Pt-CeO2/TiO2催化剂催化湿式氧化苯酚废水的研究

以TiO2为载体,利用分步浸渍法制备了Pt-CeO2/TiO2、Pt-ZrO2/TiO2、Pt-La2O3/TiO2、Pt-Pr2O3/TiO2和Pt-SnO2/TiO2催化剂,并催化湿式氧化高浓度苯酚废水。Pt-CeO2/TiO2催化剂的活性最好,在反应温度为160℃、氧分压为2.25 MPa,反应时间为2 h的条件下,苯酚和COD的去除率分别为87.53%和72.06%。进一步研究助剂含量对催化剂性能的影响,当CeO2负载量为12.5%时,催化剂Pt-CeO2/TiO2的催化性能最佳。XRD和TEM结果表明,助剂CeO2的引入起到降低Pt的粒径,提高Pt在载体表面的分散度的作用。     

过渡金属对Pt/SiC催化剂上CO氧化性能的影响

以SiC为载体、Pt为活性组分、过渡金属Fe、Co和Ni为助剂,采用浸渍法制备CO氧化催化剂。考察浸渍方法、助剂及其负载量、空速和催化剂焙烧温度等对Pt/SiC催化剂性能的影响。结果表明,助剂的加入提高了活性组分Pt在载体表面的分散度,并产生一定的相互作用,从而提高了催化剂活性,其中,铁助剂的助催化效果较好。共浸渍法制备的催化剂的催化活性优于分步浸渍法,Pt-Fe/SiC催化剂制备中焙烧温度500 ℃时,催化剂活性较佳,适量Fe助剂的添加能够显著提高Pt/SiC催化剂的活性。     

贵金属修饰的TiO2催化剂湿式氧化处理有机酸废水

以纳米TiO2为载体,采用浸渍法制备了贵金属(Ru,Pd和Pt)质量分数为1％的催化剂,利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(N2 physical adsorption)、程序升温还原(H2-TPR)和透射电镜(TEM)等表征手段对催化剂进行了表征,并利用催化剂进行湿式氧化处理含有机酸的废水.结果表明,添加Ru或Pt可以有效提高TiO2的氧化活性,而 Pd对氧化活性提高不明显.在处理丙烯酸废水时,与Pt/TiO2催化剂相比,Ru/TiO2催化剂具有更高的低温氧化活性,在反应温度130℃,初始氧气压力3.0 MPa下,丙烯酸废水的化学需氧量(COD)去除率达到91.3％, 而在处理饱和有机酸废水(如乙酸和丁二酸)时,Ru/TiO2催化剂的氧化活性高于Pt/TiO2.     

Pt-Au/TiO_2在对氯硝基苯催化加氢反应中的催化性能

采用尿素沉积-沉淀方法制备Pt-Au/TiO2催化剂,考察了第二金属Pt的加入以及反应条件对由对氯硝基苯加氢制对氯苯胺的影响。结果表明,少量Pt的加入极大的提高了Au/TiO2催化剂的活性,当Pt-Au/TiO2催化剂中Pt含量为0.02%时,在50℃、1.0 MPa氢气条件下反应1 h,对氯硝基苯即被100%转化为对氯苯胺。     

Pt-Au/TiO2 在对氯硝基苯催化加氢反应中的催化性能

采用尿素沉积-沉淀方法制备Pt-Au/TiO2催化剂,考察了第二金属Pt的加入以及反应条件对由对氯硝基苯加氢制对氯苯胺的影响.结果表明,少量Pt的加入极大的提高了Au/TiO2催化剂的活性,当Pt-Au/TiO2催化剂中Pt含量为0.02%时,在50 ℃、1.0 MPa氢气条件下反应1 h,对氯硝基苯即被100%转化为对氯苯胺.     

负载型Ni-Pt-B非晶态合金催化剂的制备及其苯加氢性能

以拟薄水铝石、丝光沸石为原料制备载体,采用浸渍-化学还原法制备了负载型Ni-Pt-B非晶态合金催化剂,并对催化剂进行XRD、BET和H2-TPR表征。以苯加氢制环己烷反应为探针,考察Pt、还原物溶剂碱浓度、浸渍顺序等因素对催化剂加氢活性的影响。结果表明,以H2PtCl6·6H2O为原料添加的微量Pt能促进NiO的还原,并显著提高催化剂苯加氢活性;还原物溶剂为蒸馏水,采用Ni、Pt共浸渍并干燥后还原的方法制备的催化剂活性最好。在反应压力0.5MPa、氢苯摩尔比4∶1,质量空速1.0h-1的条件下,反应温度高于120℃时,环己烷产率达到100%。     

不同方法制备Fe、S、Ce共掺杂TiO2光催化剂的对比研究

采用溶胶凝胶法和沉淀浸渍法制备了Fe、S、Ce共掺杂TiO2光催化剂A和B,通过SEM对其进行了表征,以酸性蓝为模板对A、B两种催化剂(A是溶胶凝胶法制备的共掺杂TiO2光催化剂、B为沉淀浸渍法制备的共掺杂TiO2光催化剂)活性进行了评价;结果表明沉淀浸渍法制备的光催化剂B的活性强,且其粒子团聚少、分散均匀、能多次重复使用。     

载体及镍源对镍催化剂催化苯酐选择性加氢反应的影响

分别以SiO2、TiO2、TiO2-SiO2、TiO2-Al2O3和TiO2-ZrO2为载体,以硝酸镍为镍源,采用浸溃法制备出一系列镍基催化剂,考察了不同载体对镍催化剂催化苯酐选择性加氢合成苯酞性能的影响;并考察了以TiO2-ZrO2为载体,分别以硝酸镍、乙酸镍和柠檬酸镍为镍源制备的镍催化剂的加氢性能.通过BET、XRD、SEM等方法对催化剂进行了表征.结果表明,载体对镍催化剂上苯酐加氢反应的影响较大,其中复合氧化物TiO2-SiO2和TiO2-ZrO2负载的镍催化剂上Niu活性组分晶粒度较小,分散度较高,催化剂表现出很好的催化活性和苯酞选择性.此外,以不同镍源制备的Ni/TiO2-ZrO2催化剂性能差异较明显,由乙酸镍制备的催化剂上Niu物种粒度较大,活性较低,由硝酸镍和柠檬酸镍制备的催化剂表现出很高的催化活性和选择性,其中由柠檬酸镍制备的催化剂性能略高于硝酸镍,在实验反应条件下,苯酐转化率为97.1%,苯酞收率为92.9%.     

SO42-/TiO2催化纤维素水解制乙酰丙酸的研究

用沉淀-浸渍法制备了SO42-/TiO2固体酸催化剂,研究了不同制备条件如浸渍硫酸浓度、浸渍时间和焙烧温度对固体酸催化活性的影响.以SO42-/TiO2为催化剂催化纤维素水解制得乙酰丙酸,并探讨了反应温度、反应时间、催化剂投加量、固液比诸因素对产率的影响.实验表明反应温度220℃、时间15 min、催化剂投加量为m(纤维素)∶m(催化剂)=2∶1、固液比为1∶15时为较优的工艺条件,乙酰丙酸产率为25.51%.     

阴离子-非离子共模板法制备Pt/K/TiO2-Al2O3催化剂

采用阴离子型表面活性剂SDS（十二烷基硫酸钠）和非离子型表面活性剂OP（聚乙二醇辛基苯基醚）做为共模板剂,采用柠檬酸络合-有机模板剂分解耦合法成功制备了介孔TiO2-Al2O3载体及其负载型NSR催化剂。BET测试结果表明：采用共模板剂法制备的TiO2-Al2O3载体比表面积高达398 m2/g,而使用单一模板剂CTAB或传统共沉淀法制备的载体其比表面积分别只有373和250 m2/g。H2-Chemisorption、XRD和NH3-TPD等表征结果显示,该载体同时具有更高的Pt分散度和表面酸量。负载后,所得Pt/K/TiO2-Al2O3催化剂表现出更高的NOx储存量（比传统共沉淀法样品提高62.1%）和抗硫性能（硫化再生效率达到91%）。     

浸渍溶剂对Pt/ZSM-5催化甲苯与甲醇烷基化合成对二甲苯反应稳定性的影响

以氯铂酸为Pt前驱体,分别以丙酮、水及氨水为溶剂,采用等体积浸渍法制备了质量分数为0.3%的Pt/ZSM-5催化剂,考察了不同溶剂对Pt/ZSM-5催化剂在高压、低水、低氢及低甲苯甲醇比的反应条件下的甲苯甲醇烷基化反应稳定性的影响。利用XRD、SEM、N₂吸附-脱附、NH₃-TPD和TG等表征方法对催化剂进行了表征。结果表明,以丙酮为溶剂负载Pt,不会影响对二甲苯的选择性,但Pt的加氢能力较差、稳定性欠佳,反应55 h后,活性仅为初始活性的54.4%;以水为溶剂负载Pt,对二甲苯选择性略微降低,其加氢能力增强,反应55 h时可保持初始活性的78.0%;以氨水为溶剂负载Pt,对二甲苯选择性略微降低,其Pt物种分散度更高,距离活性中心更近,故其加氢能力最为优异,稳定性显著提高,反应200 h仍可保持初始活性的81.4%。     

制备方法对低温NH_3-SCR脱硝催化剂MnO_x/TiO_2结构与性能的影响

采用浸渍法、沉积法以及共沉淀法制备了MnOx/TiO2催化剂。运用XRD、BET、FTIR、H2-TPR和总酸量等技术对催化剂进行了表征,发现以共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂具有最大的比表面积、孔体积和总酸量,孔径分布最集中,MnOx可以在TiO2表面高度分散。NH3-SCR脱硝活性表明,共沉淀法制备的MnOx/TiO2催化剂脱硝活性最好,当Mn负载量为20%时,高空速(60000 h-1)下,催化剂于140℃时对NO去除率可达92.9%。     

不同Pt前体制备Pt/CeO_2催化剂对其结构及性能的影响

Pt与载体间的相互作用会影响到本征Pt纳米粒子的催化活性,不同Pt前体制备Pt/CeO_2催化剂会使其表现出完全不同的催化性能。分别采用金属胶体粒子原位沉积法、浸渍法以及浸渍还原的方式制备了Pt/CeO_2催化剂,通过X射线衍射、程序升温还原、X射线光电子能谱以及高分辨透射电镜对催化剂进行表征,在CO氧化以及甲苯燃烧反应中评价催化剂活性。结果表明,胶体粒子原位沉积法制备Pt/CeO_2催化剂,能够将优先合成好的Pt纳米粒子直接以金属态Pt~0的形式负载到载体表面,且保证其高度均匀分散,丰富的表面Pt~0很好地充当了CO、甲苯反应时的活化位点,催化剂表现出优异的性能;浸渍还原法中,Pt纳米粒子之间会发生团聚现象,同时部分Pt又以Pt~(2+)的形式与CeO_2之间形成了Pt-O-Ce相互作用,载体表面暴露Pt~0含量的下降是催化剂表现出较弱活性的主要原因;浸渍法中,以Pt离子对Pt进行负载,Pt完全以Pt~(2+)的形式参与到Pt-O-Ce键成键中,表面Pt~0缺失,催化剂表现出明显的失活现象。Pt/CeO_2催化剂中,起主要活性作用的是金属态Pt~0,胶体粒子原位沉积法能够实现Pt~0的直接负载,对于提高Pt基催化剂中Pt的利用率,降低Pt资源消耗都具有重要意义。     

不同Pt前体制备Pt/CeO2催化剂对其结构及性能的影响

Pt与载体间的相互作用会影响到本征Pt纳米粒子的催化活性,不同Pt前体制备Pt/CeO₂催化剂会使其表现出完全不同的催化性能。分别采用金属胶体粒子原位沉积法、浸渍法以及浸渍还原的方式制备了Pt/CeO₂催化剂,通过X 射线衍射、程序升温还原、X射线光电子能谱以及高分辨透射电镜对催化剂进行表征,在CO氧化以及甲苯燃烧反应中评价催化剂活性。结果表明,胶体粒子原位沉积法制备Pt/CeO₂催化剂,能够将优先合成好的Pt纳米粒子直接以金属态Pt⁰的形式负载到载体表面,且保证其高度均匀分散,丰富的表面Pt⁰很好地充当了CO、甲苯反应时的活化位点,催化剂表现出优异的性能;浸渍还原法中,Pt纳米粒子之间会发生团聚现象,同时部分Pt又以Pt²⁺的形式与CeO₂之间形成了Pt-O-Ce相互作用,载体表面暴露Pt⁰含量的下降是催化剂表现出较弱活性的主要原因;浸渍法中,以Pt离子对Pt进行负载,Pt完全以Pt²⁺的形式参与到Pt-O-Ce键成键中,表面Pt⁰缺失,催化剂表现出明显的失活现象。Pt/CeO₂催化剂中,起主要活性作用的是金属态Pt⁰,胶体粒子原位沉积法能够实现Pt⁰的直接负载,对于提高Pt基催化剂中Pt的利用率,降低Pt资源消耗都具有重要意义。     

溶胶-凝胶制备Pt／Al2O3的性质及在二聚物脱氢反应中的催化行为

本文采用溶胶-凝胶法制备Pt／Al2O3催化剂,考察了焙烧温度、还原温度对催化剂表面及结构性质的影响,并研究了该催化剂在二聚物脱氢反应中的脱氢活性,以及与浸渍法制备的催化剂进行了对比。对比结果显示,溶胶-凝胶法制备的催化剂热稳定性及活性组分抗烧结能力比浸渍法制备的催化剂高得多。     

Ni／TiO2催化剂催化邻硝基氯苯加氢制备2，2’-二氯氢化偶氮苯

采用浸渍法制备Ni/TiO2催化剂用于邻硝基氯苯加氢制备2,2'-二氯氢化偶氮苯,通过BET、XRD、SEM和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化性能进行了研究,考察了不同的镍负载量的Ni/TiO2催化剂以及反应温度、碱的用量等工艺条件对催化加氢法制备2,2'-二氯氢化偶氮苯的影响.结果表明,镍负载量为30%,反应温度控制在353K～363K,碱与邻硝基氯苯质量比为0.2时,邻硝基氯苯的转化率及2,2'-二氯氢化偶氮苯的选择性均高于99.0%.分析表明,影响Ni/TiO2催化剂活性及选择性的主要因素是催化剂的活性比表面积及载体TiO2与金属镍之间的强相互作用.     

煤油水重整制氢PtLaCeLi/γ-Al_2O_3催化剂的研究

以γ-Al2O3为载体,Pt为活性组分,采用等体积分步浸渍法制备了Pt La Ce Li/γ-Al2O3催化剂。研究了催化剂的活性和稳定性,考察了煤油液空速、水碳比、反应温度对煤油水重整制氢反应的影响。确定了最适宜的工艺条件是煤油液空速为0.06 h-1,水碳比为13,反应温度为750℃,在此条件下的氢产率为35.86 mol/mol。     

固体超强酸S_2O_8~(2-)/TiO_2-SiO_2催化合成柠檬酸三丁酯

研究了用S2O82-浸渍钛硅复合氧化物,制得固体超强酸S2O82-/TiO2 SiO2。用柠檬酸与丁醇的酯化反应来考察制备催化剂的各因素对反应的影响,当反应时间为6h,以及制备催化剂的n(Ti)∶n(Si)为1∶1,(NH4)2S2O8溶液的浓度为0.3mol/L,浸渍时间为8h,焙烧温度为400℃及焙烧时间为5h等情况下制得的催化剂具有很高的催化活性。在合适的条件下,用于催化柠檬酸和正丁醇的酯化反应,可得无色透明的酯化产物柠檬酸三丁酯,酯化率较高,且催化剂可重复使用。     

Pt/MnOx-FeOy催化氧化甲醛的性能研究

以MnOx-FeOy为载体,采用浸渍法负载不同质量分数的Pt,制备了一系列x％Pt/MnOx-FeOy催化剂(x=0.1％、0.3％、0.5％,质量分数),考察了Pt质量分数对催化剂催化氧化甲醛性能的影响.当Pt质量分数为0.3％时,0.3％Pt/MnOx-FeOy催化剂性能最优,在60℃可将甲醛完全转化成H2O和CO...     

浸渍法制备B、N和Ce共掺杂TiO2光催化剂

采用浸渍法制备出B、N和Ce共掺杂TiO2光催化剂,并用SEM等表征了其结构特征.以酸性大红染料溶液的光催化降解为探针反应,考察了制备条件对共掺杂TiO2催化剂活性的影响.结果表明,在600℃,当B、N和Ce的原子比为2:2:0.1,焙烧3 h时,光催化剂活性最大,大红染料的降解率达到90%.