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1.
采用浸渍法制备了负载型Co基催化剂,并在介质阻挡放电低温等离子体反应器中研究了其对CO2加氢转化生成低碳烃反应的催化性能,考察了载体、Co负载量,以及催化助剂对催化剂性能的影响,探讨了催化剂活性相、等离子体与催化剂的协同作用机理,分析了在等离子体体系中CO2加氢制低碳烃可能的反应路径。结果表明,在介质阻挡放电反应器中,等离子体与Co基催化剂具有显著协同作用,在常压、低温下,CO2加氢可生成一定量的C2~C4低碳烃。以Co质量分数为15%的Co/ZSM-5为催化剂时,CO2转化率达45.0%;C2~C4选择性为13.7%。催化助剂Ni的加入可以进一步提高CO2的转化率和C2~C4的选择性。当Ni-Co/ZSM-5催化剂中m(Co)/m(Ni)为4∶1时,C2~C4转化率达52.3%,C2~C4选择性达17.9%。 相似文献
2.
以β-SBA-15复合分子筛为载体,通过浸渍法制备钴改性β-SBA-15催化剂(Co-β-SBA-15催化剂),利用XRD、N_2吸附-脱附、FTIR、NH_3-TPD、SEM和TG-DTA等方法对催化剂进行了表征,并以模拟柴油为原料,考察了Co-β-SBA-15催化剂的制备条件对催化氧化脱硫效果的影响。实验结果表明,在Co负载量为10%(w)、焙烧温度为550℃、焙烧时间为3h时,所制备的Co-β-SBA-15催化剂用于模拟柴油的脱硫率最高,达97.71%;Co-β-SBA-15催化剂较好地保持了β-SBA-15复合分子筛的微-介孔复合孔道;β分子筛次级结构单元的加入,提高了Co-β-SBA-15催化剂的结构稳定性和再生性能。 相似文献
3.
载体和助剂对NiO催化剂氨分解反应的影响 总被引:7,自引:1,他引:6
研究了负载Ni的MgO、γ Al2 O3 和Si Al陶瓷 3种催化剂的NH3 分解反应活性。活性评价结果表明 ,3种催化剂的活性顺序为Ni/MgO >Ni/Al2 O3 >Ni/Si Al陶瓷。XRD分析表明 ,NiO负载量为 10 %时 ,3种催化剂的表面物相分别为NiMgO2 固熔体、NiAl2 O4尖晶石和游离的NiO ,说明NiO与不同载体的相互作用对催化剂的NH3 分解活性影响很大。对于Ni/MgO催化剂 ,5 5 0℃时NH3 转化率是 5 0 % ,在 6 5 0℃时达到 10 0 %。Ni/MgO催化剂表面物相主要是NiMgO2 固熔体 ,结合H2 TPR结果可以看出 ,难以还原的NiMgO2 表面相是催化剂的活性相。当w (NiO) <10 %时 ,有利于形成NiMgO2 固熔体 ,从而提高催化剂活性 ;当w(NiO) >10 %时 ,由于游离的NiO晶体的出现导致了活性的降低。加入助剂La ,使形成了紧密的La O Ni结构单元 ,加速了NH3 在催化剂表面的解离吸附 ,可提高催化剂的低温活性。与Ni/MgO催化剂相比 ,Ni/Al2 O3 催化剂的稳定性较好 ,在连续反应 4 8h后 ,NH3 转化率仍是 10 0 % ,而Ni/MgO却有所降低。TPR和XRD表征结果证明 ,比较稳定的NiAl2 O4是催化剂的活性相。 相似文献
4.
以乙酰丙酮钴(Ⅱ)为前体,采用原子层沉积法合成了Co/TUD-1催化剂,考察了该催化剂在以O2为氧化剂的1,2-二苯乙烯环氧化反应中的性能;并对催化剂进行了XRD、N2吸附-脱附、漫反射光谱和H2-TPR表征。表征结果显示,当Co负载量(w)小于等于4.0%时,TUD-1分子筛中Co主要以高度分散的CoOx形式存在;当Co负载量大于4.0%时,分子筛的孔道内外均有大量Co3O4形成。高度分散在分子筛中的CoOx是1,2-二苯乙烯环氧化的高活性组分。与采用浸渍法和水热法制备的催化剂相比,原子层沉积法制备的Co/TUD-1催化剂具有更高的活性。以负载量为4.0%的Co/TUD-1为催化剂,在100℃下反应6 h时,1,2-二苯乙烯转化率为49.3%,环氧化物选择性为96.8%。 相似文献
5.
Co负载量对Co/SBA-15催化剂在Fischer-Trosch合成反应中性能的影响 总被引:2,自引:1,他引:1
采用初湿浸渍法制备了不同Co负载量的Co/SBA-15催化剂。通过N2吸附-脱附、透射电子显微镜、X射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。在固定床反应器中评价了催化剂的Fischer-Tropsch合成反应性能。实验结果表明,负载Co后,载体的介孔结构保持完好。负载的Co填充或堵塞了载体的部分孔道,催化剂的BET比表面积和总孔体积下降,平均孔径增大。Co负载量(质量分数)为20%时,Co物种的粒子尺寸最小、分散度最高。Co负载量在40%以内时,随Co负载量的增加,与载体之间强相互作用的Co物种增多,催化剂的还原难度增大。Co负载量为40%时,CO的转化率最大;Co负载量为20%时,C5+烃的收率最大。最佳的Co负载量为20%。 相似文献
6.
《石油化工》2016,45(1):85
采用直接合成法制备了负载型Co/SBA-15催化剂,采用XRD,XPS,TEM,N_2吸附-脱附等手段对Co/SBA-15进行表征;考察了催化剂用量、Na HCO_3和H_2O_2的浓度及体系p H对Co/SBA-15催化降解亚甲基蓝性能的影响,并探讨了亚甲基蓝催化降解的机理。表征结果显示,Co/SBA-15具有载体SBA-15分子筛的典型介孔结构,孔分布均匀,Co/SBA-15的平均孔径、比表面积和孔体积分别为3.44 nm、475.33 m~2/g和0.27 cm~3/g。实验结果表明,在p H=9、Na HCO_3和H_2O_2浓度分别为10 mmol/L和30 mmol/L、催化剂用量为0.015 g、35℃下反应2 h,50 m L的25 mg/L亚甲基蓝的降解率可达86.48%。催化剂在Co+Na HCO_3+H_2O_2体系中产生碳酸盐自由基,形成了更多的活性氧自由基,提高了对亚甲基蓝的降解性能。 相似文献
7.
采用化学还原法,制备出了Ni Co B/SAPO-5硝基苯液相加氢制备出对氨基苯酚(PAP)双功能催化剂,利用X射线衍射、扫描电子显微镜等手段表征了催化剂的物化性能。结果表明,非晶态Ni Co B合金以纳米颗粒形式分散在SAPO-5分子筛微球表面;SAPO-5中n(Si O2)/n(Al2O3)为0.1,Ni负载量为2%,n(Co)/n(Co+Ni)为1时,Ni Co B/SAPO-5双功能催化剂的催化性能较好,硝基苯转化率为90.04%,PAP选择性为42.53%。 相似文献
8.
乙二胺丙基功能化的SBA-15介孔分子筛的合成及催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
以聚乙二醇-聚丙三醇-聚乙二醇为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,在强酸和水热条件下合成了SBA-15介孔分子筛,用氯丙基三甲氧基硅烷和乙二胺对分子筛进行乙二胺丙基功能化。运用X射线衍射、傅里叶红外光谱、N2吸附-脱附等手段对功能化前后的SBA-15介孔分子筛进行了表征。以苯甲醛与乙酰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合为模型反应,研究了功能化后的SBA-15介孔分子筛的碱催化性能。实验结果表明,功能化后的SBA-15介孔分子筛对反应具有催化活性,同时反应温度、反应时间、溶剂和活性组分的负载量等条件对SBA-15介孔分子筛的催化活性都有影响。催化活性随着催化剂活性组分负载量的增加而提高,但存在一个最佳值。当达到最佳负载量即硅烷偶联剂与SBA-15介孔分子筛的质量比为5∶1时,以乙醇为溶剂在80℃下反应90m in,苯甲醛的转化率,最大达到29.2%。 相似文献
9.
考察了金属助剂K,Mg,Zn对Pt Sn/SBA-15催化剂催化丙烷脱氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、SEM、TG、H2-TPR和CO脉冲吸附原位漫反射红外光谱等方法对载体和催化剂进行了表征。实验结果表明,助剂对Pt Sn/SBA-15催化剂的丙烷脱氢性能有显著影响,K助剂对催化剂不利,而Mg和Zn助剂能显著改善Pt Sn/SBA-15催化剂的催化性能,含Mg或Zn的Pt Sn/SBA-15催化剂脱氢活性高、稳定性好。Mg和Zn助剂能提高催化剂的Pt分散度,且可能有部分活性组分进入分子筛孔道,同时Mg和Zn助剂能增加Pt粒子周围的电子密度,高的电子密度使得Pt与生成的烯烃双键之间的相互作用力减弱,从而使烯烃容易从催化剂表面脱附,提高催化剂的性能。 相似文献
10.
Ni助剂对Pt/Ce-SBA-15催化CO氧化反应性能的影响 总被引:2,自引:2,他引:0
以三嵌段共聚物P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶凝胶法,通过微波辅助加热实现了SBA-15分子筛和Ce掺杂的Ce-SBA-15分子筛的快速合成;通过XRD,XPS,UV-Vis DRS等手段对合成的分子筛进行了表征。表征结果显示,引入Ce得到的骨架掺杂Ce-SBA-15分子筛的有序度较高,Ce以Ce3+和Ce4+两种形式存在于分子筛中。以合成的分子筛为载体制备负载型Pt催化剂,并以CO氧化为模型反应,考察了Ni助剂的添加对催化剂活性的影响。实验结果表明,以Ce-SBA-15分子筛为载体的Pt催化剂比以SBA-15分子筛为载体的Pt催化剂具有更高的CO氧化活性,且助剂Ni的添加能进一步提高催化剂的活性;Pt-Ni/Ce-SBA-15催化剂在160℃可使CO完全转化,而Pt/SBA-15催化剂在245℃时才能使CO完全转化。 相似文献
11.
以乙醇和水为溶剂配制相应活性组分盐溶液作为浸渍液,研究了不同条件下制备的Pt-Sn/SBA-15催化剂用于丙烷脱氢时的催化性能;采用XRD、BET、TEM和CO脉冲吸附等方法对载体和催化剂进行了表征。实验结果表明,浸渍溶剂对Pt-Sn/SBA-15催化剂性能的影响显著,以氯化亚锡水溶液浸渍Sn、以氯铂酸水溶液浸渍Pt的催化剂性能最好。Sn浸渍液的溶剂对催化剂结构影响不明显,而Pt浸渍液的溶剂不同时催化剂的Pt分散度有显著差异。在水溶液中,氯铂酸可电离成氢阳离子和氯铂酸根阴离子,离子在水中分散存在;而在乙醇溶液中,由于乙醇极性比水差,氯铂酸不电离形成离子,仍以分子形式存在并容易团聚,从而导致氯铂酸水溶液和乙醇溶液浸渍后的Pt-Sn/SBA-15催化剂的Pt分散度有较大差异。 相似文献
12.
硅烷化对SBA-15负载钴催化剂的费-托合成反应性能的影响 总被引:2,自引:2,他引:0
以六甲基二硅胺烷(HMDS)为偶联剂,利用气相硅烷化方法对介孔分子筛SBA-15进行疏水处理,然后用等体积浸渍法制备负载型钴基催化剂。采用FT-IR、N2吸附-脱附、XRD、HRTEM、TPR等手段对催化剂进行了表征,考察了偶联剂用量对Co/SBA-15催化剂物理结构的影响,并采用固定床反应器对其费托合成反应性能进行了研究。结果表明,偶联剂用量会影响催化剂的分散度和还原度。费托反应评价发现,催化活性随偶联剂用量变化出现最值。当加入2.4 mmol.g-1HMDS时,催化剂表现出较高的反应活性,这主要归因于钴金属较好的分散性和较高的还原度。 相似文献
13.
金属助剂对Ni2P/SBA-15催化剂结构及二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
以介孔分子筛SBA-15为载体,硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,采用共浸渍法制备了 P/Ni 摩尔比为0.8的 Ni2P/SBA-15催化剂,然后添加 Li、Na、K、Mg、Ca、Sr 和 Ba 等金属助剂,制备了一系列不同金属助剂的M-Ni2P/SBA-15(其中M为 Li、Na、K、Mg、Ca、Sr 和 Ba)催化剂。采用 XRD 对该系列催化剂的结构进行了表征,并以二苯并噻吩质量分数为1%的二苯并噻吩/十氢萘溶液为模型化合物,在微型固定床反应器上评价它们的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,M-Ni2P/SBA-15催化剂的活性相为 Ni2P。不同的金属助剂对催化剂性能的促进作用不同,其中碱土金属Ca能够明显地提高 Ni2P/SBA-15催化剂的 HDS 活性,Ca 质量分数为3.5%的Ca-Ni2P/SBA-15催化剂的 HDS 活性最好。在反应压力3.0 MPa、反应温度360℃的条件下,3.5%Ca-Ni2P/SBA-15催化剂催化的二苯并噻吩 HDS 的转化率达到98.6%。不同金属助剂以不同方式影响加氢脱硫反应的机理。 相似文献
14.
以全硅介孔分子筛SBA-15为载体,以钛酸四异丙酯为钛源,在超声辅助条件下采用液相后合成方法制备了Ti-SBA-15催化剂,并借助XRD、N2吸附、TEM和UV-Vis等表征手段研究了催化剂的结构特性。以过氧化氢异丙苯(CHP)为氧化剂,考察了Ti-SBA-15催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能。实验结果表明,在超声波的空化作用下,Ti原子更易于进入SBA-15分子筛骨架中形成具有环氧化活性的四配位Ti物种,同时也有效减弱了后合成过程对SBA-15分子筛孔道结构的破坏。与常规液相后合成方法相比,采用超声辅助液相后合成方法制备的Ti-SBA-15催化剂表现出更高的丙烯环氧化催化性能,CHP转化率达到94.8%,环氧丙烷选择性达到96.5%,CHP的有效利用率达到91.5%。 相似文献
15.
采用水热法原位合成了镧掺杂的La/SBA-15催化剂,考察了La/SBA-15催化下甲苯液相氧化合成苯甲酸的催化活性。通过XRD、N2吸附-脱附测定等手段对样品进行了表征。结果表明,制得的La/SBA-15复合材料保持了载体SBA-15高度有序的介孔二维六角孔道结构。考察了La/SBA-15对液相氧化甲苯合成苯甲酸的催化性能,在反应温度423K,催化剂用量1.2g/mol甲苯,溶剂二氯甲烷用量400ml/mol甲苯,氧气压力维持5MPa,反应时间5h的条件下,甲苯转化率为42.6%,中间氧化产物苯甲醛的选择性仅4.1%,最终产品苯甲酸选择性高达95.5%。且La/SBA-15催化剂重复使用6次,催化活性基本保持稳定。 相似文献
16.
采用浸渍法制备了不同Pt含量的Pt/SBA-15催化剂,采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2吸附-脱附和透射电镜(TEM)等方法对催化剂样品进行表征,并以正庚烷为模型化合物,考察了Pt/SBA-15与传统重整催化剂PR-D机械混合复合催化剂对重整反应的催化性能。结果表明,与单独使用PR-D催化剂相比,采用Pt/SBA-15与PR-D以质量比1:9机械混合的复合催化剂时,正庚烷转化率基本相当,气体产率有所降低,液体收率有所升高。采用1.0%Pt/SBA-15与PR-D以质量比1:9机械混合的复合催化剂时,芳烃产率较单独使用PR-D时增加3.2百分点。 相似文献
17.
Co-Mo/SBA-15深度加氢脱硫催化剂的研究 总被引:2,自引:2,他引:0
以介孔分子筛SBA-15为载体,担载Co-Mo双金属活性组分制备了深度加氢脱硫催化剂。通过XRD、BET表征,担载金属后SBA-15分子筛仍然保持二维晶相结构,比表面积略有下降。用0.5% 二苯并噻吩(DBT)的环己烷溶液为模型化合物,在固定床反应器上考察了金属负载量的影响及最佳反应条件,并用高硫催化裂化柴油为原料评价了催化剂的脱硫反应活性。结果表明,当催化剂负载Co-Mo(5,25)时,在反应温度360 oC,压力4 MPa,氢油体积比400,空速4.0 h-1的条件下,催化裂化柴油脱硫率最高可以达到95.59%。 相似文献
18.
Larissa Cicianny Luz Ferreira de Araújo Taisa Cristine de Moura Dantas Aruzza Mabel de Morais Araújo Amanda Duarte Gondim Valter José Fernandes Júnior Antonio Souza de Araújo 《Petroleum Science and Technology》2017,35(13):1396-1402
In research for materials that can be applied in processing heavy oil (petroleum), this work proposes to synthesize mesoporous heterogeneous catalysts, type SBA-15, with the addition of cerium metal and aluminum. These catalysts were characterized by X-ray diffraction, scanning electron micrographs coupled to energy dispersive spectrometry, spectroscopy in the infrared region by Fourier transform, N2 adsorption and desorption and thermal analysis-thermogravimetry. Thermal tests were performed to evaluate the thermal and catalytic degradation process with a sample of heavy oil (°API = 14). Through the non-isothermal kinetic model of Ozawa Flynn Wall (OFW) some parameters for determining the apparent activation energy of decomposition were obtained. The petroleum with 12% of Ce5Al50SBA-15 showed a catalytic activity for this material. It has been seen that there was a decrease in the Ea in model free of the order from 89.0 to 104.9 kJ mol?1 in α = 50% ± 10%, and it was repeated from the first percentage until the last showing performance of Ce5Al50SBA-15 as a catalyst. 相似文献
19.
Co/WO3/ZrO2催化正辛烷临氢异构化反应性能 总被引:2,自引:1,他引:1
用分步浸渍法制备Co/WO3-ZrO2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了Co/WO3-ZrO2催化正辛烷临氢异构化反应性能。讨论了催化剂制备条件(W含量、焙烧温度、Co含量)及反应条件(还原温度、反应温度、重时空速)对正辛烷异构化催化性能的影响,采用XRD、BET对Co/WO3-ZrO2催化剂进行了表征。实验结果表明,当w(W)=15%、Co=2%时,所制备的Co/WO3-ZrO2催化剂对正辛烷异构化反应的催化活性可达到21.98%,选择性可达到93.96%。 相似文献
20.
以硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,介孔分子筛 SBA-15为载体,采用共浸渍法制备Ni2P/SBA-15前驱体,再将一定量的偏钨酸铵水溶液引入,采用程序升温还原制备了一系列 W-Ni2P/SBA-15催化剂。采用 XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD 和 XPS 表征了催化剂的结构,并评价了催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫活性。结果表明,W-Ni2P/SBA-15催化剂中均只存在Ni2P物相;催化剂的比表面积和孔体积随着W含量的增加先增大后减小;强酸量和总酸量都随W含量的增加有明显增加;W的加入使得催化剂表面的 Niδ+含量有所降低,而 Pδ-含量有所增加;在大于360℃时,催化剂对二苯并噻吩具有很好的深度加氢脱硫活性,并且以直接脱硫生成联苯的脱硫机理为主。 相似文献