CeO2-TiO2复合催化剂催化臭氧化丁二酸性能的研究

采用湿式浸渍法制备一系列不同Ce:Ti的CeO2-TiO2复合型催化剂。考察了不同CeO2负载量对纳米TiO2晶相改变和催化臭氧化活性的影响。采用X射线衍射(XRD)对其表征,并测定了不同Ce:Ti下丁二酸的去除率。通过催化臭氧化丁二酸实验,发现改性TiO2能提高催化剂催化臭氧化丁二酸的能力,且随着CeO2负载量的增加催化臭氧化性能提高。并验证催化剂催化臭氧化丁儿的机理为,丁二酸吸附在催化剂表面形成性质更活泼的络合物,最终被臭氧分子所氧化。     

气相氟化四氯乙烯的ZnF2/Al2O3催化剂

采用浸渍法制备了ZnO/Al2O3催化剂,考察了载体Al2O3的焙烧温度对催化剂性能的影响。并对催化剂进行了X射线衍射（XRD）、Raman光谱、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）和BET表征。结果表明：随着Al2O3焙烧温度升高,从900 ℃开始,?-Al2O3逐渐向?-Al2O3和α-Al2O3转变,1100 ℃焙烧样品中?-Al2O3的XRD峰强度达到最大。当温度继续升高,?-Al2O3将转变成α-Al2O3。Al2O3载体经过1100 ℃焙烧制得的ZnF2/Al2O3催化剂催化性能最高,当反应温度为300 ℃时,四氯乙烯的转化率为45.7%,HCFC-123(2,2-二氯-1,1,1-三氟乙烷)和HCFC-124(2-氯-1,1,1,2-四氟乙烷)的总选择性为48.2%。     

La2O3助剂对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂催化加氢合成间苯二胺性能的影响

研究助剂La2O3对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂结构与性能的影响。采用悬浮液涂层法、活性组分浸渍法制备不同La2O3助剂含量的Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂。通过BET、XRD、TPR、XPS对催化剂进行表征,发现不添加La2O3助剂时活性组分以NiAl2O4形式存在,添加La2O3助剂后则以NiAl2O4和NiO两种形式存在,易还原NiO的生成提高了催化剂的活性。添加La2O3助剂还能使催化剂的比表面积降低和孔尺寸增大,活性评价表明助剂La2O3存在适宜添加量,即La含量为3%。同时发现助剂La2O3对选择性的影响大于活性,La2O3具有结构助剂的特点。     

H4SiW12O40/TiO2-ZrO2的制备及光催化降解甲基橙的研究

采用浸渍法制备了H4SiW12O40/TiO2-ZrO2光催化剂,以光催化降解染料废水甲基橙为探针反应,探讨了催化剂投加量、溶液pH值对光催化降解效果的影响以及催化剂的重复使用性。结果表明,H4SiW12O40/TiO2-ZrO2催化剂具有更优越的光催化性能,当催化剂的用量为1.8 g/L,甲基橙溶液初始浓度为10 mg/L,pH=4时,反应4 h后甲基橙的降解率可达90%以上。     

Ag/CeO2-Al2O3催化剂的制备及催化氧化甲醛性能研究

以Al_2O_3和CeO_2-Al_2O_3载体,制备了x%Ag/CeO2-Al_2O_3(x=0.5%、1%和2%)催化剂,并用于催化氧化甲醛。研究发现:Ag的含量对催化剂催化氧化甲醛性能的影响显著,当Ag为1%时,催化剂1%Ag/CeO_2-Al_2O_3在60℃可以将甲醛完全氧化成H_2O和CO_2。H2-TPR和O2-TPD表征揭示:催化剂的低温还原能力和丰富的表面活性氧物种提高了催化剂催化氧化甲醛的性能。     

稀土氧化物修饰的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂二氧化碳加氢一步制备二甲醚的研究

本文采用高压固定床反应装置考察了添加2%稀土氧化物(La2O3和CeO2)的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。XRD和H2-TPR结果分析发现,添加稀土氧化物后阻止了部分Cu2+还原为非晶态Cu。在513K,反应压力为3.0MPa,反应空速为1000h-1的条件下,考察了CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。结果表明,添加La2O3和CeO2后,催化剂的催化活性以及二甲醚的选择性均大幅提高,反应20h,CO2转化率以及二甲醚选择性变化较小,说明该催化剂稳定性较好。     

TiSiW12 O40/Ti2催化合成葡萄糖五丁酸酯

报道了新型催化剂TiSiW12O40/TiO2催化酯化合成葡萄糖五丁酸酯的糖酸比、催化剂用量、反应时间、反应温度诸因素对产率的影响.实验表明TiSiW12O40/TiO2是合成葡萄糖五丁酸酯的良好催化剂.最佳反应条件为糖酸摩尔比16,催化剂的用量为反应物料总量的2.0%,酯化反应时间为2.0h,反应温度90～95℃,反应产率可达85.4%.     

新型磁性可分离TiO2的制备及其催化臭氧化苯酚

以磁性纳米材料Fe3O4为核心,外面包覆SiO2作为阻隔保护层,形成球状SiO2/Fe3O4磁核(SF),再以TiO2为活性物质,包覆于磁核外,制备出磁性可分离的TiO2包覆SiO2/Fe3O4臭氧催化剂(TSF)。采用X射线衍射(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对其表征,并以苯酚为模型污染物,考察了催化剂的催化臭氧化活性。实验结果表明,所制备的催化剂具有良好的催化臭氧化去除苯酚的能力,苯酚初始浓度20 mg/L、反应温度为20℃、O3/O2投加量50 mL/min、TSF投加量1.0 g/L时,反应120 min后苯酚去除率可达82%,并且具有良好的磁分离效应。     

O2对铁掺杂玻璃纤维负载TiO2光催化降解苯酚的影响

采用三价铁对TiO2进行掺杂改性,并以玻璃纤维为载体,将改性后的TiO2负载到其表面,形成光催化反应填料,以高压汞灯为光源,进行水中苯酚的光催化降解,反应过程中引入O2,以促进水中HO.的生成,重点考察了O2的引发作用对光催化氧化的影响。结果表明,O2的加入对HO.的产生有显著的引发作用,可明显提高光催化效率。在(UV365)250 W光源照射下,pH值为3～5,O2通入量1.0 L/(min.L),反应器内上升流速为0.7 m/min等实验条件下,初始浓度为30 mg/L的苯酚废水,经120 min光催化反应后,其矿化率可达83%以上。     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

光辐照驱动CH4/CO2催化重整制合成气

以等离子体还原制备的Ni/Al2O3和Ni/MgO-Al2O3为催化剂,用氙灯模拟太阳光聚光系统进行CH4-CO2重整反应,并考察其催化性能及能量转化效率,实验结果表明,以等离子体还原并加入MgO助剂制备的Ni/MgO-Al2O3催化剂具有较好的低温催化活性,在温度为740℃时,CH4和CO2的最高转化率分别为83.6 25%.1和%,能量转化效率为41.5%,大大高于光伏法制氢效率的10.85%;XRD表征表明,等离子体还原使催化剂活性组分Ni具有良好的分散性和更小的纳米团簇结构,有利于甲烷的转化;MgO助剂的加入增强了催化剂表面的碱性,促进了CO2的吸附和解离。     

稀土助剂Pr改性Cu/Zn/ZrO2合成甲醇催化剂的催化性能

采用共沉淀法制备了Cu/Zn/ZrO2催化剂,并以稀土元素镨(Pr)为助剂添加不同含量对其进行改性。通过XRD、H2-TPR、CO2-TPD等表征手段考察了稀土助剂Pr2O3的含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂结构的影响。在固定床连续流动反应装置上考察了5种助剂含量改性的Cu/Zn/ZrO2催化剂对CO2加氢合成甲醇反应的催化性能。结果表明:加入稀土助剂后,催化剂的表面碱性明显增强,有效地促进了活性组分的分散,稳定了催化剂的活性中心。当Pr2O3的含量为3%时,Cu/Zn/ZrO2催化剂催化活性最佳。     

载体焙烧温度对Ni/SiO2-Al2O3催化剂稳定性的影响

为了获得高水热稳定的负载Ni催化剂,延长催化剂在含水液相体系中的使用寿命,以不同温度焙烧的Si O2-Al2O3为载体,采用浸渍法制备Ni/Si O2-Al2O3催化剂,通过吡啶-原位傅立叶变换红外光谱、X射线衍射、NH3-程序升温脱附和H2-程序升温还原等方法进行表征,以水相1,4-丁炔二醇加氢为探针反应,研究载体焙烧温度对Ni/Si O2-Al2O3催化剂催化加氢性能及含水体系中稳定性的影响。结果表明,在(400~800)℃,随着载体焙烧温度升高,活性组分Ni存在状态及催化剂加氢活性变化较小,但催化剂的水热稳定性下降,造成这一现象的原因是随着载体焙烧温度升高,载体表面Si O2聚集,暴露的Al3+增加,载体水合程度增大。载体焙烧温度400℃时,Ni/Si O2-Al2O3催化剂表现出最佳的水热稳定性。     

阴离子-非离子共模板法制备Pt/K/TiO2-Al2O3催化剂

采用阴离子型表面活性剂SDS（十二烷基硫酸钠）和非离子型表面活性剂OP（聚乙二醇辛基苯基醚）做为共模板剂,采用柠檬酸络合-有机模板剂分解耦合法成功制备了介孔TiO2-Al2O3载体及其负载型NSR催化剂。BET测试结果表明：采用共模板剂法制备的TiO2-Al2O3载体比表面积高达398 m2/g,而使用单一模板剂CTAB或传统共沉淀法制备的载体其比表面积分别只有373和250 m2/g。H2-Chemisorption、XRD和NH3-TPD等表征结果显示,该载体同时具有更高的Pt分散度和表面酸量。负载后,所得Pt/K/TiO2-Al2O3催化剂表现出更高的NOx储存量（比传统共沉淀法样品提高62.1%）和抗硫性能（硫化再生效率达到91%）。     

SnO2对CuO-CeO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚活性的影响

从电子助剂的角度考虑,以SnO2为添加剂,以γ Al2O3为载体,CuO为活性组分,CeO2为助剂,采用分层浸渍与混合浸渍相结合的方式制备出CuO SnO2 CeO2/γ Al2O3负载型湿式氧化催化剂。利用XPS对催化剂进行表征,研究Sn的掺杂对催化剂表面微观结构的影响,进而研究对其催化剂活性的影响。研究证明了Sn的掺杂可以提高催化剂表面Cu 的含量,从而提高催化剂表面晶格氧空位的数量。通过对苯酚的湿式氧化降解,得出催化剂表面晶格氧空位的数量是影响催化剂活性的主要因素。     

α-PbO2-CeO2-TiO2复合电极材料的耐蚀性研究

将TiO2和CeO2颗粒添加到由PbO和NaOH组成的镀液中,通过阳极电沉积的方法在铝基体上制备了α-PbO2-TiO2-CeO2复合镀层,用作铝基二氧化铅电极的中间层。研究了CeO2及TiO2纳米微粒质量浓度及工艺条件对制备的复合电极耐蚀性能的影响。确定了最佳电解液组成为:将PbO加入到140g/LNaOH溶液中至饱和,15 g/LTiO2,10 g/LCeO2。温度40℃,电流密度0.5 A/dm2,电沉积时间3 h。在此条件下所得的复合镀层综合性能较好,复合镀层中w(TiO2)为3.74%,w(CeO2)为2.15%。     

模板剂—水热法合成纳米ZnFe2O4-TiO2光催化剂

研究了以多孔陶粒浮球为载体,采用模板剂-水热法制备了纳米ZnFe2O4/TiO2复合光催化剂膜。主要研究了ZnFe2O4的掺杂对TiO2晶相结构、烧结温度、吸光性能及其光催化活性的影响和模板剂PEO20PPO70PEO20即P123的添加对ZnFe2O4/TiO2复合光催化剂膜性能的影响。采用XRD、UV-Vis吸光光谱、SEM和EDS等对ZnFe2O4/TiO2复合光催化剂膜的性能进行了表征。研究结果表明,适量掺杂ZnFe2O4,可以使TiO2成为催化活性较好的锐钛矿相;适量的添加模板剂P123可以提高TiO2的比表面积,P123与TiO2的摩尔比为0.02∶1时催化效果最好,这时ZnFe2O4-TiO2光催化剂对甲基橙脱色率在40min时可以达到80%以上。     

负载型TiO2催化苯酚和草酸二甲酯酯交换反应

使用负载型TiO2/SiO2催化苯酚和草酸二甲酯酯交换反应合成草酸二苯酯.通过对TiO2/SiO2催化剂进行XRD、BET化学吸附、NH3-TPD、XPS等表征以及活性测试,结果表明在苯酚和草酸二甲酯酯交换反应中,负载型TiO2的催化性能与TiO2在载体表面的分散状态和催化剂的弱酸性密切相关.微晶态TiO2的产生会导致催化性能的下降.确定了较佳的焙烧温度为550℃,以该温度焙烧的TiO2/SiO2为催化剂,TiO2负载量为13%时,草酸二甲酯的转化率、甲基苯基草酸酯与草酸二苯酯的收率分别为53.1%、38.3%、14.5%.初步探讨了该反应条件下催化剂的失活.     

丙三醇水蒸气重整制氢M/Al2O3催化剂

以Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Cu、Co、Ni、Pt/Al2O3四种单一组分催化剂(M/Al2O3)。研究了M/Al2O3催化剂对丙三醇水蒸气重整制氢反应的适用性及反应行为;考察了制备条件及还原条件,通过活性、稳定性及抗积炭性进行了催化剂的活性评价,并对催化剂进行了TPR、XRD表征。研究发现M/Al2O3催化剂用于丙三醇水蒸气重整制氢均表现出一定活性;其中Cu/Al2O3催化剂具有一定的抗积炭性;Pt/Al2O3催化剂表现出较好的抗积炭性、高温活性,但稳定性较差;Co/Al2O3催化剂表现出较好的稳定性;Ni/Al2O3催化剂表现出较好的低温活性。     

Pt/TiO_2催化二甲醚部分氧化重整制氢

二甲醚是一种理想的氢载体,可用于解决氢的储存和运输。以Pt/TiO_2为部分氧化催化剂,结合Ni/Al_2O_3重整催化剂,考察钛前驱体和焙烧温度对二甲醚部分氧化重整制氢反应的影响。结果表明,以Ti(C4H9O)4为原料制备的TiO_2为金红石相,Ti(SO4)2或Ti O(OH)2为原料制备的TiO_2为锐钛矿相;以Ti(C4H9O)4为原料制备的Pt/TiO_2-E催化剂催化性能略好,转化率接近100%,H2收率约90%,表明金红石相TiO_2负载的Pt催化剂略佳;以Ti(SO4)2为原料制备的Pt/TiO_2-S催化剂500℃焙烧可获得金红石相TiO_2。与Pt/Al_2O_3催化剂相比,Pt/TiO_2催化剂具有更好的催化性能,H2收率超过90%,而Pt/Al_2O_3催化剂H2收率约80%。