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采用等体积浸渍法制备了一系列不同Ni和Fe添加量的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在873~1 073 K温度范围内催化剂对CO2和CH4重整反应的催化活性。实验结果表明:Ni、Fe负载质量分数均为5.0%的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂活性最好。通过TPR、TPD和TPO表征并与单金属催化剂Ni/BaTiO3/γ-Al2O3相比,Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂具有更高的催化活性、脱附和抗积炭性能。 相似文献
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双碳时代,CO2的转化与利用成为研究热点。CH4-CO2重整反应在催化诱导合成气(CO和H2)时同时利用这2种温室气体,并能通过费托合成解决气体燃料固有的存储和运输问题。CH4-CO2重整反应原料中,CH4分子构型为正四面体,不易分解;CO2是最小的非极性分子,■键断裂需较高能量。因此CH4-CO2重整反应需使用催化剂,且使用廉价、高效率的催化剂一直是研究重点。与无法兼具催化活性和稳定性的非贵金属相比,炭材料发达的孔隙结构能对活性金属进行分散和固定,部分生物质材料含有丰富的官能团,能提高反应气体的吸附和活化,从而提高催化剂的稳定性和抗积碳能力。总结了炭材料在CH4-CO2重整反应中的应用,分析了不同炭材料在提高催化剂抗烧结和抗积碳性能方面的作用机制。炭材料单独作催化剂时活性并不理想,将炭材料用作载体或对炭材料进行改性尤为重要。... 相似文献
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为了探究CH4-CO2低温等离子体重整制合成气的反应特性,考察了添加气体、放电电压、放电频率、CH4与CO2物质的量比和原料气流量对重整反应的影响,在优化单纯等离子体作用下CH4-CO2重整反应条件的基础上,开展了等离子体与NiO-CeO/TiO2-MgO催化剂协同转化CH4-CO2的实验。结果表明,实验体系中添加Ar或N2,放电引发的亚稳态Ar*或N2激发态粒子,可促进反应物转化和目标产物生成,且Ar对CH4-CO2重整反应的促进作用优于N2;在单纯等离子体作用、Ar体积分数25%,放电电压17.0 kV,放电频率9.0 kHz, CH4与CO2物质的量比1∶2,气体总流量60 mL/min条件下,CH4<... 相似文献
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CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢是提供低成本高纯氢气和实现CO_2减排的方法之一。其中,催化剂和吸附剂是该工艺的重要组成部分,其活性与选择性制约了反应速率和产率,寿命长短关系到生产成本。综述了CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢催化剂和吸附剂的研究现状及存在的问题,机械混合的催化剂与吸附剂在反应过程中存在吸附产物包覆催化活性位点的问题,导致催化剂活性迅速下降。针对该问题,进一步探讨了不同结构双功能复合催化剂的结构特性、研究现状及其在循环-再生过程中存在的问题,核壳型双功能催化剂具有吸附组分与催化剂组分相对独立、催化组分分散分布和比表面积大等优点,在吸附强化制氢中有进一步研究的潜力。利用双功能催化剂的结构特点,实现反复循环再生过程中催化与脱碳反应的匹配,是推动CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢技术工业化发展的关键。 相似文献
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化石燃料的使用,导致大量CO2温室气体排放,由此引起了一系列环境和气候问题。主要温室气体CO2和CH4的处理和利用已迫在眉睫。CH4-CO2干重整(DRM)将CO2和CH4转化为工业原料气合成气,可以实现2种温室气体的利用。贵金属催化剂对DRM反应表现出优异的催化活性和抗积碳性能,但由于资源有限、价格高,限制了其应用。非贵金属Ni基催化剂的催化活性不仅可以与贵金属相媲美,且来源丰富、价格低,是最有可能被产业化的催化剂之一。但Ni基催化剂存在易烧结和积碳的问题。研究者对Ni基催化剂进行了大量改性工作以提高其催化活性、抗烧结能力和抗积碳能力。为更全面深入认识DRM反应及其Ni基催化剂,首先综述了CH4-CO2重整反应的热力学、反应机理和动力学。热力学研究表明,高温低压有利于DRM反应进行;但至今没有适合于所有催化剂统一的反应机理,不同催化剂的反应机理和速控步骤不同。进一步对影响Ni基催化剂性能的... 相似文献
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以等离子体还原制备的Ni/Al2O3和Ni/MgO-Al2O3为催化剂,用氙灯模拟太阳光聚光系统进行CH4-CO2重整反应,并考察其催化性能及能量转化效率,实验结果表明,以等离子体还原并加入MgO助剂制备的Ni/MgO-Al2O3催化剂具有较好的低温催化活性,在温度为740℃时,CH4和CO2的最高转化率分别为83.6 25%.1和%,能量转化效率为41.5%,大大高于光伏法制氢效率的10.85%;XRD表征表明,等离子体还原使催化剂活性组分Ni具有良好的分散性和更小的纳米团簇结构,有利于甲烷的转化;MgO助剂的加入增强了催化剂表面的碱性,促进了CO2的吸附和解离。 相似文献
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以UGI煤气发生炉为基础,在实验室设备装置上模拟气化炉上吹阶段,通入模拟混合气制备合成气,开发了一套新的制备合成气工艺。通过实验研究发现,反应温度和半焦粒度对甲烷转化率具有重要影响。加入水蒸气可以提高炭材料催化剂的稳定性和甲烷转化率,这主要是由于加入水蒸气可以气化半焦表面生成的积碳,同时生成新的活性位给甲烷二氧化碳重整反应提供活性,从而促进甲烷和二氧化碳转化。另外,通过对水蒸气条件下富甲烷气二氧化碳重整动力学研究,得到了炭催化富甲烷气二氧化碳重整的表观活化能为199.7 kJ·mol-1。 相似文献
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CO2甲烷化反应因其可以将温室气体CO2转化为清洁能源(CH4)而受到广泛关注。本文介绍了CO2甲烷化反应的机理与热力学研究进展,分析了CO2甲烷化催化剂活性中心、粒子尺寸和载体效应对催化剂反应性能的影响规律。介绍了高熵合金、溶出型金属等新型催化剂在CO2甲烷化反应中的应用,总结了影响Ni基CO2甲烷化催化剂反应稳定性的2个主要因素(粒子烧结和硫中毒)以及提高Ni基催化剂抗烧结和抗硫中毒的举措(利用限域效应、添加CeO2等),从而为新型CO2甲烷化催化剂的研究和开发提供理论基础。最后,对CO2甲烷化催化剂的研究开发进行了展望。 相似文献
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采用化学沉淀法制备BiVO4光催化剂并应用于光催化还原CO2/H2O体系中。通过TG-DTA、FTIR、XRD对光催化剂进行表征,研究了pH和焙烧温度等对光催化性能的影响。结果表明,pH=7并于600℃煅烧制得的单斜相BiVO4活性最高。在催化剂用量为0.6 g/L,反应时间为7 h,CO2流量为200 mL/min,反应温度为80℃,反应液中NaOH和Na2SO3的浓度均为0.10 mol/L条件下,甲醇产率高达249.18μmol/g。并对BiVO4催化剂光催化还原CO2的机理进行了探究。 相似文献
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CO2重整甲烷反应中,采用纳米MgO作为催化剂载体使其具有高的活性和稳定性。纳米MgO的制备以六水氯化镁和氨水为原料,考察了氯化镁的浓度、反应pH、反应温度、中间产物焙烧温度和焙烧介质以及表面活性剂聚乙二醇(PEG)对纳米MgO的影响,并用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及物理吸附仪(ASAP-2020)对产物进行了表征。通过适宜工艺条件的控制,制备了粒径约为20 nm、且基本上无团聚的纳米MgO。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法在Co/BaTiO3催化剂中引入助剂MgO,考察了其对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO3催化剂的催化反应性能的影响,利用X射线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征,结果表明,助剂MgO使钴催化剂中的活性Co2O3组分增多,还原性和分散性能较好;在n(CO2)∶n(CH4)为1∶1、气相空速(GHSV)为12 000 h-1、反应温度为700℃的条件下,催化剂Co-MgO/BaTiO3表现出良好的催化性能,且反应初期甲烷转化率可达到94.87%,CO选择性可达85.21%,H2收率可达74.08%。 相似文献
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光催化还原CO2是实现碳循环的一种绿色的、环保的能源转化方式,该方法可以有效的将CO2气体转化为可再生燃料,缓解能源危机和全球变暖问题。综述了半导体复合材料光催化还原CO2为可再生碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO2的反应条件和光催化机理,并对已报道的不同类型半导体复合光催化材料进行分类,如“单一半导体型”、“金属/非金属掺杂半导体型”、“半导体复合型”和“碳材料–半导体复合型”。评述了各种半导体复合光催化材料的优缺点及其光催化性能的影响因素。在此基础上,进一步展望了半导体复合光催化材料催化还原CO2的发展前景。 相似文献
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随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH4/CO2)转化为有价值的合成气,可以大幅降低传统热催化过程所产生的能耗及碳排放。然而,当前太阳能直接驱动干重整制合成气技术距离工业应用仍有一些距离,存在反应分子转化速率低、光能-化学能转化效率低、催化剂易烧结及积碳造成的催化剂失活等问题。针对干重整反应的固有特性以及当前光热研究领域普遍存在的问题,围绕该反应涉及的催化剂制备、载体构筑、反应器及系统搭建与优化,详细介绍了光热干重整反应的研究进展,最后展望了太阳能直接驱动光热催化干重整体系的前景和挑战。 相似文献
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用于CO2/CH4二元混合体系吸附分离的吸附剂种类较多,效果参差不齐,而吸附剂的各种特性是影响分离效果的主要原因。本文从吸附剂特性出发,总结了孔结构、可交换阳离子、表面化学以及吸附剂湿度4个因素对吸附分离效果的影响,并解释了造成各种影响的原因。得出结论:中孔有利于该二元体系的分离和胺基嫁接;在吸附剂骨架之外引入合适的可交换阳离子可促进吸附剂与CO2四极矩之间吸引力,提升分离效果;吸附剂的表面羟基也是影响胺基嫁接的重要因素;水分既有利于该体系的吸附分离,又可以促进胺基吸附剂再生。 相似文献
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二氧化碳重整甲烷过程中催化剂积炭现象的探讨 总被引:3,自引:2,他引:3
二氧化碳重整甲烷制合成气的研究已逐渐成为国内外催化界研究的热点,由于二氧化碳和甲烷的分子结构及其反应特点,决定了该体系必然存在严重的积炭问题,本文对近年来在二氧化碳重建甲烷反应中有关积炭方面的研究结果进行了综述,其中包括:形成积炭的原因及抑制积炭的工艺条件选择、催化剂的设计、CO2和CH4的活化过程及反应机理等。 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备了CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂,并将其应用到甲醇水蒸气重整制氢反应中。通过XRD、BET、H2-TPR、N2O滴定等表征手段,探究焙烧温度对CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂的影响。结果表明,焙烧温度对CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂催化活性影响较大。结合表征分析,其中500℃焙烧的整体催化剂具有较好的Cu分散度,较大的Cu比表面积。在反应温度为360℃,水醇物质的量之比为1.2,甲醇水蒸气气体空速为4 840 h-1的条件下甲醇的转化率为77.3%。为整体催化剂的开发提供基础数据。 相似文献