选择性氧化脱除富氢氢源中CO的研究进展

介绍了将富氢氢源中CO脱除到质子交换膜燃料电池PtRu电极可以承受的CO浓度范围(<1×10-4)最经济和最可行的方法,综述了选择性氧化脱除富氢氢源中CO在催化剂、动力学和反应器优化设计等方面的研究进展,评述了Pt催化剂、Au和Ag催化剂及Cu金属催化剂。     

富氢气体中CO优先氧化催化剂研究进展

介绍了富氢气体中CO优先氧化贵金属与非贵金属催化剂的研究进展,包括Pt催化剂、Au催化剂和Cu催化剂等,综述了载体、助剂、预处理和制备方法等对优先氧化性能的影响,重点评述改善Pt催化剂低温活性的方法.     

富氢气体中CO优先氧化催化剂研究进展

以高纯氢为燃料的质子交换膜燃料电池广泛应用于电动汽车,但其阳极容易被富氢气体中含有的少量CO毒化,造成电池性能严重降低。富氢气体在进入燃料电池前,必须进行CO净化处理。优先氧化法是除去富氢气体中少量CO最简单经济有效的方法,常用催化剂主要有Pt系、Au系和Cu系催化剂。着重阐述负载Au催化剂的制备方法、载体调变、助剂改性以及其他因素（如反应气氛中CO与O₂浓度比、水蒸汽和CO₂等）对Au催化剂CO优先氧化反应催化性能的影响。介绍以CuO/CeO₂催化剂为典型的非贵金属氧化物催化剂用于CO优先氧化反应的研究成果以及制备方法、载体和助剂改性等对催化性能的影响和反相结构CeO₂/CuO的催化性能。考虑利用催化剂活性组分,尤其是Au与Cu之间的协同作用,选用合适的载体,进行催化剂组分的设计仍然是今后研究的热点。突破常规无定形金属氧化物作载体,通过设计合成具有特定形貌的载体,研究不同晶面和不同价态等因素对催化剂CO优先氧化催化性能的影响,也是一项很有意义的研究。     

CuO/CeO_2催化剂选择性氧化富氢气体中的CO

引言随着质子交换膜燃料电池技术的发展,甲醇在线重整制氢由于可以有效地解决氢能利用中存在的储存及配给等问题,成为当前研究的热点。然而甲醇重整气中少量的CO极易吸附在燃料电池阳极催化剂表面,使电池性能严重下降,必须对重整气中的CO进行去除,选择性氧化脱除重整气中的CO是成本较低、简单易行的方法,已见报道的用于CO选择性氧化反应的催化剂大多是Al_2O_3负载的Pt、Ru、Rh和Au等贵金属催化剂,它们能     

负载型Ru/γ-Al_2O_3催化剂上富氢气体中CO选择性氧化去除研究

实验研究了以浸渍法制备的负载型Ru/γ-Al2O3催化剂体系上富氢气体中CO选择性氧化性能,考察了各反应工艺条件包括催化剂中贵金属的担载量、反应原料气中O2/CO的比、CO2和H2O的存在等因素对Ru/γ-Al2O3催化剂上CO选择性氧化活性的影响,采用H2-TPR和XRD手段对催化剂进行检测。研究发现,钌担载量为1%Ru/Al2O3在170~190℃具有很好的CO选择性氧化活性。O2/CO比值升高,提高了CO转化率的同时存在着更多的氢气消耗,氢气的竞争氧化对CO的氧化反应起了一定的抑制作用,CO2的存在对催化剂的性能起着抑制作用,而水的存在对CO去除反应有促进作用。     

负载型铜铈催化剂选择性氧化富氢气体中CO的催化性能

CO选择性氧化法是去除重整气中少量CO的有效方法。对采用共沉淀法和浸渍法制备含铜和铈的催化剂进行了比较。结果表明,负载型铜铈催化剂的最佳催化温度明显低于非负载型铜铈催化剂。用浸渍法制得的Cu-Ce/ZSM-5催化剂在180℃能将CO含量降到5×10~(-6)。考察了CO_2和H_2O对催化剂催化性能的影响,Cu-Ce/ZSM-5在最佳催化温度下具有一定的耐CO_2和H_2O能力。对Cu-Ce/ZSM-5的稳定性进行了初步考察。     

通过铂催化剂富氢气中CO的选择性氧化

较宽的范围内研究了富氢气中CO氧化的动力学，其中CO浓度为0．4％-1．8％，O2浓度为0．26％。1．14％，催化剂为Pt／发光沸石（Pt／MD）或Pt／Al2O3。     

石墨烯负载铜在富氢条件下催化CO氧化的研究

石墨烯具有许多优良性质,在燃料电池和催化领域应用前景广阔。以石墨烯为载体负载不同含量的Cu在富氢条件下催化CO氧化的影响。     

富氢气中优先氧化除去CO催化剂的研究进展

介绍了富氢气中CO的净化技术以及选择性催化氧化CO的必要性,并对各类选择性氧化除去富氢气中CO催化剂的研究进展和性能进行了对比,着重评述了各类金基催化剂的特点、反应机理和失活原因。     

Au/α-Fe2O3催化剂选择性氧化富氢气中CO的性能研究

通过并流共沉淀法制备了Au/-Fe2O3催化剂,考察了金负载量及焙烧温度对Au/-Fe2O3催化剂的物化结构及其选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响。研究结果表明,金负载量和焙烧温度对催化剂的性能均有较大影响,金负载量为1.5%(wt),低温焙烧(200~400℃)时制得的Au/-Fe2O3催化剂对CO选择性氧化反应具有很好的催化活性和选择性,其中金负载量为1.5%(wt)、300℃焙烧的Au/-Fe2O3催化剂,在40℃时对富氢气体中CO的转化率达到100%,选择性为 66%,该催化剂连续反应120h催化活性没有明显下降。XRD、BET和TEM分析结果表明,催化剂的性能与单质Au的粒径有关,粒径越小,催化活性越高。     

铂金催化剂上CO选择性氧化机理研究进展

简要介绍了金、铂催化剂上CO的选择性氧化反应,详细论述了该反应动力学及反应机理的确立,指出载体、氧的活化位、氢气及不同促进剂的影响等是今后研究的方向.     

CO选择性甲烷化催化剂研究进展

经过重整反应等制备的富氢气体中通常含有微量CO,当其用于质子交换膜燃料电池或合成氨反应时,导致活性组分中毒而失活。采用CO选择性甲烷化反应可将CO去除,具有广阔的应用前景。综述富氢气体中CO选择性甲烷化催化剂研究进展,重点包括Ru基催化剂、Ni基催化剂以及Ru-Ni双金属催化剂。     

CO在铂催化剂上选择氧化的反应机理和本征动力学研究(续)

用气相色谱脉冲技术研究了在负载型铂催化剂上CO选择氧化过程的反应机理,获知了CO氧化和H2氧化两个平行竞争反应各自的反应历程和CO氧化具有高选择性的原因,并推导出动力学方程。采用最小容积准则的序贯实验设计法安排了动力学实验点。应用Gauss-Newton法对加权非线性最小二乘形式的目标函数进行了参数优化。对模型的残差分析证实了机理研究得到的动力学方程是合适的。     

A CuO-CeO2 Mixed-Oxide Catalyst for CO Clean-Up by Selective Oxidation in Hydrogen-Rich Mixtures

A CuO-CeO₂ mixed-oxide catalyst was shown experimentally to be highly active and selective for the oxidation of CO in hydrogen-rich mixtures, and an attractive alternative to the noble metal catalysts presently used for CO clean-up in hydrogen mixtures for proton-exchange membrane fuel cells (PEMFC). Although the presence of H₂O and CO₂ in the feed decreased the activity and increased the reaction temperature considerably to achieve a given CO conversion with a reactor, the selectivity profile with respect to the conversion remained virtually the same. The effect of H₂O and CO₂ on the reaction was found to increase the required energy for reduction of the active copper species in the redox cycles undergone during the reaction. The catalyst showed a slow, reversible deactivation, but the activity was restored on heating the catalyst at 300 °C, even under an inert flow. At space velocities above 42 g h m^-3, the catalyst reduced the CO content to less than 10 ppm in the temperature range 166-176 °C for a feed of 1% CO, 1% O₂, 50% H₂, 20% H₂O, 13.5% CO₂ and balance He. Hence, with this catalyst it is feasible to clean up the CO in a single-stage reactor with relatively small excess oxygen, which is in contrast to the typical multistage reactor systems using noble metal catalysts.     

天然气部分氧化制合成气的研究进展

综述了天然气部分氧化制合成气的研究进展,包括天然气无催化部分氧化、固定床催化部分氧化、两段转化法、膜反应器新工艺、流化床反应工艺、氧化剂研究、微波辐射加热部分氧化、部分氧化的机理,以及部分氧化工艺的催化剂研究。     

复合氧化物催化剂上异丁烯选择氧化的研究进展

异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛是异丁烯法制备甲基丙烯酸甲酯的关键步骤. 本工作系统地综述了异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛复合氧化物催化剂的组成、微观结构、助剂作用以及催化机理的研究进展,认为具有实际应用意义的催化剂组成元素众多,各组分在立体结构和基元反应上高度协调,共同促进了催化剂的高效和稳定. 因此,多组分间的协同作用、活性位的形成机制及各种添加剂实际作用的进一步深入研究对改进催化反应性能具有重要意义.     

可用于富氢重整气中CO消除的负载型Ni基甲烷化催化剂研究进展

富氢重整气中微量CO会引起燃料电池中Pt电极的永久性中毒而影响燃料电池的性能,通过CO甲烷化反应是消除富氢重整气中微量CO的有效方法。介绍了近年来在CO甲烷化Ni基催化剂组成、制备方法和催化机理等方面的研究进展。阐述了载体的性质、稀土和贵金属助剂以及制备方法对CO甲烷化Ni基催化剂性能的影响。研究重点通过优化载体、组成和制备方法制备新型Ni基催化剂,使其在低温下对CO甲烷化反应有着很好的催化活性、选择性和稳定性,同时抑制高温下CO2甲烷化反应和逆水煤气反应的发生。     

富氢中CO选择氧化CuO-CeO_2催化剂性能的研究

用质量分数为20%的草酸溶液沸煮处理80～100目的堇青石载体,考察了酸处理时间对载体失重率、机械强度和比表面积的影响。采用等体积浸渍法在处理后的载体上负载CuO-CeO2活性组分制得催化剂,利用色谱流动反应法进行了活性测试,测试结果表明,用草酸处理2h的堇青石载体上负载质量分数为15%CuO-CeO2制得的催化剂对CO氧化保持较高的活性和选择性。