不同硅铝比HZSM-5分子筛的甲醇制芳烃性能

采用固定床反应器,以甲醇为原料,在反应温度为430℃和反应空速为2 h-1的条件下,考察了不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制芳烃反应(MTA)性能,并采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、物理吸附、傅立叶红外光谱(FT-IR)等技术对催化剂进行了表征。结果表明:MTA反应是强酸主导的催化反应,随着分子筛硅铝比的降低,分子筛总酸量逐渐增加,强酸相对总量逐渐提高,其中弱酸相对总量降低。这主要是由于分子筛中Al含量逐渐上升,作为强酸位的Si-OH-Al逐渐增加所致,催化剂反应活性与之呈正向相关的关系。当HZSM-5催化剂中的强弱酸总量比由0.3增加到0.6时,苯-甲苯-二甲苯(BTX)的选择性由36%增至64%,说明催化剂的活性显著提高;当强弱酸总量比由1.1增至1.5时,BTX选择性变化仅为0.92%,催化性能提升不明显,HZSM-5分子筛的MTA反应性能与其硅铝比呈反向相关关系。     

不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂裂解制烯烃性能的研究

采用重油微反应装置，以大庆蜡油为原料对裂解催化剂进行了反应评价。研究结果表明：分子筛硅铝比较低时能得到较高的烯烃产率；分子筛或基质用酸处理有利于烯烃产率提高。     

轻汽油在HZSM-5分子筛上催化裂解制丙烯的研究

以催化裂化轻汽油（≤75 ℃）为原料,在小型固定床反应器上,考察了反应温度、反应空速、催化剂不同硅铝物质的量比及载体Al₂O₃含量对轻汽油的催化裂解性能及丙烯选择性的影响。实验结果表明,反应温度和空速对催化裂解的产物分布和丙烯收率有较大的影响,高硅铝比催化剂的丙烯选择性比低硅铝比催化剂好,适量Al₂O₃的添加有助于提高丙烯收率。选择合适的反应条件可以有效提高催化剂的裂化性能并能很好抑制氢转移反应的进行,从而提高丙烯的选择性。在550 ℃、0.2 MPa和空速4 h^－1条件下,高硅铝比n(SiO₂)∶n(Al₂O₃)=200］催化剂的丙烯收率为37.56％,当添加30%的Al₂O₃时,丙烯收率增至38.26%。     

正己烷在HZSM-5分子筛上的催化裂解研究

为筛选反应活性和烯烃选择性相对较高的催化剂用于研究吸热型碳氢燃料的催化裂解,以正己烷的催化裂解作为探针反应,探讨其在不同硅铝物质的量比HZSM-5［n(Si)∶n(Al)=25、36、100］分子筛上催化裂解的反应活性和产物分布。结果表明,正己烷在HZSM-5分子筛上的裂解转化率随温度的升高和分子筛中硅铝物质的量比的减小而增大;裂解产物中乙烯、丙烯和总烯烃的选择性均随裂解温度的升高和分子筛中硅铝物质的量比的增加而增加,在（300~550） ℃,HZSM-5［n（Si)∶n(Al)=36］上的总烯烃收率最高,芳烃含量随分子筛中硅铝物质的量比的增加而减小;基于裂解转化率、烯烃和芳烃收率等因素综合考虑,HZSM-5 n(Si)∶n(Al)=36］分子筛为优选催化剂。     

HZSM-5分子筛催化异丙醇制异丙醚反应影响因素的研究

该文探究了异丙醇制异丙醚反应中HZSM-5分子筛硅铝物质的量比、反应温度和反应时间对催化效果的影响.结果表明,首先对催化剂进行预处理,在硅铝物质的量比为60、反应温度为190℃及反应时间为6 h的条件下,异丙醚的转化率最大为44.26％,选择性为95.16％.     

改性HZSM-5分子筛催化合成氯乙酸酯

使用改性HZSM-5分子筛为催化剂,制备了氯乙酸甲酯,氯乙酸乙酯,氯乙酸丙酯,氯乙酸丁酯。讨论了影响反应的诸因素,氯乙酸酯的收率在90％以上。     

HZSM-5纳米片催化正癸烷裂解高产低碳烯烃性能

为提高分子筛纳米片催化烷烃裂解的低碳烯烃收率,通过改变双季铵盐表面活性剂C22-6-6与Na+的比例(C22-6-6/Na+),水热合成出不同厚度(7.5～20.6 nm)的HZSM-5纳米片(ZN-x),并将其用于催化正癸烷裂解反应.结果表明:随纳米片厚度增加,催化剂外表面积和介孔体积显著降低,外表面Br?nsted...     

不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂上甲醇制丙烯反应催化性能

合成了不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂,并考察了该催化剂上甲醇制丙烯(MTP)反应的催化性能.结果表明,随着硅铝比增加,HZSM-5分子筛子催化剂的稳定性及对丙烯的选择性增加;强酸对提高丙烯的选择性不利;随反应进行,强酸性位被覆盖,丙烯选择性上升.分子筛水蒸汽处理后大大提高了其催化稳定性及对丙烯的选择性.     

不同硅铝比HZSM-5分子筛对合成气一步法制二甲醚的影响

采用固定床高压反应装置,以工业用（CuO／ZnO／Al2O3）作为甲醇合成催化剂,四种不同硅铝比（硅铝比为25、38、50和150）的HZSM-5作为甲醇脱水催化剂,二者机械混合制备出一步法合成二甲醚双功能催化剂。考察了催化剂中脱水组分（HZSM-5分子筛）的硅铝比对二甲醚合成反应的影响,并通过BET、XRD和NH,-TPD等手段对催化剂进行表征。结果表明,一步法合成二甲醚催化剂中脱水组分HZSM-5的最佳的硅铝比为50。     

正己烷催化裂解制低碳烯烃：ZSM-5分子筛催化剂酸性的影响

在小型固定床装置上,以ZSM-5分子筛为催化剂,研究不同硅铝物质的量比对合成的ZSM-5分子筛织构性能以及酸性对正己烷催化裂解性能的影响。采用XRD、SEM、N₂吸附-脱附和NH_3-TPD等方法对不同硅铝物质的量比的ZSM-5分子筛进行表征,结果表明,硅铝物质的量比的改变对ZSM-5分子筛的形貌和结构没有影响;随着硅铝物质的量比的增加,分子筛的酸量减少,酸强度减弱,正己烷催化裂解活性逐渐降低。同时,随着酸量减少和酸强度减弱,高硅ZSM-5分子筛上氢转移反应得到明显抑制,丙烯选择性提高。     

Pd/HZSM-5涂层催化剂及正十二烷裂解

采用涂覆法在不锈钢反应管内壁制备了Pd/HZSM-5涂层催化剂,并研究正十二烷裂解过程。采用SEM和XPS研究了涂层催化剂的表面结构,形态和组成,结果表明涂层表面平整,厚度大约10μm,Pd主要以0价态存在。600℃,4 MPa条件下正十二烷裂解热沉和产物分布结果表明,HZSM-5催化裂解热沉较热裂解热沉明显提高,负载Pd后,热沉进一步提高16.9%。     

Mo/HZSM-5分子筛催化合成乳酸酯的研究

利用Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５分子筛催化剂,合成了六种乳酸酯,考察了催化剂用量、酸醇比、带水剂用量及反应时间等因素对反应的影响。结果表明,在适宜的反应条件下,乳酸酯的产率在８５％以上,且高碳醇的酯产率高于低碳醇的酯产率,正碳醇的酯产率高于仲碳醇的酯产率     

Dehydrogenative Cracking of n-Butane over Modified HZSM-5 Catalysts

Dehydrogenative cracking reaction of n-butane was studied using HZSM-5 catalyst modified with various metal oxides. Alkaline earth (magnesium), transition metal (cobalt) and rare earth (lanthanum) elements are used for the modification. The selectivity of the products was studied at low conversion (20%). Methane, ethane, ethylene, propylene, butenes and butadiene were the main products. With the use of the cobalt- or magnesium-containing HZSM-5, dehydrogenative cracking was observed and the selectivity of ethylene was much larger than that of ethane. On the other hand, the selectivity of ethylene and ethane were almost the same in the reaction using the lanthanum-containing HZSM-5. It is considered that the cobalt- and magnesium-loaded sites on HZSM-5 played an important role in the dehydrogenative cracking.     

Pd/HZSM-5催化剂催化加氢丙酮合成甲基异丁基酮

以HZSM-5为载体,采用浸渍法制备系列Pd/HZSM-5催化剂,在高压连续流动固定床反应器中考察Pd/HZSM-5催化剂催化加氢丙酮一步法合成甲基异丁基酮性能,并对工艺条件进行优化。结果表明,当HZSM-5载体上Pd负载质量分数为0.5%时,在反应温度140 ℃、氢压1 MPa、空速0.48 h^-1和氢酮物质的量比为1条件下,Pd/HZSM-5催化剂催化活性较高,丙酮转化率为45.91%,甲基异丁基酮选择性为94.33%。采用XRD、H₂-TPD、SEM、EDS和TGA等对催化剂进行表征,结果表明,负载质量分数0.5%的Pd在HZSM-5分子筛表面分散均匀,且0.5%Pd/HZSM-5催化剂具有较高氢吸附能力,失活的主要原因为催化剂表面积炭,采用流化床反应器取代传统的固定床反应器可以很好的解决催化剂积炭问题。     

Influence of Si/Al ratio on the activity and durability of Pd-ZSM-5 catalysts for nitrogen oxide reduction by methane

The selective reduction of NO by methane on Pd-ZSM-5 catalysts with different Si/Al and Pd loadings was examined in the presence and absence of water vapor. At low Si/Al, NO reduction activity was high and stable, while at higher Si/Al, activity was lower and deactivation was significant. The deactivated samples showed PdO bands in the Raman spectra, which indicated that dispersed Pd cations play a key role in NO reduction. The influence of Si/Al on the stability of dispersed Pd cations suggested the importance of Al site pairs for the stable dispersion of Pd cations.     

An Improved Catalytic Cracking of n-hexane via Methanol Coupling Reaction Over HZSM-5 Zeolite Catalysts

The coupling transformation of n-hexane and methanol over HZSM-5 has been investigated with a pulse-reaction system. In the temperature range of 400–500 °C, kinetic data was collected and reaction order was determined. Compared with the pure n-hexane cracking, the increased rate constant and the lowered apparent activation energy clearly demonstrate an improvement of n-hexane activation using methanol as co-reactant and an increased contribution of faster bimolecular mechanism to the n-hexane transformation due to methanol introduction. Similarly, the results of coupling transformation performed over HZSM-5 with different Al content further confirm the transition between reaction mechanisms of n-hexane on account of the introduction of methanol. Moreover, the further investigation suggests that the enhancement of n-hexane activation and the change of reaction mechanism are attributed to the presence of intermediate species evolved from methanol. Thus, a proposed reaction pathway of n-hexane activation with methanol as co-reactant was put forward.     

丁烯在HZSM-5催化剂上齐聚反应的工艺条件

丁烯在HZSM-5分子筛催化剂上发生齐聚、裂化等反应。本文在等温固定床反应器中以HZSM-5分子筛为催化剂,考察并研究了空时、温度和分压等反应条件对丁烯齐聚反应以及高碳烯烃进一步裂化反应的影响。实验结果表明,增大空时可提高丁烯转化率,但会加剧高碳烯烃的进一步裂化反应并导致C₈的选择性降低;为提高高碳烯烃的选择性,空时不应过高;当空时为0.17kg·s/mol和0.50kg·s/mol时,随温度(220~410℃)的升高丁烯转化率先增大后减少,在300℃时转化率达到最大值。对此实验现象本文中结合丁烯消耗速率方程做出了解释。高温条件下高碳烯烃进一步裂化生成低碳烯烃,因此低温则有利于齐聚反应生成高碳烯烃;提高分压增大丁烯消耗反应速率,有利于齐聚反应生成高碳烯烃,反应速率与分压有线性关系。