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CO_2由于热力学稳定性和动力学惰性,难以高效活化。采用并流沉淀法制备锆酸钡(BaZrO_3)催化剂并用于逆水煤气变换反应,结合物化表征和性能评价考察离子掺杂对催化活性、催化剂结构和还原性能的影响以及水热处理对催化剂结构和性能的影响。结果表明,过渡金属离子掺杂BaZrO_3催化剂产生晶格氧空位,提高CO_2转化率,以Mn离子掺杂的催化剂性能最好。晶格掺杂不会改变催化剂晶相结构,但增强晶格氧迁移能力,促进催化剂容易还原,进而显著提高逆变换催化活性。催化剂经水热处理可消除游离杂相,产物选择性提高至99.4%。优化条件下,Mn掺杂BaZrO_3催化剂上CO_2转化率大于48%,CO选择性大于99%,催化剂稳定性好,具有良好的应用前景。 相似文献
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为解决逆水煤气变换反应环境下催化剂抗还原性和稳定性较差的问题,采用浸渍法和共沉淀法制备了Mn基催化剂,对逆水煤气变换反应进行了热力学分析和催化剂初步筛选,初步考察了不同反应温度、反应压力、氢碳体积比和气体空速下的催化活性和反应选择性,并进行了催化剂稳定性评价和物化表征。结果表明,与浸渍法相比,共沉淀法制备的催化剂性能较好。适宜的逆水煤气变换反应条件为550~600℃,常压~0.5 MPa,氢碳体积比1~1.5,空速10 000~15 000 h-1。在入口温度580℃,压力0.5 MPa,氢碳体积比1.5和气体空速6 000 h-1的条件下,CO2转化率达45%,CO选择性为90%。催化剂500 h稳定性良好,这主要是由于形成了稳定的Mn基尖晶石活性相。 相似文献
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《化工进展》2017,(7)
CO2经逆水煤气变换(RWGS)反应制得合成气(CO和H2),通过费托反应合成CxHy燃料和含氧化学品,将对环境与未来能源结构产生重大影响,且催化剂起着决定性作用。本文概述了RWGS反应催化剂体系研究现状,详细介绍了Pt、Pd、Cu、Ni和Fe基等催化剂的RWGS反应性能,尤其是对金属与载体间的相互作用、制备方法和掺杂元素的电子效应等对相应催化剂的RWGS反应性能进行了分析,进而探讨了Ce基催化剂在RWGS反应中的应用。通过催化剂活性组分的优化能有效地调控相应催化剂的RWGS反应性能,实现CO2有效氢化还原制得合成气,为RWGS反应工业化奠定基础。最后对比总结了贵金属与非贵金属催化剂在制备方法、反应条件及RWGS反应性能间的差异,提出新型催化剂材料开发是RWGS反应工业化应用的关键。 相似文献
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采用连续共沉淀与喷雾干燥技术相结合的方法制备了一系列不同镁添加剂含量的微球状沉淀型Fe/Cu/K/Mg/SiO_2(Mg/Fe质量比0~0.11)催化剂.采用H_2/CO体积比为2的合成气在523 K、2.0 MPa、2 000 h~(-1)的条件下于固定床反应器上考察了这一系列催化剂的F-T合成(FTS)反应性能.结果表明,适量镁添加剂的加入可以提高催化剂FTS反应活性,增加稳定性,提高C_(5+)、总烃的时空产率和C_(5~11)汽油馏分段产物的选择性,降低CO_2的选择性,抑制铁基催化剂的水煤气变换(WGS)反应,但过高的Mg添加剂含量易使催化剂的稳定性变差,反应活性下降.结果表明,Mg/Fe=0.07的催化剂在该反应条件下,CO最高转化率达到90%,且具有良好的稳定性;在整个运行期间,有效烃(C_(5+)+C_(2~4)~=)选择性在83%左右,甲烷选择性维持在8%左右. 相似文献
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分别制备了以Mn、Ce、Cu、Zn、K等为助剂的Cr/SiO2催化剂,考察了助剂在逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制乙烯反应中对Cr/SiO2催化剂反应性能的影响。结果表明,高温下Mn的加入有利于催化活性的提高,Cr-Mn/SiO2催化剂显示了较好的催化活性。在740℃、n(CO2)/n(C2H6)=7的条件下,乙烷转化率为47%,乙烯选择性为99%。XRD、XPS、UV-DRS和TPR技术的表征表明催化剂表面存在Cr3+、Cr6+、Mn4+物种,Mn的加入使得催化剂还原性能增强,有助于反应过程中氧化还原循环的进行,提高了反应活性。 相似文献
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富氢重整气中微量CO会引起燃料电池中Pt电极的永久性中毒而影响燃料电池的性能,通过CO甲烷化反应是消除富氢重整气中微量CO的有效方法。介绍了近年来在CO甲烷化Ni基催化剂组成、制备方法和催化机理等方面的研究进展。阐述了载体的性质、稀土和贵金属助剂以及制备方法对CO甲烷化Ni基催化剂性能的影响。研究重点通过优化载体、组成和制备方法制备新型Ni基催化剂,使其在低温下对CO甲烷化反应有着很好的催化活性、选择性和稳定性,同时抑制高温下CO2甲烷化反应和逆水煤气反应的发生。 相似文献
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综述了近年来国内外有关利用逆水煤气变换耦合乙烷脱氢制备乙烯反应的研究状况,讨论了该反应的历程和机理。文献表明,担载型铬氧化物、含铬分子筛、纳米氧化物粒子等具有较好的催化活性,CO2的主要作用是通过逆水煤气变换来消除乙烷脱氢产物H2,并与表面积炭反应提高乙烷转化率及催化剂稳定性。反应的关键是选择适宜的催化剂。 相似文献
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富氢气体中选择性氧化脱除CO是去除重整气中少量CO的有效方法。该文考察了K/Pt摩尔比对PtCoK/Al2O3催化剂涂层的影响。研究发现,适量K的添加能显著提高催化剂涂层的CO去除能力,最优K/Pt摩尔比是1~1.5,超过这个配比,CO脱除能力降低。将进口气氛中O2的体积分数从1%提高到1.5%,可提高CO转化率,但是对应的CO2选择性有所下降。富氢气中同时含有H2O和CO2对催化剂涂层活性影响微弱。连续反应100 h后,PtCoK/Al2O3催化剂涂层上CO转化率几乎未降低,催化剂涂层非常稳定,表明该催化剂涂层具有较强的工业化应用前景。 相似文献
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Bing K. Yen Tatsuhiko Aizawa Junji Kihara 《Journal of the American Ceramic Society》1998,81(7):1953-1956
Self-propagating exothermic reactions in the titanium-silicon system induced by mechanical milling, shock loading, and thermal ignition of elemental powder mixtures have been investigated. After an induction period of 3 h, the 5Ti + 3Si powder mixture abruptly reacted during milling to form single-phase Ti5 Si3 via a mechanically induced self-propagating reaction (MSR). Moreover, the formation of porous Ti5 Si3 solid indicated that the melting of powder particles had occurred during the mechanical alloying process. The Ti + Si powder mixture also reacted via the MSR mode, but the end-product was multiphase. Shock and combustion synthesis (thermal-explosion mode) experiments essentially produced the same result. 相似文献
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论述了反应注射成型 (RIM )与增强反应注射成型 (RRIM )、注射成型的方法、工艺、设备和模具设计方面的问题 相似文献
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深入讨论了物理化学教学中的热化学部分中经常采用的反应进度和摩尔反应等重要概念,并采用摩尔反应概念时存在的一些问题和解决这些问题的方法。提出引用一种新的概念—单位反应概念,详细介绍单位反应概念并把它代替摩尔反应概念的优点。 相似文献
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水滑石是一类双金属层柱状化合物,因其具有特殊的层间离子交换性能和结构记忆效应,近年来以水滑石结构为前驱物制备复合氧化物的途径越来越引起人们的重视.综述了水滑石的制备以及在烷氧基化酯合成反应中的应用,指出水滑石由于特殊的结构在催化方面将扮演重要的角色. 相似文献
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用反应量热仪(RCle)对棉短绒纤维素的乙酰化反应进行了研究。研究发现:该反应放热速率图基本由3~4个放热峰构成;初期第一或第二个放热峰的峰值较大,主要为醋酐的水解反应;往后峰值依次变小,直至缓慢放热,主要为纤维素乙酰化反应。研究中还测量了不同反应温度及水分含量对反应放热速率的影响,并与木浆粕的反应过程进行了对比。结果表明,棉短绒纤维素乙酰化过程具有非均相表面反应的特点。放热速率随温度的升高而加快。提高水分含量,使醋酐水解放热量变大,并能破坏反应区结构,提高反应速率,缩短总反应时间。与木浆粕相比,棉短绒纤维素具有结晶度高及α-纤维素含量高的特点,反应放热表现为:初期放热速率低,中后期高,总体反应时间较长。 相似文献