类石墨相氮化碳的制备及可见光催化性质研究

利用两种廉价前驱体,通过热聚缩作用成功制备类石墨相氮化碳(g-C_3N_4),通过XRD,FT-IR测试验证了实验产物的物理化学性质。两种g-C_3N_4的光催化性能通过在可见光下降解Rh.B的性能进行评定。由尿素制备的g-C_3N_4在60min的光照条件下去除水中染料达到99%以上,而由硫脲制备的g-C_3N_4去除率不足50%。同时通过SEM、BET等测试对影响g-C_3N_4的光催化性能的因素进行对比讨论。尿素制备的g-C_3N_4呈现为纳米片层状,比表面积达到50m2/g,是硫脲制备的g-C_3N_4的2.78倍,由此可知,微观形貌以及比表面积是影响催化性能的重要因素。     

一种Ni(Ⅱ)配合物/g-C_3N_4复合材料的制备及其光催化产氢性能研究

通过加热回流和浸渍法制备具有光催化产氢性能的Ni(Ⅱ)配合物/g-C_3N_4复合材料.使用扫描电子显微镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)对复合材料的晶体结构、微观形貌进行表征,同时使用荧光分光光度计对载流子的分离效果进行验证.实验测试了Ni(Ⅱ)配合物/g-C_3N_4复合材料在模拟太阳光下的光催化制氢性能,并对该催化剂的光催化制氢的可重复利用性进行研究.结果表明:在模拟太阳光照射下,该复合材料催化分解水产生氢气的速率约为84. 22μmol/(g·h),与纯相g-C_3N_4相比,光催化产氢性能提升了5倍,且该复合材料具有优异的可重复利用性.     

基于前驱体热化学性质调控g-C_3N_4的合成

提出了一种程序升温制备高光催化活性g-C_3N_4的方法.以硫脲为前驱体,测得并分析了其TG/DSC曲线.基于在不同相转变温度条件下前驱体的化学转化,采用程序升温的方法制备了类石墨相氮化碳g-C_3N_4.采用SEM、TEM、FTIR、DRS、PL等技术,对所制g-C_3N_4的化学结构、形貌和光学性质进行了表征,并探究了不同程序升温方式对g-C_3N_4光催化性能的影响.结果表明,在硫脲相转变温度为260℃和426℃各保温1 h,550℃保温4 h,所制g-C_3N_4为疏松层状堆叠的块状颗粒.扩散反射光谱以及荧光光谱分析表明:采用该程序升温方式可提高g-C_3N_4光生电子-空穴对的分离效率.以罗丹明B为模型污染物,评价了所得g-C_3N_4的光催化活性.相较其它升温方式制备的g-C_3N_4,采用提出的程序升温热聚法制备的g-C_3N_4可提高罗丹明B的可见光催化降解速率达3倍.这种光催化活性的增强主要归因于其更大的比表面积和更高的光生电子-空穴分离效率.     

g-C_3N_4/NaTaO_3复合材料的制备及可见光催化性能

以三聚氰胺为原料,通过高温煅烧法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),然后在此基础上通过热溶剂法制备石墨相氮化碳/钽酸钠(g-C_3N_4/NaTaO_3)复合光催化材料。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FTIR)、X射线能谱仪(XPS)、紫外可见漫反射(UV-vis)等对其形貌结构进行表征,并模拟可见光,探讨g-C_3N_4/NaTaO_3复合材料对罗丹明B染料的光催化降解性能。结果表明:g-C_3N_4/NaTaO_3复合材料具有球状结构,粒径大小分布均匀;与纯NaTaO_3相比,g-C_3N_4/NaTaO_3复合材料的光响应范围拓展至可见光区域,出现明显红移现象;可见光催化测试研究表明,当g-C_3N_4在复合材料的含量为40 wt%时,g-C_3N_4/NaTaO_3复合材料具有最佳的光降解性能,在可见光下反应120 min,其对罗丹明B的降解率可达99.6%。     

g-C_3N_4负载Ni(Ⅱ)配合物对光催化产氢效率研究

以类石墨碳化氮(g-C_3N_4)为前体,选用双(4-吡啶)胺有机配体(L)采用加热回流法成功制得Ni(Ⅱ)配合物(Ni-L),通过化学浸渍法合成Ni-L/g-C_3N_4复合光催化剂,并改变Ni-L的负载量得到不同质量配比的Ni-L/g-C_3N_4复合光催化剂.使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(TEM)和荧光光谱仪表征所获得的g-C_3N_4和Ni-L/g-C_3N_4复合光催化剂.通过模拟太阳光光源照射,三乙醇胺作为牺牲剂的反应条件下分解水析出氢气的效率来评价制备的复合光催化剂的光催化活性. Ni-L负载量为5%(质量分数)的Ni-L/g-C_3N_4复合光催化剂在模拟太阳光光照6 h分解水产生氢气的量为63. 47μmol,速率为319. 4μmol·h-1·g-1,与纯相g-C_3N_4相比,极大地增加了析出氢气的量.基于XRD、TEM和荧光光谱谱图说明复合材料的表面结构不同,微观形貌也发生明显变化,同时降低了光生载流子的复合速率.结果表明,将Ni-L负载在g-C_3N_4上可大大提高g-C_3N_4的光催化活性.     

过氧化氢辅助下石墨相氮化碳光催化降解罗丹明B的研究

采用热聚合三聚氰胺法制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),考察在H2O2辅助下,g-C_3N_4的可见光光催化性能.对影响光催化性能的主要因素,例如:pH、H2O2剂量、催化剂投加量、反应温度等,进行了优化.结果表明:g-C_3N_4的光催化性能在酸性条件下优于碱性条件,H2O2的最佳添加剂量为20 mmol/L,催化剂最佳添加剂量为1 g/L,温度对催化效率没有显著影响.最后,考察g-C_3N_4在天然日光照射下的催化性能,结果显示:g-C_3N_4能够直接以天然日光为驱动力,并表现出与人造光源相似的催化性能,表明g-C_3N_4光催化剂具有潜在的实际应用价值.     

TiO_2/g-C_3N_4复合物的制备及其光催化性能

通过简单的水热法在石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片层上原位生成TiO_2纳米颗粒。制备出的TiO_2/g-C3N4纳米复合材料在可见光照射下光催化活性显著高于纯g-C3N4。当TiO_2负载量为30%(质量分数)时,反应40min即可降解97%的罗丹明B(RhB)。光生电子在TiO_2和g-C3N4界面间的传输使得光生载流子分离,光催化性能提高。提出TiO_2/g-C3N4复合材料在可见光照射条件下的光催化机理并通过实验进行了验证。结果表明,TiO_2/gC3N4反应体系中起氧化作用的是空穴(h+)和超氧自由基(·O-2)。     

GNR-TiO_2/g-C_3N_4异质结构的制备及其性能研究

采用二次凝胶-溶胶法和水热法合成了具有光催化效应的GNR-TiO_2/g-C_3N_4异质结构,并对其性能进行了研究.研究结果表明:GNR-TiO_2/g-C_3N_4异质结构表现出强的光催化活性,并在可见光照射下,对有机物亚甲基蓝有良好的催化效果.这主要归因于石墨烯纳米带作为载体,不仅增加了异质结构的比表面积,还使空穴-电子对的再结合率降低.     

基于g-C_3N_4光催化剂缺陷设计的改进策略

类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种共轭聚合物半导体,独特的π共轭结构使其具有良好的光催化活性,成为光催化领域的研究热点。虽然g-C_3N_4具有化学稳定性高、制备方法简便、成本低等优点,但是由于其具有可见光吸收不足、光生载流子分离效率低、比表面积不足等缺点,使其在实际应用中受到较大限制。因此通过不同的方法对g-C_3N_4进行改性修饰成为近年来的该领域的研究重点。本文综述了近年来有关通过构建异质结、元素掺杂、形貌改变、碳材料负载等方法提高g-C_3N_4的光催化活性的研究,阐述了相关杂化材料的增强光催化机理,并对今后的研究进行了展望。     

TiO2/ML-Ti3C2复合纳米材料的制备及其光催化性能

通过水热技术在二维(2D)多层材料Ti_3C_2 (multi-layer Ti_3C_2, ML-Ti_3C_2)的表面及层间原位晶化和生长锐钛矿相TiO_2纳米球,制备出TiO_2/ML-Ti_3C_2复合纳米材料。采用XRD、SEM、氮吸附等表征技术对TiO_2/ML-Ti_3C_2纳米复合材料进行分析表征,并以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,对纯TiO_2和TiO_2/ML-Ti_3C_2复合纳米材料的光催化性能进行了评价。实验结果表明,两种材料的耦合抑制了Ti O_2中光生电子-空穴对的湮灭,延长了复合光催化剂中载流子寿命,拓宽了复合材料的光谱响应范围。在紫外光照射下,以TiO_2/ML-Ti_3C_2复合纳米材料为光催化剂,200 mg/L的MB溶液在20 min内几乎完全脱色,降解率为98.98%。TiO_2/ML-Ti_3C_2纳米复合材料的光催化性能优于纯TiO_2和Ti_3C_2, Ti_3C_2优异的电子传输能力和超强的吸附性能优化了TiO_2的光催化性能。本研究为使用光催化技术处理废水提供了一种新的思路,具有一定的实际应用前景。     

石墨相氮化碳纳米片的制备及其性能研究

利用简单的化学剥离方法,制备得到石墨相氮化碳(g-C_3N_4)纳米片。采用XRD、SEM和FT-IR对该光催化剂进行表征和分析,结果表明该光催化剂为石墨相,呈纳米片状,并且剥离前、后的g-C_3N_4样品具有相同的分子结构。光催化降解实验结果表明,与未剥离的g-C_3N_4相比,剥离后的g-C_3N_4样品具有更高的光催化活性,2 h内对甲基橙溶液的降解率可达92.3%。     

g-C_3N_4/LSACF复合材料制备及其可见光催化性能研究

在将生物质海绵-丝瓜络纤维通过高温碳化烧制成丝瓜络基活性炭纤维(LSACF)的基础上,以尿素包裹并煅烧制得g-C_3N_4/LSACF复合材料。通过SEM、XRD、EDS、BET等手段对样品微观结构和组成进行表征,通过UV-Vis分析其可见光响应性。结果表明:复合材料对罗丹明B(RhB)有着良好的吸附和可见光催化降解性能,优良的吸附性能源于LSACF的网状多孔结构及负载后复合材料比表面积的有效提高;g-C_3N_4/LSACF在5次循环降解测试中仍维持较好的催化性能,显示了其良好的循环利用价值。该研究为g-C_3N_4负载材料的选择及高效循环利用提供了思路。     

WO3/g-C3N4异质光催化剂的合成及其对染料废水的降解

以尿素为原料,通过热聚合制备石墨相氮化碳(g-C_3N_4),以钨酸钠、盐酸、草酸为原料,采用沉淀法制备片状氧化钨(WO_3),通过混合制备WO_3/g-C_3N_4复合材料。结果表明:制备出了良好分散的g-C_3N_4负载WO_3纳米片结构;以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,探究了不同WO_3/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,其中WO_3/g-C_3N_4-20复合光催化剂显示了最优的降解效率,并通过捕获剂实验得出起到光催化作用的活性粒子为羟基自由基和超氧根离子。     

高效可见光催化剂g-C_3N_4的制备及其催化性能研究

利用马弗炉在空气氛围下高温分解尿素制备具有高效可见光催化活性的类石墨烯g-C_3N_4光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见吸收光谱等手段对样品进行性能表征.研究结果表明,升温速率对所制备的g-C_3N_4的晶型结构有显著影响,在升温速率为2℃/min时,所制备的g-C_3N_4的XRD衍射峰与其标准衍射图谱相一致;保温时问长短对所制备的g-C_3N_4的XRD衍射峰产生影响,保温温度则对其影响不大;最佳的制备条件为升温速率2℃/min,500℃恒温5 h.光催化活性实验表明,所制备的光催化剂g-C_3N_4具有优异的可见光催化活性,在可见光辐射50 min条件下,罗丹明B的降解率可达90%.     

CdS/g-C_3N_4复合材料的制备及其光催化性能研究

采用沉淀法制备CdS/g-C_3N_4复合光催化剂.利用XRD、SEM、FTIR、EDS、UV-Vis-DRS等对合成样品的结构、形貌、组分及光吸收性能进行表征.通过甲基橙(MO)水溶液的光催化降解评价产品的光催化活性.结果表明:CdS/g-C_3N_4复合光催化剂由CdS和g-C_3N_4两相组成,将g-C_3N_4与CdS复合明显增强了光催化活性,其中,质量比为5∶3的CdS/g-C_3N_4光催化活性最高,紫外光照150 min,MO降解率达97.88%,MO表观降解速率常数分别是纯CdS和g-C_3N_4催化时的6.24和11.91倍.稳定性测试结果表明CdS/g-C_3N_4复合光催化剂在光催化反应中拥有优异的稳定性和可重复性.     

Ag/g-C_3N_4复合光催化剂的固相合成及光催化性能研究

采用浓硫酸剥离法对块体石墨相氮化碳g-C_3N_4进行剥离,得到高分散性的片状g-C_3N_4,然后用固相合成法制得Ag/g-C_3N_4复合光催化剂。采用X射线衍射、傅立叶变换红外光谱及电子扫描显微镜对合成材料进行了分析表征,并以亚甲基蓝降解为特征反应考察了块状g-C_3N_4、片状g-C_3N_4及Ag/g-C_3N_4复合光催化剂的光催化活性。实验结果表明,与块状g-C_3N_4相比,片状g-C_3N_4在水溶液中有良好的分散性,光催化活性明显提高,Ag/g-C_3N_4复合光催化剂的催化性能最好,并且Ag/g-C_3N_4复合光催化剂能使对硝基苯酚向对硝基苯胺快速还原转化。     

薄层g-C_3N_4/β-SnWO_4异质结光催化剂的制备及性能

以β-SnWO_4和薄层g-C_3N_4为原料,通过静电力作用制备了具有异质结结构的薄层g-C_3N_4/β-SnWO_4光催化剂。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外可见漫反射、荧光光谱仪等对薄层g-C_3N_4/β-SnWO_4光催化剂进行表征。通过在可见光下降解罗丹明B(RhB)来评价样品的光催化性能。结果表明,β-SnWO_4被嵌入薄层g-C_3N_4,且薄层g-C_3N_4质量分数为80%时,薄层g-C_3N_4/β-SnWO_4光催化剂的光催化性能最好,16min后RhB降解率可达96%。     

C_3N_4-TiO_2复合光催化剂的制备及其太阳光催化性能

以TiO_2和三聚氰胺为原料,在超声搅拌作用下于水相中将两种物质进行混合,而后烘干并采用一步固相法将不同质量比的TiO_2和三聚氰胺混合物置于马弗炉中进行高温煅烧,制得C_3N_4-TiO_2复合光催化剂;对制备的复合物进行X射线衍射、荧光光致发光光谱、扫描电子显微镜、紫外-可见吸收光谱对其理化性能进行表征;以罗丹明B为目标污染物,使用氙灯模拟太阳光光源,对复合物的光催化性能进行评价。结果表明,C_3N_4的引入增强了复合光催化剂的吸附能力;TiO_2与类石墨型C_3N_4的复合,增强了光催化剂对光的吸收能力,C_3N_4-TiO_2复合光催化剂的光催化性能较纯TiO_2有明显提高,TiO_2对污染物罗丹明B的降解效率可达21%,C_3N_4-TiO_2复合光催化剂的降解效率可达99%。     

类石墨结构氮化碳的制备及光催化降解造纸废水的研究

以尿素为原料,利用固相聚合方法制备层状g-C_3N_4新型半导体光催化材料,并运用XRD、FTIR、SEM和UV-VIS对产物的结构、组成、形貌和光吸收性能进行表征,确定所制备的氮化碳材料为具有可见光响应的类石墨相结构。考察g-C_3N_4光催化剂的使用量、反应体系p H值、反应时间等因素对造纸废水CODcr去除率的影响。实验结果表明,在可见光(λ400 nm)作用下,对于CODcr浓度为500 mg/L的造纸废水而言,g-C_3N_4光催化降解效果较好的工艺条件为:溶液的初始p H值为3.0、光催化剂的用量为1.0 g/L、反应时间6 h。在上述最优条件下,进行光催化,造纸废水的CODcr去除率为84.72%,经g-C_3N_4光催化降解处理后的造纸废水,能实现达标排放。     

g-C3 N4/Fe3 O4磁性纳米复合材料 去除水中对硝基酚的研究

采用溶剂热法,以g-C_3N_4为基体制备g-C_3N_4/Fe_3O_4磁性纳米复合材料,并将其作为吸附剂,研究了不同的吸附条件对g-C_3N_4/Fe_3O_4去除水中对硝基酚性能的影响,并利用Langmuir和Freundlich等温线模型分析了该吸附行为。结果表明,在投料量为10 mg,吸附时间为5 min时,对硝基酚的去除率达到85.7%;吸附等温线拟合结果表明g-C_3N_4/Fe_3O_4对对硝基酚的吸附行为更符合Langmuir等温模型,相关系数为0.9943。