半焦炭催化甲烷裂解及动力学特性

在平推流反应器上,考察了非催化和半焦炭催化条件下甲烷裂解.利用气相色谱分析研究了甲烷裂解的规律.结果表明,半焦对甲烷裂解具有明显的催化作用,不同种类的炭催化剂表现出相似的催化活性.半焦炭催化剂条件下,甲烷裂解转化率同时受两方面的影响:一方面甲烷裂解产牛的积炭沉积在半焦表面及孔内,覆盖大部分的活性位,同时堵塞半焦内的孔道阻碍甲烷向半焦孔内扩散,使甲烷的裂解率降低;另一方面甲烷裂解生成的新物种反过来又对甲烷的裂解起催化作用,促进甲烷裂解.研究还表明,半焦中的灰分对甲烷裂解没有明显的作用,甲烷裂解主要受温度控制.采用简单的平推流模型对甲烷热分解动力学参数进行了计算,计算得到甲烷非催化和半焦催化裂解的表观活化能分别为154.02 kJ/mol和82.06 kJ/mol.     

甲烷单加氧酶催化反应的研究进展

介绍了甲烷单加氧酶的组成,催化作用、性能、机理、载体及其影响因素,以及甲烷单加氧酶的化学模拟初步的发展状况.综述了甲烷单加氧酶(简称MMO)在甲烷催化合成反应中的重要作用及其发展前景.     

乙烯装置脱甲烷系统中甲烷分离浅析

对高压脱甲烷系统中甲烷分离进行了讨论.通过对甲烷在脱甲烷系统内的走向分析,讨论了碳二洗涤塔进料温度对乙烯冷剂负荷的影响;将液相甲烷从-140℃甲烷氢分离罐跨线补充至脱甲烷塔回流罐,可降低乙烯损失和乙烯冷剂消耗;最后,以碳二洗涤塔进料温度和跨线流量2个变量进行综合分析,得到了局部最优解.     

操作条件对固体氧化物燃料电池阳极反应转变的影响

研究了不同电流密度下,甲烷浓度、反应温度对甲烷在SOFC中反应由部分氧化到完全氧化转变的规律;测量了不同电流密度下,阳极出口气体产生速率;确定了甲烷浓度和电池反应温度变化时甲烷电化学反应由部分氧化转变为完全氧化的电流密度门槛值,及该门槛值与甲烷浓度、电池操作温度的变化关系.结果说明甲烷开始发生完全氧化的电流密度门槛值与甲烷浓度成正比;甲烷浓度一定,温度升高,甲烷开始发生完全氧化的电流密度的门槛值也随之提高.     

甲烷临氧催化转化制合成气研究进展

介绍了国内外甲烷临氧催化转化制合成气的研究进展,结合本课题组的研究结果及文献报道,对甲烷部分氧化、甲烷临氧二氧化碳重整、甲烷临氧水蒸气重整及甲烷-二氧化碳-水-氧气耦合三重整反应进行了阐述和分析,综述了在催化剂体系、反应机理和工艺条件等方面取得的近期研究成果.最后对甲烷临氧催化转化制合成气技术今后的研究重点及应用领域作了展望.     

流化床中甲烷芳构化过程

在石英流化床反应器中研究了无氧条件下甲烷直接催化转化制备芳烃的过程.发现催化剂的诱导期长短、甲烷的总转化率与温度、甲烷分压及甲烷空速相关.在973 K下,液体产品中苯的选择性与萘的选择性随着催化剂的失活呈现不同的变化趋势.所得主要技术指标（甲烷转化率、苯的收率与选择性等）与固定床微型反应器中的结果相近.还研究了催化剂上的积炭对甲烷转化率、催化剂失活的影响,为将来的进一步研究提供了基础.     

SOFC中干甲烷在Ni-ScSZ阳极上的氧化行为

以氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)做电解质,氧化钪稳定的氧化锆(Ni-ScSZ)为阳极,研究了不同浓度干甲烷在固体氧化物燃料电池阳极上的氧化行为.改变甲烷浓度,利用色谱在线测量不同电流密度下阳极出口气体产生的种类与速率.通过氧的分析与反应发生时的电子数分析,研究了干甲烷在Ni-ScSZ阳极的氧化行为,并对比研究了相同浓度的干甲烷在Ni-YSZ阳极上的氧化行为.结果表明,在Ni-ScSZ阳极上,高浓度干甲烷与在Ni-YSZ阳极上类似,由甲烷裂解反应生成的碳发生氧化反应生成CO;低浓度干甲烷在电流密度较低的情况下,在1 000 ℃可发生CO氧化反应,生成CO2.在Ni-YSZ阳极上,低浓度干甲烷在较高电流密度下,在生成CO2的同时甲烷发生完全氧化反应.     

微通道内甲烷/湿空气重整转化效率实验研究

用沉淀法制备了涂覆在微通道内壁面的Ni/Al2O3催化剂,在自行搭建的实验系统上进行了微通道内甲烷/湿空气催化重整的实验研究,考察了催化壁面温度、空碳比及甲烷体积流量对甲烷/湿空气重整转化效率的影响,并与数值计算结果进行对比.结果表明,随着催化温度的升高,甲烷转化率不断升高;相同水碳比下,甲烷的催化转化率随着空碳比的增大而增大;随着甲烷体积流量的增大,甲烷转化效率呈现先增大后减小的变化规律.反应温度为1 023 K,甲烷体积流量为20 mL/min时,实验所得甲烷转化率达到最大值,为61.3％.     

煤制天然气中甲烷化工艺技术进展及比较

甲烷化合成技术是煤制天然气的关键技术.介绍了国内外甲烷化技术的概况,对国外Lurgi、TREMP、Davy 3种甲烷化工艺及催化剂进行比较,并对国内的甲烷化技术目前发展情况进行了介绍.     

甲烷等离子体转化的研究进展

介绍了等离子体技术应用于甲烷转化的可行性和必然性,简述了国内外低温等离子体条件下甲烷转化的研究进展和发展趋势,并探讨了冷、热等离子体下甲烷转化的反应机理.