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丙烷氧化脱氢反应不受热力学平衡限制,焓变小于零,为放热反应,可节省能源。但氧化脱氢制丙烯因为有O2存在,导致丙烷和丙烯深度氧化,使丙烯选择性下降。可通过以下途径改进:(1)通过添加助剂或改变活性组分限制丙烯的深度氧化;(2)改变反应气氛,用氧化性较弱的氧化剂(如CO2和N2O等)代替O2。近年来,在低碳烷烃脱氢领域以CO2为氧化剂的研究较多,CO2可以避免深度氧化。综述在丙烷氧化脱氢反应中通过引入CO2,将丙烷直接脱氢反应与逆水煤气反应进行偶合,打破了丙烷直接脱氢反应平衡,消除积炭,提高催化剂稳定性,推动反应向生成丙烯的方向进行,丙烯收率提高;在低温(270℃)区域,副反应可提高丙烷CO2氧化脱氢反应的丙烯平衡收率,丙烷二氧化碳脱氢反应的催化剂体系主要包括铬系催化剂、镓系催化剂、钒系催化剂及其他催化剂。 相似文献
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PtSnNa/Al2O3催化剂丙烷脱氢反应性能研究 总被引:4,自引:0,他引:4
采用氢化学吸附、热重和程序升温还原等多种物理化学手段结合微型催化反应研究了添加Na+对负载型PtSn/γ-Al2O3催化剂丙烷脱氢反应性能、催化剂表面酸性、金属表面性质以及负载组分-载体相互作用的影响.发现添加一定量的Na+可以减少催化剂的积炭量,提高催化剂的金属表面裸露度,从而改善催化剂的脱氢反应稳定性.而引入较多的Na+虽可以提高催化剂抗积炭性能,但破坏了Pt-Sn-Al2O3之间的相互作用,锡组分易被还原,催化剂活性表面减小,从而对催化剂脱氢反应活性有抑制作用. 相似文献
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以n水硝酸镧[La(NO3)3·n H2O]为原料,阳极氧化铝(Al2O3-Al)为载体,采用水热合成法将活性组分负载在Al2O3-Al上,制备了填料型固体碱催化精馏元件La2O3/Al2O3-Al,以丙酮缩合制备二丙酮醇为探针反应,考察了制备条件对催化剂性能的影响。采用XRD、SEM对催化剂的性能进行了表征。结果表明,活性组分La2O3均匀分散在载体Al2O3-Al表面上。当La(NO3)3·n H2O与氨水(NH3·H2O)的摩尔比为1∶8,油浴温度为160℃,油浴时间10 h,N2保护下焙烧温度为550℃,焙烧时间为2 h时,催化剂的活性最高,此时丙酮转化率为4.1%,二丙酮醇选择性98%。 相似文献
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采用乙二醇还原法制备了Pt颗粒粒径为6 nm的Pt/Al2O3催化剂,借助密度泛函理论(DFT)计算的动力学参数,建立了Pt(111)面上的微观反应动力学模型,并在此基础上建立了Pt(111)面上的Langmuir-Hinshelwood Hougen-Watson(LHHW)模型。结果表明:丙烷脱氢对丙烷的反应级数是1.00级,对氢气的反应级数是-0.51级;反应的表观活化能约为80 kJ/mol;在Pt(111)面上,氢原子是最丰富的表面吸附物种,丙烷脱氢速率受第二步脱氢控制。 相似文献
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采用浸渍法制备Ni/Al2O3、La-Ni/Al2O3、Mg-Ni/Al2O3和Mg-La-Ni/Al2O3催化剂,讨论Mg和Ni两种助剂的协同作用,通过N2低温吸附、H2-TPR、XRD和SEM等表征方法对4种催化剂进行分析。结果表明,La助剂有利于削弱NiO与载体间的相互作用,降低催化剂中γ-NiO含量,但形成活性较低的α-NiO。Mg能够抑制催化剂中NiAl2O4尖晶石的形成,但Mg的添加会导致催化剂孔道堵塞,使NiO在催化剂表面团聚。Mg能够与NiO形成固溶体,在Mg的协同作用下,可抑制La-Ni/Al2O3催化剂中α-NiO的生成。La能够促进NiO分散,克服Mg-Ni/Al2O3催化剂孔道堵塞的缺陷。活性评价实验结果表明,添加不同助剂的催化剂在不同温度区域的活性不同,La-Ni/Al2O3催化剂低温活性较好,Mg-Ni/Al2O3催化剂高温活性较好,而在Mg和La两种助剂的协同作用下,Mg-La-Ni/Al2O3催化剂活性最高。 相似文献
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Co-M/Al2O3上环己烷的选择性氧化研究 总被引:2,自引:1,他引:2
采用溶胶-凝胶法制备了Co-M/Al2O3(M=Cu,Zn,Ni)催化剂。在没有任何有机溶剂或助剂的条件下,研究了以空气为氧化剂的环己烷选择性氧化。所制备四种催化剂的活性为Co-Ni/Al2O3 >Co/Al2O3 >Co-Zn/Al2O3 >Co-Cu/Al2O3。在Co-Ni/Al2O3中Co、Ni的质量分数分别为4.0%和3.0%时活性最好。以Co-Ni/Al2O3为催化剂,在4.5 MPa、443 K下反应120 min,环己烷转化率达9.9%,环己酮和环己醇的总选择性达94.6%,n(酮)∶n(醇)为2.8。Co-Ni/Al2O3催化剂连续使用五次后活性基本不变。 相似文献
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纳米镍铈/三氧化铝催化剂的表征及加氢性能 总被引:6,自引:0,他引:6
采用氢电弧等离子法制备了具有储氢特性的纳米镍铈粒子,并制备出纳米NiCe/Al_2O_3催化剂,通过透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM),X射线衍射(XRD)分析发现,纳米NiCe粒子为类球状多面体.Ce物种存在于粒子表面层中;纳米NiCe/Al_2O_3粒子呈壳型蜂窝状结构,粘附在载体氧化铝表面;纳米NiCe与载体氧化铝作用较弱.在裂解汽油一段加氢反应中,纳米NiCe/Al_2O_3催化剂显示出较高的活性和选择性. 相似文献
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考察了Pd/Al2O3、In/Al2O3和Co/Al2O3对甲烷选择性还原NO的催化活性。结果表明,采用浸渍法制备的Pd/Al2O3、In/Al2O3和Co/Al2O3三种催化剂,在有氧气氛下,用CH4作还原剂催化还原NO时,Pd/Al2O3催化剂的活性最佳,热稳定性好,在550 ℃,用CH4选择还原NO,Pd/Al2O3催化剂表现出较强的催化能力,NO的转化率达到100%。在高空速实验中,该催化剂亦表现出较高的活性,其活性顺序为Pd/Al2O3>In/Al2O3>Co/Al2O3。实验研究了助催化剂、氧含量以及空速对Pd/Al2O3催化剂活性的影响。 相似文献
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二氯甲烷在CrO_3/Al_2O_3和Pd/Al_2O_3催化剂上的催化氧化张立庆(杭州应用工程技术学院化工系杭州310012)姜玄珍,莫亦平(浙江大学化学系杭州310027)关键词二氯甲烷;催化降解;负载型催化剂1引言随着有机化工,氯制品化工的迅速发展?.. 相似文献
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在Ni/Al2 O3 -HM和Ni-W /Al2 O3 -HM催化剂研究的基础上 ,向上述两种轻质烷烃异构化催化剂中用混合法添加一定量ZrO2 ,通过对此催化剂的评价 ,考察ZrO2 对轻质烷烃异构化催化性能的影响。结果发现 ,在较低温度下 ,Ni-Zr/Al2 O3 -HM催化剂异构化性能优于Ni/Al2 O3 -HM催化剂 ,在较高温度下 ,活性上升 ;Zr含量较低时 ,随着ZrO2 含量的增多 ,活性下降 ;对于Ni-W -Zr/Al2 O3 -HM催化剂 ,当W含量较低时 ,0 .5 相似文献
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煤的一段加氢液化使用的催化剂有可弃性催化剂,铁和钼氧化物及溶于水或油的催化剂和浸渍催化剂,其中以Co-Mo/Al_2O_3,Ni-Mo/Al_2O_3和钼酸铵为最广泛;黄铁矿能促进煤向油的转化,但却降低了脱硫率:Fe(OH)3-MoO_3-S在较低和较高温度下都是一种较活泼的催化剂;SnMo混合物明显优于纯SnO_2或无助催化剂的MoO_3/Al_2O_3;硫化的Mo(CO)_6是一种性能很好的煤加氢液化催化剂。 相似文献