衍生材料的结构设计、合成策略、不饱和的金属活性位点以及反应体系中的活性物质等是体系催化降解能力的重要影响因素。最后总结了目前基于MOFs材料活化过硫酸盐作为一种新型的高级氧化技术在水处理应用研究中存在的问题,并提出新型高效联合活化体系的构建及活化作用机制深入的探索和完善是今后研究的重点。  相似文献   

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