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甲醇羰化气相合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
对甲醇羰化气相合成碳酸二甲酯 ( DMC)负载型铜基催化剂进行了活性评价 ,并以 X射线衍射和光电子能谱对催化剂反应前后的物相进行分析鉴定。结果表明 ,催化剂反应前 ,主要物相为 Cu2 O、Cu0、Cu Cl2 · 3Cu( OH) 2 ,反应后 ,主要物相为 Cu O、Cu2 O、Cu Cl2 · 3Cu( OH) 2 。研究认为铜基催化剂上气相甲醇羰化合成 DMC反应的催化活性位是 Cu O和 Cu2 O,反应是基于 Cu2 +和 Cu+的氧化还原催化循环 相似文献
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甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
总结了静态条件下四人相氧化羰化合成碳酸二甲酯以及产品分离的研究工艺。讨论了反应温度、原料气量、一氧化碳与氧摩尔比以及催化剂用量对一氧化碳和甲醇转化率以及碳酸二甲酯选择性的影响。所得碳酸二甲酯纯度可达95%以上。 相似文献
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甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的热力学分析 总被引:2,自引:1,他引:1
用Benson基团贡献法估算了碳酸二甲酯的标准生成热△fHmθ、标准生成自由能△fGmθ和摩尔等压热容Cp,m。计算不同温度下的甲醇氧化羰基化反应和二甲醚水解反应的标准摩尔焓变△rHmθ,进而由赫斯定律得出了二甲醚氧化羰基化反应的△rHmθ。计算上述三个反应的吉布斯自由能变△rGθ和反应平衡常数K,分析了其与温度之间的关系,为甲醇、二甲醚共进料气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯这一路线的可行性与反应设计,提供了热力学依据。 相似文献
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采用连续流动固定床反应器,研究了用于甲醇直接氧化羰化合成碳酸二甲酯的负载型Cu-AC催化剂。分别考察了铜离子价态、浸渍溶剂、铜含量和载体活性炭孔修饰对催化剂活性的影响。结果表明,由浓氨水为浸渍溶剂,AC为载体,CuCl活性组分制得的Cu-AC催化剂具有较高的催化活性和DMC选择性;催化剂中Cu质量分数达7.5%时,催化剂的活性最高,Cu质量分数过高,易使催化剂表面富集大量CuO物种,导致DMC选择性及收率明显下降;以CuCl_2为活化剂,制得的AC可明显改善载体的孔结构性质和孔径分布,孔径分布主要由修饰前的1.5 nm较大微孔区转变为2.5 nm左右的中孔区域;中孔分布比例较大且孔径范围在2.5 nm左右的AC载体有利于该活性组分的分散及甲醇氧化羰化催化活性的提高;在Cu质量分数5%时,甲醇转化率可达35.0%,DMC时空收率为211.9 g/(kg·h),且DMC选择性仍在95%以上。 相似文献
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采用Benson和Joback基团贡献法对碳酸二甲酯(DMC)与乙醇酯交换合成碳酸二乙酯(DEC)反应体系进行了热力学分析,计算了反应的焓变、熵变、吉布斯自由能变及平衡常数。结果表明,该酯交换反应为放热反应,升高温度不利于DEC的合成。与碳酸甲乙酯(EMC)歧化反应的平衡常数相比,EMC与乙醇酯交换反应的平衡常数较大,反应更易进行。 相似文献
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DMC羰基化合成呋喃唑酮工艺路线的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
通过建立合理的碳酸二甲酯(简称DMC)羰基化合合成呋喃唑酮工艺流程,研究了羰基化剂、催化剂、反应配比、催化剂用量、反应时间及反应蒸馏等对过程的影响,从而得到了较优的羰基化合成反应条件。研究结果表明:DMC羰基化合成呋喃唑酮路线可行,在最优反应条件下,收率在82%。 相似文献
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Ni/AC催化剂上甲醇羰化制醋酸反应机理热力学分析 总被引:1,自引:0,他引:1
在研究Ni/AC催化剂上甲醇常压气相羰基化制醋酸的基础上 ,结合甲醇液相羰基化和加压情况下气相羰基化的反应情况 ,对常压气相羰基化制醋酸体系进行热力学分析 ,探讨该体系的反应途径和机理。结果表明 ,反应体系中可能存在的中间态CH3 CO -Ni2 + -I不会被直接还原为零价Ni而释放出乙酰碘 ,所有的羰基化反应都通过该中间态进行 ;除醋酸甲酯水解途径外 ,也存在由甲醇与CH3 CO -Ni2 + -I直接作用生成醋酸的可能性 ;二甲醚的产生并非通过甲醇与碘甲烷直接发生反应 ,而主要是在碘甲烷和活性炭的共同催化作用下在活性炭载体上通过甲醇脱水反应实现 ,Ni也起到一部分催化作用。体系的热力学分析表明 ,进料中加入水蒸气有望促进目的产物醋酸的生成 相似文献
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甲醇氧化羰化合成DMC铜系催化剂的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用CuCl2或CuCl作催化剂,CH3OH、O2、CO为原料,合成碳酸二甲酯(DMC)。研究了催化剂及其用量、氧气浓度、反应压力以及含氮助剂对反应的影响。结果表明,当CuCl2量达到0.1g/ml甲醇,CuCl量达到0.04g/ml甲醇后,增加催化剂对DMC的生成速度影响不大;一次性加入氧气浓度超过10%的原料气,DMC的生成速率下降;DMC的生成速度随系统总压力升高而加快;加入有机含氮助剂可使反应速度加快,同时可提高DMC的选择性。 相似文献