核电厂乏燃料棒包壳表面氧化膜拉曼光谱分析

通过拉曼光谱法研究秦山核电厂一期反应堆内运行后的燃料棒Zr-4合金包壳外表面不同部位氧化膜的晶体结构。结果表明,在燃料棒底端,腐蚀程度相对较低,含有较高含量的四方相,表面也呈致密黑色,随着距底端的距离增加,腐蚀程度增加,外表面由黑白相间过渡到疏松白色,氧化膜中四方相氧化锆含量逐渐减少,逐渐转变为单斜相;在径向上,从氧化膜/金属界面到表面,四方相含量逐渐减少,单斜相氧化锆含量升高。与堆外试验结果类似,即四方相向单斜相氧化锆的转变决定锆合金包壳材料在堆内的抗腐蚀性能,单斜相含量越高,腐蚀速率越高,耐腐蚀性能越差。     

锆合金氧化膜的内应力计算

锆合金氧化膜中的内应力是锆合金腐蚀动力学中的重要影响因素,目前没有统一的方法得到氧化膜中内应力的大小,且数值差异较大。在传统的实验和理论方法的基础上,建立ZrO₂/Zr合金双层氧化弯曲几何模型,计算不同腐蚀状态下氧化膜中的内应力大小,得到内应力变化规律并分析其影响因素,为锆合金氧化膜内应力研究提供了一种较为可靠的方法。      

压水堆乏燃料单棒冷却液膜流动特性实验研究

为避免在极端事故工况下,乏燃料水池会长期失去补水和冷却,第3代核电站如AP1000和CAP1400,引入了喷淋冷却系统。在喷淋条件下,乏燃料棒上液膜流动特性是影响冷却效果的重要因素,国内外学者还未对其做过详细的研究。本文使用光学法研究了在不同雷诺数(Re)条件下,对单根乏燃料棒进行喷淋冷却所形成的液膜厚度随时间和空间的变化。利用CCD相机采集液膜图像,并经过处理得到了清晰的液膜厚度图像和与图像吻合良好的数据。实验结果表明：当Re为608～7 538时,瞬态液膜厚度最大值出现在Re=7 085的条件下,其值为2.36 mm;随着Re的增加,时均液膜厚度会随之增加,并且液膜波动的振幅也会随之增加;在沿棒方向上,随着距棒顶距离的增加,液膜厚度会逐渐减小并趋于平稳,并且随着Re的增加,平稳部分会出现在距棒顶更远的位置。对乏燃料单棒冷却液膜流动特性的研究,为确定具有有效冷却能力的最小喷淋流量奠定了基础。     

乏燃料棒M5锆合金包壳的透射电镜分析

压水堆燃料元件的锆合金包壳,在服役期间会经受高中子注量辐照,其微观组织将发生很大变化,从而影响其宏观性能,因此锆合金包壳的中子辐照行为研究一直是核领域的研究重点。但由于材料经中子辐照后具有较强的放射性,相关的实验必须在热室内进行,因此针对辐照后燃料包壳微观组织的研究也一直是工作的难点。本文在中国原子能科学研究院热室设施上,通过透射电镜分析手段,研究了M5锆合金包壳材料中子辐照后的微观组织。样品来源于国内商业压水堆AFA3G型乏燃料棒,其燃耗分别为14 GW·d/tU和41 GW·d/tU。从燃料棒上截取长度约10 mm的包壳样品,在热室内完成去芯块与化学清洗,获得空包壳样品,然后通过机械制样方法,制备出?3 mm薄片状包壳基体样品,最后采用电解双喷减薄方法,制备出包壳透射电镜观察分析样品。另外,为对比锆包壳辐照后的组织变化,采用同样方法制备了相同材料的冷态观察分析样品。冷态样品与辐照样品的观察分析结果表明：冷态Zr合金包壳基体组织内部存在原生的第二相粒子,基体内部整体较为干净,纳米析出相稀少,未观察到明显的位错结构;辐照后,基体内原生的第二相粒子尺寸和分布与冷态样品差异不明显,但出现了...     

锆合金氧化膜及基体中氧的扩散

锆合金氧化膜及基体中氧的扩散系数是锆合金腐蚀动力学中的重要参数,目前文献报道的氧在锆及氧化膜中的扩散系数数值差异较大。本文通过真空退火试验,得到不同温度下氧化膜中氧浓度分布,计算了氧在锆合金基体中的扩散系数;通过氧化膜的等效扩散模型,由腐蚀转折前的腐蚀增重曲线,估算锆合金氧化膜中氧的扩散系数,得到Zr-Sn-Nb合金基体中氧的扩散系数随温度的变化规律为D_Zr(cm²/s)=0.18exp(-180 000/RT);通过转折前的腐蚀增重曲线,估算得到氧化膜中氧的扩散系数随温度的变化规律为D_ox(cm²/s)=3×10^-7exp(-101 550/RT)。     

锆合金氧化膜弹性模量的测定

氧化膜的内应力对锆合金的腐蚀行为有重要影响,弹性模量是计算分析氧化膜内应力的关键物性参数。由于测试困难,锆合金氧化膜的弹性模量通常根据块体材料的数据进行估计。本文利用纳米压痕法测试分析了多种条件下锆合金氧化膜的弹性模量和硬度,研究发现其表面和截面的弹性模量与硬度数值存在差异。与纯水相比,在含锂水介质中腐蚀,锆合金氧化膜的弹性模量及硬度偏小。      

Zr—4合金氧化膜（〈100nm）的电镜研究

应用透射电子显微镜（ＴＥＭ），分析了Ｚｒ－４合金在３５０℃空气中生成的氧化膜（＜１００ｎｍ）。氧化膜中ＺｒＯ２的晶体结构为非晶、立方（四方）和单斜，它们所占份额与基体晶粒的取向有关。第二相粒子与周围基体构成电偶腐蚀，加速基体氧化，因而第二相粒子周围的氧化膜较厚，第二相粒子自身氧化变慢，将残留在氧化膜中。第二相粒子的氧化产物为六万（Ｆｅ、Ｃｒ）２Ｏ３、立方（四方）ＺｒＯ２和单斜ＺｒＯ２。     

秦山一期核电厂反应堆棒控棒位系统的数字化设计及其可靠性

秦山一期核电厂300 MW反应堆功率棒控棒位系统为模拟仪表控制系统,由于设备老化、维护困难和可靠性下降等原因需要改造.系统改造采用基于CPU冗余、电源冗余和ControlNet现场总线冗余的控制方案.利用PLC控制技术,对其棒控棒位模拟仪表控制系统进行数字化改造设计,克服了系统参数不能实时调整、抗干扰能力差等缺陷,增强了系统的通信能力、集中监控能力及系统可维护性,提高了系统的可靠性和安全性.模块化的程序设计,增强了程序的可读性和实用性,减少了程序扫描时间,保证了系统响应速度.实际反应堆的运行效果验证了设计的合理性.     

熔化情况下Zr_(-4)合金包壳管氧化膜厚度变化的计算

已有的研究表明,温度超过元件包壳熔点时,Zr-4合金与蒸汽在包壳表层反应所生成的ZrO_2氧化膜将对Zr-4合金熔融物本身起到一定的保护作用。因此这层氧化膜的厚度及完整性对于由堆芯元件过热及由此引起的Zr-4合金熔融物流动所导致的反应堆事故具有重要的影响。本文假定氧的扩散是ZrO_2氧化膜厚度变化的控制因素,通过解扩散方程,导出了对在这种情况下ZrO_2膜厚度变化的计算公式。     

燃料棒电子束环焊缝试样腐蚀后产生蓝色氧化膜环的机理

燃料棒电子束焊接试样腐蚀后,在近环焊缝区会出现蓝色氧化膜环现象。研究了蓝色环氧化膜的 微观结构和形貌,测量了表面膜厚度和成分。用常规腐蚀法、加速腐蚀法和离子注入法研究了蓝色氧化 膜环处的抗腐蚀性能。试验表明:近环焊缝区已形成蓝色环后并不影响该处锆合金在继续腐蚀时的抗 腐蚀性能,也不影响燃料棒整体的抗腐蚀性能。根据实验结果提出了蓝色氧化膜环的产生机理和消除措施,并在大规模生产中得到了验证。     

扫描探针显微镜在锆合金氧化膜显微组织研究中的应用

Zr-4合金在高压釜中经360 ℃高温水腐蚀后,用扫描探针显微镜(SPM)研究了氧化膜中的显微组织和晶粒形貌.由于SPM具有很高的水平和垂直分辨率,适合于观察表面只有微小起伏的显微组织,所以能够清晰地观察到氧化膜中的裂纹、空洞和晶粒等显微组织.测试样品的制备方法简便.     

模拟乏燃料的氧化挥发首端工艺研究

通过实验室制备的UO₂模拟芯块,分别研究了氧化与还原气氛下,温度、气体组成和保温时间对粉化与转化过程的影响,结果显示,氧化条件为空气/450℃/4 h、还原条件为4%(体积分数)H₂-Ar/700℃/4 h的三次氧化还原循环流程,对UO₂模拟芯块和真实天然铀芯块均有良好的粉化效果。针对制成的包含有多种裂变元素的模拟乏燃料,在经过三次氧化还原循环流程处理的基础上,进一步结合1 200℃/4 h的更高温挥发技术,形成国内首个模拟后处理氧化挥发首端工艺。该工艺能够使Mo、Te、Se和Ru等半挥发性裂变元素以氧化物的形态被有效去除,去除率均达到85%以上。     

锆-4合金在高压釜中腐蚀时氧化膜显微组织的演化

用透射电镜．扫描电镜和扫描探针显微镜研究了锆-4样品在高压釜中（360℃／18．6MPa去离子水）腐蚀后氧化膜的断口形貌、氧化膜不同深度处的显微组织和晶体结构。结果表明：氧化膜生成时形成的压应力。使晶体中产生了许多缺陷,稳定了一些亚稳相．在氧化膜底层中有单斜,四方、立方晶体结构甚至非晶相存在;在氧化膜的中间层及表面层中。空位和间隙原子等缺陷发生扩散、湮没和凝聚,内应力发生弛豫,亚稳相转变成稳定的单斜结构;空位被晶界吸收形成了纳米尺寸的孔洞簇,弱化了晶粒间的结合力,在表面张力的作用下,晶粒逐渐成为球形;孔洞簇的形成并发展成裂纹,使氧化膜失去了原有良好的保护性。导致腐蚀转折,这是氧化膜的显微组织在腐蚀过程中发生演化后的必然结果。     

UO_2－锆合金化学反应条件下的包壳水侧氧化动力学

在堆芯熔化情况下，ＵＯ２燃料与锆合金包壳之间的反应将导致一系列的新相生成及氧自ＵＯ２燃料向包壳合金的扩散，进而对包壳的水侧氧化动力学过程中的相间界面推移产生重要影响。本文推导建立了在这种条件下计算锆合金包壳水侧氧化动力学的方法。     

乏燃料棒中关键核素径向分布特点及对废包壳测量准确度影响

废包壳是水法乏燃料后处理工艺首端高放固态废物的主要来源,通常采用非破坏性测量方法进行整体测量并分析其中残余的U、Pu等感兴趣关键核素的量,传统方法中多引用组件的平均燃耗作为分析计算的输入参数。但根据反应堆运行经验,乏燃料组件和乏燃料棒中燃烧生成的核素及残余U的浓度呈非均匀空间分布状态,这一特性增大了废包壳非破坏性测量分析结果的不确定度。本文采用模拟计算的方法重建乏燃料棒中感兴趣关键核素的径向分布特征,数据表明废包壳中感兴趣核素的质量浓度比与采用燃料棒平均燃耗计算的结果相差可达100%,由此建立了采用非均匀分布特性修正废包壳中感兴趣核素浓度测量分析方法。     

燃料棒包壳氧化层溶解失效准则研究

为确定严重事故条件下燃料棒包壳温度达到金属锆的熔点后包壳氧化层的失效时间、再定位熔融物的成分以及氧化层失效对堆芯熔化进程的影响,本文基于熔融锆同时溶解UO_2和ZrO_2动力学模型及燃料棒包壳水侧氧化层的受力分析建立了氧化层在熔融锆中溶解失效的准则。以FPT-0实验结果验证后发现该失效准则可以较准确地预测包壳氧化层的溶解失效。为增加该准则在严重事故计算程序中的适用性,在燃料棒设计结构一定的条件下,进一步将该准则量化为温度的函数,分析表明包壳氧化程度和燃料棒温度上升速率是影响包壳氧化层失效温度的主要因素。利用该失效准则可以同时获得包壳氧化层失效后再定位的熔融物的质量及成分含量。