核电站液态流出物中63Ni的快速分离与测定

本文通过系统调研,以Ni特效树脂为⁶³Ni分离富集材料、低本底液闪谱仪为测量仪器,经过大量条件实验进行方法优化,建立了一套核电站液态流出物中⁶³Ni的快速分析方法。本方法取样量小,6个平行样品的化学回收率为(93.2±3.6)%,放化回收率为(92.1±2.8)%,探测限为67.4 mBq/L,对干扰核素去污因子高,其中对Fe、Co、Zn、Mn的去污因子分别为10²、10⁴、10²及10⁴,分析周期短(约9 h):同时使用建立的方法进行了液态流出物样品的分析,证明本方法可应用于核电站液态流出物的快速监测,并发现不同类型反应堆运行时液态流出物中⁶³Ni的浓度可能会存在较大差异。     

放化分离-液闪测量联合分析核电厂废树脂中的^(55)Fe和^(63)Ni北大核心CSCD

建立了一种核电厂放射性废离子交换树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的联合分析方法。将废树脂样品经芬顿氧化消解后,先用氢氧化钠沉淀法沉淀^(55)Fe和^(63)Ni,再用阴离子交换树脂联合丁二酮肟沉淀对杂质离子进行分离纯化,纯化后用液体闪烁计器测量。本方法对废树脂中^(60)Co、^(65)Zn、^(54)Mn等干扰核素的去污因子均大于10^(3)。本方法对^(55)Fe和^(63)Ni的平均化学回收率分别为86%和90%,对废树脂中^(55)Fe和^(63)Ni的检测限分别为5.7 Bq/g、6.8 Bq/g。用加标样品对分析方法进行验证,预期值和测量值的偏差小于±10%。实验测得某核电厂一组一回路实际废树脂样品中^(55)Fe和^(63)Ni的平均活度浓度分别为(76.2±1.4)kBq/g和(120.0±5.1)kBq/g。     

镍特效树脂分离富集核电厂液态流出物中的63Ni及其测量方法研究

为准确评估核电厂液态排放对公众造成的辐射影响,需对液态流出物中排放量较大、半衰期较长的⁶³Ni进行分析。本工作以镍特效树脂作为分离纯化材料,结合阳离子树脂、原子吸收光谱和液闪谱仪,建立了快速分析核电厂液态流出物中⁶³Ni的方法。用本工作建立的方法和GB/T 14502-1993方法比对分析了核电厂的液态流出物样品,化学回收率均高于70%,方法探测下限为0.005 Bq/L,比对结果的E_n值均远小于1,表明该方法的分析结果准确可靠。相比于GB/T 14502-1993方法,本方法操作简单、分离流程短、工作效率高,适用于核电厂液态流出物中⁶³Ni的富集和分离。     

压水堆核电厂液态流出物中55Fe的排放与监测方法

本文调研分析压水堆核电厂液态流出物中排放⁵⁵Fe的来源、排放的统计参考值和⁵⁵Fe的分析方法,提出开展核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测的建议。统计分析了美国41座压水堆核电厂在2005～2017年液态流出物中⁵⁵Fe的排放量,其发电量归一化排放量的几何平均值范围为5.18×10^-6～8.14×10^-5 GBq/GWh,所有压水堆电厂液态流出物中⁵⁵Fe排放量的几何平均值为1.52×10^-5 GBq/GWh,各年度⁵⁵Fe排放量在液态流出物中占比在12%以上,排第1至第4位。根据我国典型压水堆核电厂液态流出物排放体积,估算了液态流出物中⁵⁵Fe的排放浓度,约10.7 Bq/L。建议推进核电厂液态流出物中⁵⁵Fe监测方法的建立和完善。通过对⁵⁵Fe监测方法的调研,推荐采用固相萃取树脂的快速分析方法。     

核电厂液态流出物中63Ni的排放、剂量评估及监测方法研究

⁶³Ni是核电厂液态流出物中排放量较大的核素,在排放的裂变产物和活化产物中占比在10%以上,但我国核电厂目前对液态流出物中的⁶³Ni没有开展监测,没有相关监测数据的积累。本文在核电厂排放的⁶³Ni的来源分析及国外压水堆核电厂排放统计参考值调研的基础上,对⁶³Ni排放的剂量评估和测量方法进行了分析研究,并提出我国核电厂开展液态流出物中⁶³Ni监测的建议。     

核设施液态流出物中~(129)I的测定

研究了核设施液态流出物中^129I的分析方法。该方法先用阴离子交换树脂浓集水样中的碘，经NaClO溶液解吸，CCl4萃取，NaHSO3溶液反萃分离后制成AgI沉淀源，再用HPGeγ谱仪进行γ谱测量，也可对反萃液直接进行液闪测量。结果表明：HPGeγ谱仪对^129I的39.6keVγ射线全能峰的探测随质量厚度呈指数下降；碘载体含量对液闪测量的探测效率影响不大，在本实验条件下，探测效率为85％；γ谱测量时间为1000min，方法的探测限为0.016Bq/L；液闪测量时间为100min，方法的探测限为0.037Bq/L。该方法的全程回收率为60％－85％。     

堆芯混凝土样品中~(63)Ni的分析测量

为建立堆芯混凝土材料中~(63)Ni活度测量的方法,进行了溶样方法的确定、淋洗曲线的绘制、液闪测量效率的确定、回收率实验、去污实验及空白实验等方面的研究工作。混凝土样品磨至粒径小于0.074mm,用混合酸(V(HNO_3)∶V(HClO_4)∶V(HF)=3∶2∶1)进行溶解,再通过阴离子交换分离、氢氧化物沉淀及萃取和反萃等样品纯化程序去除杂质离子后,用液体闪烁能谱仪测量其中~(63)Ni的活度。该方法的化学回收率为73.05%,放化回收率为71.99%,通过空白实验得出计数的标准偏差为0.200/s,相对标准偏差为12.8%(n=12),方法检出限为3.596Bq/g。该方法可应用于堆内混凝土材料及非堆材料中63 Ni的常规监测及应急监测。     

^(99)Tc和^(90)Sr放化传感器研究进展北大核心CSCD

^(99)Tc和^(90)Sr是环境放射化学重点关注的两种β放射性核素,放化传感器可以实现水溶液中这两种核素的现场直接测量,有望用于核电站、后处理厂、放射性废物处理处置设施、医用同位素生产设施等核设施周边环境水和液态流出物中^(99)Tc和^(90)Sr的实时监测。本文系统介绍了^(99)Tc和^(90)Sr放化传感器的基本原理、双功能树脂类型、微型柱结构、研究及应用现状等,指出了制约放化传感器发展技术方面的主要因素,并对我国发展β核素放化传感器技术提出了建议。     

核电厂废树脂中90Sr、55Fe含量的快速分析

随着我国核电机组不断投入运行,会产生大量的放射性废树脂,废树脂中含有的中、长半衰期放射性核素关系到处置场的长期安全性,是处置场安全评价的重点。本工作利用萃取色层法和低本底液闪测量法建立了一种核电厂废树脂中⁹⁰Sr和⁵⁵Fe快速分析方法,该方法Sr的化学回收率为94.94%,最小可探测比活度为5.1 Bq/kg,采用两种分离方法Fe的化学回收率分别为96.60%、87.23%,最小可探测比活度分别为10.83、11.76 Bq/kg。     

水中~(63)Ni含量的测定

本文介绍了水中微量~(63)Ni的测定方法。用氢氧化物沉淀~(63)Ni,用三正辛胺甲苯溶液萃取,用丁二酮肟沉淀,用液体闪烁计数法测定。实验结果表明,在10L 水中加入1.8Bq~(63)Ni,放化和化学回收率分别为(88.4±6.6)%和(89.8±1.8)%;方法的探测下限为1.1×10~(-2)Bq/L;对~(60)Co、~(55)Fe、~(65)Zn、~(106)Ru、~(90)Sr-~(90)Y、~(137)Cs、~(95)Zr-~(95)Nb9种核素的去污系数均在10~3以上。     

从废旧~(63)Ni放射源中回收~(63)Ni原料技术

为了从废旧63 Ni放射源中回收63 Ni原料,对物理方法、化学方法和电化学方法优缺点进行比较后确定了电化学方法为较优工艺,本研究优化得到电化学法退镀液的组成、浓度以及工艺参数,该方法回收的63 Ni原料比活度较高,可以重新用于63 Ni源的生产。     

缺乏受纳水体区域核电厂液态流出物液转气排放的概念和应用原则

随着国家标准GB 6249—2011和GB 14587—2011的颁布实施,对具有受纳水体的内陆核电厂相关管理要求基本完善。近年来,一些核电集团公司陆续在缺乏受纳水体区域开展核电厂选址工作。本文针对我国缺乏受纳水体区域核电厂选址和建设的瓶颈问题,提出了液态流出物液转气排放概念,设想了几种液转气排放工艺,研究提出了液转气排放应用原则。     

Hidex液闪仪α/β甄别及谱图重建方法北大核心CSCD

采用液闪技术分析α核素和β核素的混合样品,α/β甄别是一项非常实用的功能。具有α/β甄别功能的液闪仪分为A、B两类。B类液闪仪可以在样品测量后再确定最优甄别参数,该特点给α/β甄别带来了较大的方便。Hidex液闪仪属于B类液闪仪,但针对样品测量后重新设置的甄别参数,配套软件没有给出新的液闪谱图(包括α谱图和β谱图)。本工作分别以^(237)Np液闪样品和铀液闪样品为例,给出了针对新甄别参数重建液闪谱图的方法。结果表明,采用该法重建的液闪谱图与文献一致。     

高放废液中^(137)Cs的萃取去除北大核心CSCD

高放废液的处理处置是影响核能可持续发展的重要因素之一。从高放废液中萃取分离高释热放射性核素^(137)Cs不仅有利于实现高放废液的安全处置,也可满足^(137)Cs在诸多工业领域的应用需求。研究提出了以杯芳烃冠醚衍生物为萃取剂从高放废液中萃取分离Cs的工艺流程,并分别采用模拟和真实高放废液对流程进行了验证实验。结果表明,模拟高放废液实验中Cs(Ⅰ)的萃取率达到99.9%,热实验中^(137)Cs的萃取率达到99.95%。该工作所提出的工艺流程为进一步开展我国动力堆高放废液处理及^(137)Cs分离提取提供了参考数据。     

反应堆退役废物中^3H,^14C,^36Cl,^63Ni和^55Fe的液闪计数测定

用液闪计数法测定了国内某退役反应堆堆芯石墨中的＾３Ｈ、＾１４Ｃ、＾３６Ｃｌ，及不锈钢，碳钢锈垢和水池底泥中＾３Ｈ、＾６３Ｎｉ、＾５５Ｆｅ并对上述固体介质样品的制样与测量问题进行了讨论。     

秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体^(133)Xe和^(85)Kr研究及监测改进北大核心CSCD

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。     

反应堆退役废物中~3H，~（14）C，~（36）Cl，~（63）Ni和~（55）

用液闪计数法测定了国内某退役反应堆堆芯石墨中的~３Ｈ、~（１４）Ｃ、~（３６）Ｃ，及不锈钢、碳钢锈垢和水池底泥中~３Ｈ、~（６３）Ｎｉ、~（５５）Ｆｅ，并对上述固体介质样品的制样与测量问题进行了讨论。     

高纯锗能谱仪^(125)I核素点源和体源绝对活度测量方法研究北大核心CSCD

通过^(125)I核素X射线和γ射线的符合相加特性,推导出了仅包含全能峰(27.3、35.5、31.2 keV)净计数率、符合峰(58.5、66.7 keV)净计数率和总谱净计数率的^(125)I活度计算公式,并通过宽能型和N型高纯锗谱仪分别对点源、活性炭盒源和液体源进行了验证。点源到探测器距离不大于5 cm测量时,绝对活度公式计算结果和参考值的相对偏差在±1.2%以内;活性炭盒对^(125)I核素的自吸收效应可以忽略,绝对活度计算公式不受^(125)I核素分布形式的影响,活性炭盒源正反面测量的相对偏差均在±1.4%以内;体积小于40 mL液体源的测量结果和参考值的相对偏差在±2.6%以内,液体源在测量时,样品高度不宜过高,以减少自吸收效应对符合相加峰的减弱效果。实验结果表明在不依赖标准物质和核素参数的情况下,推导的绝对活度计算公式可用于^(125)I核素放射性活度的精确测量。