四氯化碳及其混合氯化剂氯化二氧化铀制取四氯化铀的研究

通过对CCl_4氯化UO_2反应的气、固相温度变化规律的研究和反应器构型及其中物料堆装方式的改进,降低了U的挥发损失,使U直接收率不低于97％。 进一步研究发现,采用适宜CHCI_3浓度的CHCl_3-CCl_4混合氯化剂之后,大大降低了U的挥发损失,从而使U直接收率稳定在99％。产品中游离C含量低于100ppm。为氯化UO_2制取UCl_4,提高U直接收率,提出了新的方法。     

四氯化碳及其混合氯化剂氯化二氧化铀制取四氯化铀的研究

通过对CCl_4氯化UO_2反应的气、固相温度变化规律的研究和反应器构型及其中物料堆装方式的改进,降低了U的挥发损失,使U直接收率不低于97%。进一步研究发现,采用适宜CHCl_3浓度的CHCl_3-CCl_4混合氯化剂之后,大大降低了U的挥发损失,从而使U直接收率稳定在99%。产品中游离C含量低于100ppm。为氯化UO_2制取UCl_4,提高U直接收率,提出了新的方法。     

铀、钚氧化物氯化溶解技术进展

氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤,溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小,为满足工艺需要,通常需要引入氯化试剂。使用不同的氯化试剂,其溶解机理有较大差异。通过广泛的文献调研,分析比较了各种氯化试剂在氯化过程中相关原理及特点,为我国开展铀、钚氧化物氯化溶解的研究提供指导。     

冠醚萃取氯化铀(Ⅳ)的研究

本文研究了盐酸介质中多种不同结构冠醚对四价铀的萃取并求得分配比值。结果表明在以1,2-二氯乙烷为溶剂时二坏己基系列冠醚萃取铀(IV)最奸,且当水相酸度为8.0—8.5 M时分配比最大,其萃取能力依次为DCH-27-C-9>DCH-24-C-8>DCH-18-C-6>>DCH-30-C-10>DCH-21-C-7。用斜率法及等摩尔系列法证明,铀(IV)与五种二环己基冠醚萃合物的组成皆为1:2。本文还对萃取机理作了初步探讨。     

不同地浸采铀工艺主要元素迁移强度与饱和状态研究

针对新疆某铀矿床矿石碳酸钙含量高的特点,为掌握酸法、碱法及CO₂+O₂中性3种原地浸出采铀工艺条件下主要元素的迁移强度和矿物饱和状态,开展了3种工艺条件下的室内及现场浸铀对比试验,并应用水文地球化学原理对碳酸钙与硫酸钙的饱和指数进行了计算。结果表明,酸法浸出时U、Ca、Mg、Al、Fe的迁移强度高于碱法及中性时的;碱法与中性浸出时,U的迁移强度基本相同,中性浸出Ca、Mg的迁移强度大于碱法,两种工艺下Fe、Al的迁移强度均弱于U、Ca、Mg。中性浸出时,硫酸钙始终未发生沉淀,pH值控制在6.6以下时,碳酸钙不会发生沉淀;碱法浸出时,碳酸钙不可避免地会发生沉淀;酸法浸出时,硫酸钙不可避免地会发生沉淀。对于该矿床,CO₂+O₂中性浸出工艺为首选,控制pH值在6.6以下可有效避免碳酸钙沉淀,确保铀正常浸出。     

CCl_(4)和HCl气体氯化铀氧化物北大核心CSCD

分别以CCl_(4)和HCl气体作为氯化试剂,进行了铀氧化物(主要为U_(3)O_(8))的氯化机理和各影响因素研究。以CCl_(4)为氯化试剂对U_(3)O_(8)粉末进行氯化,通过热重分析研究了氯化反应过程的机理及动力学行为,氯化产物主要为UCl_(4)。同时研究了CCl_(4)对不同种类和形态铀氧化物的氯化,UO_(2)芯块由于结构致密很难进行氯化,UO_(2)粉末和UO_(3)粉末很容易被CCl_(4)氯化,产物分别为UCl_(4)和UCl_(6)。以HCl气体为氯化试剂对LiCl-KCl熔盐中的U_(3)O_(8)粉末进行氯化,研究了反应温度、氯化时间、HCl气体流速、U_(3)O_(8)粉末投料量以及铀氧化物种类和形态的影响。结果表明,提高反应温度、延长反应时间、提高HCl气体流速,有利于氯化率的提高。推荐HCl气体氯化U_(3)O_(8)粉末的工艺参数为:氯化反应温度为500℃、HCl气体流速为0.6 L/min。     

轻质滤料用于铀水冶检查过滤的研究

本研究的目的在于将新型轻质滤料用于钢水冶中萃原液的检查过滤。先后进行了小型、扩大和工业试验。工业试验采用φ4000mm过滤器,处理能力为75～100m~3/h中悬浮液。浓密机溢流液经过滤,其浊度由250ppm可降至5～10ppm。冲洗水采用滤原液而不是滤液。冲洗3.5min,纳污滤层即可复原。本文还叙述了冲洗物的澄清性能和处置方式以及检查过滤对萃取的影响。     

磷酸盐提铀工艺获得成功示范

【Uranium Equities公司网站2012年9月19日报道】澳大利亚Uranium Equities公司于2012年9月19日宣布,该公司已在美国成功完成了PhosEnergy示范设施的第一阶段试运行工作,从而使PhosEnergy工艺的商业化进程又向前迈进了一步。PhosEnergy是一种使用离子交换过程从磷肥生产厂的磷酸盐流体中提取铀的工艺。     

羟胺预处理改善铀线二循环钌去污的工艺研究

研究了羟胺浓度，酸度，时间及稳定剂浓度对预处理的处理效果的影响，给出了羟胺预处理改善铀线二循环钌去污的工艺条件。结果表明：单独采用羟胺进行预处理，对钌的去污效果较差，在预处理体系中加入少量肼，可得到满意结果。     

氮化铀粉末合成工艺研究

氮化铀燃料制备的关键技术之一是纯度高、烧结活性好的氮化铀粉末合成工艺技术.本文开展了以三碳酸铀酰胺(AUC)流程制备的高活性氧化铀粉末和高纯度的碳黑为主要原材料,采用碳热还原-氮化反应合成氮化铀粉末的工艺研究,初步考察了碳铀摩尔比、反应气氛以及反应温度和时间等对合成产物成分的影响.实验结果表明,采用适当的碳铀摩尔比(2.3～2.4)以及反应制度可以制备出较高纯度的氮化铀粉末.     

传统铀水冶工艺对稀土元素分布模式的影响及其在核法证中的应用

从生产过程的角度研究了稀土元素分布模式在核法证溯源中的适用性。通过跟踪调查某传统铀水冶厂从铀矿石到重铀酸钠的生产过程,在低本底(<0.512 ng/mL)、低检出限(<0.007 5 ng/mL)的实验条件下,对铀矿石、澄清浸出液、萃余液和重铀酸钠样品进行了前处理后,采用TRU树脂分离稀土元素、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定稀土元素的含量,并绘制了稀土元素分布模式图。结果表明,上述4种样品整体上都是轻稀土富集,Eu亏损明显,稀土元素分布总体呈右倾斜深谷状。这说明经历了传统铀水冶工艺的铀材料仍会基本保留铀矿石的稀土特征,稀土元素分布模式有助于查明铀材料的来源和历史。     

铀酸铵的沉淀机理和工艺选择

ＵＯ￣（２＋）＿２离子水解形成铀酸铵，以双核为主的水解络离子进一步水解聚合生成亚稳态的氢氧化铀酰。后者的结构中存在着键，溶液中存在的中性电解质的阳离子能与键上的氢发生替代反应，经聚合歧化形成沉淀物铀酸铰（ＡＤＵ）。铀酸铵片晶小．易面面吸附形成颗粒，均匀的小颗粒进一步聚集成松散的团粒。转化Ｆ￣－体系成体系，或严格控制ｐＨ值，采用两步法沉淀，加速ＡＤＵ的成核速率，可以制备出特性化ＵＯ＿２粉末所需的铀酸铵。     

数字测井在地浸采铀中的应用研究

采用数字测井,建立孔隙度模型、渗透率模型和泥质含量模型,由测井直接获得了各分层有效孔隙度、渗透率、泥质含量等资料,对含矿含水层进行了更为详细的岩性划分,为地浸采铀的工艺生产、技术管理提供准确的信息资料.     

基于地球化学模拟分析杂质矿物对酸法地浸采铀的影响

为探明酸法地浸采铀过程中杂质矿物对铀浸出的影响,以分批浸出试验为基础,采用反应路径模拟探讨杂质矿物对铀浸出机制的影响,利用反应溶质运移模型探讨杂质矿物对铀浸出化学场时空特征的影响。模拟结果表明：方解石、黄铁矿、赤铁矿会与铀矿竞争酸,竞争由强至弱依次为方解石、赤铁矿、黄铁矿,其中黄铁矿在酸浸条件下溶解较弱,但生成的低价硫和亚铁离子能降低溶浸液的Eh值,导致铀浸出减少,赤铁矿在酸浸条件下因耗酸而降低溶浸液的酸度,但又促进黄铁矿的溶解,进而影响铀的浸出;在时间上,杂质矿物会使铀的溶解迁移存在不同程度的滞后,铀的溶解-沉淀旋回周期延长,整个模拟矿层沥青铀矿完全溶解时间更长,铀浸出速率降低;在空间上,杂质矿物会使模拟矿层中铀矿溶解范围减小,铀矿溶解-沉淀旋回过程中沉淀量增加,U（Ⅵ）迁移浸出所需时间延长,浸出铀的迁移累积峰值变化不同。     

赋能动力学色谱法快速海水提铀研究

作为重要的分离和分析手段,液相色谱法主要应用在分析化学领域,而在核素分离工作中报道十分罕见。本项目基于动力学色谱理论基础,研发出一种脉冲式进样-赋能动力学色谱柱,色谱柱的填料采用粒径为0.2 mm的惰性二氧化硅,柱长为5 m,色谱分离单元约3.06万个。通过改变色谱柱外界条件,分析铀酰离子在色谱柱内的运动情况;通过水浴加热、超声波和外加磁场对色谱柱进行赋能,以提高离子相互分离的效果;在不同进样流速和温度下,研究混合核素的分离情况,得到最佳分离条件及色谱柱的动力学特性。结果表明,样品流速为4.109 mL·min^-1,色谱柱加热温度为50℃,此时铀酰离子和钠离子的分离因数为1.185 4。以最佳分离条件进行海水提铀,得到铀和钠离子的分离因数为α=1.575,实现海水中铀和钠离子分离理论上需要20级。脉冲式进样-赋能动力学色谱柱能够高效快速地实现海水中铀的分离提取。文中采用的创新性方法,还可应用于其他核素的分离研究。     

逆流色谱去除无机酸中痕量铀的研究

本文主要研究了以0.25 mol/L三辛基氧化膦(TOPO)的正庚烷溶液作固定相,用高速逆流色谱(HSCCC)去除市售的几种硝酸和盐酸中的铀,制备了铀含量极低的盐酸和硝酸.结果表明,纯化后酸中铀的含量均小于1 pg/mL,与超纯水及采用等温蒸发和亚沸蒸馏制得超纯酸中铀的含量相当.     

地浸采铀钻孔场区氡致周边辐射环境影响研究

氡是铀矿采冶过程中释放的主要气载放射性流出物,地浸钻孔场区的氡释放主要来源于抽液孔,传统高斯模型对此类源项的适用性有限。用CFD方法建立大气扩散数学模型耦合求解,探究了实际地形、氡源项和2019年的气象数据下某典型地浸铀矿山钻孔场区及周边近地面核素氡的浓度分布特征,并由个人剂量年均分布数学模型计算得到其所致的公众年有效剂量。结果表明：地形和大气风速对钻孔场区氡的迁移扩散具有重要的影响,风速占主导作用,风速越大,氡浓度越小,低地势凹洼处易造成排放源附近氡的积聚,局部污染较重;近地面氡的分布范围主要受风速和风向频率的协同作用影响,且随风速和风频的增大而变大;氡浓度衰减速度与扩散距离呈正相关性,但钻孔场区各抽液孔排放氡浓度水平较低,对环境氡浓度贡献值较小,对周边环境和公众辐射影响较小,其所致的个人剂量均不大于0.001 1 mSv·a^-1。研究结果可为地浸铀矿山钻孔场区布置和辐射安全距离的确定提供理论支持。     

啤酒酵母菌——活性污泥曝气工艺处理含铀废水研究

进行了采用啤酒酵母菌--活性污泥曝气工艺处理含铀废水的实验.实验结果表明,发酵工业的废菌丝体对废水中的铀酰离子具有良好的富集作用.投加10 g·L-1啤酒酵母菌,处理100 mg·L-1含铀废水,去除率可达78.2%;同时投加8g·L-1的活性污泥,使吸附效果显著提高,去除率上升到96.3%;并且处理后的溶液静置5-10min,啤酒酵母菌随污泥自然沉降,出水澄清,不需离心分离.啤酒酵母菌-活性污泥吸附铀的最佳物理-化学条件为:pH=5,污泥浓度8 g·L-1,啤酒酵母菌加入量10 g·L-1(干重),粒度为100-120目.在低浓度时,啤酒酵母菌对铀的吸附能力很强;随着初始铀浓度的提高,铀的吸附量明显增加,但去除率却显著下降.啤酒酵母菌-活性污泥曝气处理不同初始浓度铀的吸附等温线符合Langmuir和Freundlich等温吸附方程,相关系数分别为0.9998和0.9925.     

Thorex流程钍铀分离工艺单元计算机模拟研究

在Th(NO₃)₄-UO₂(NO₃)₂-HNO₃-H₂O/30%TBP-正十二烷分配比模型的基础上,使用串级萃取理论编写了Thorex流程钍铀分离工艺单元(1B)的计算机模拟程序,该程序可对钍、铀、硝酸的萃取行为进行模拟计算。通过文献数据对该程序的可靠性进行了验证,结果表明,该程序的计算值与文献值符合良好。在此基础上利用该模拟程序对钍铀分离单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明：工艺运行状况受工艺参数的综合影响,其中反萃液(1BX)硝酸浓度是影响因素之一,铀产品(1BU)中钍含量随酸度的增大而增大,而钍产品(1BT)中铀含量则随酸度的增大而降低,酸度过大或过小均不能实现二者的良好分离;1BX流比对分离效果的影响与酸度相反,随着1BX流比的增大,1BU中钍含量显著降低,而1BT中铀含量增大;补萃剂(1BS)流比对分离效果的影响与1BX流比的影响趋势相反,因此在工艺寻优中可利用本程序选择分离效果最好的条件组合。此外,还可利用本程序进行其他工艺要求的钍铀分离工艺参数寻优计算等。