K_2La_2Ti_3O_(10)光催化分解乙醇制氢

合成了具有层状结构的化合物Pt/K2La2Ti3O10,考察了光催化分解乙醇制氢的活性。K2La2Ti3O10是以层间水合物的形式存在的,K2La2Ti3O10的禁带宽度约为3.5 eV左右,对350 nm的紫外光有较强的吸收,而对可见光部分则基本没有吸收。在K2La2Ti3O10上负载2%(质量分数)用H2还原的Pt,其光催化活性最高,产氢速率达到0.147 mmol/h。     

负载有CuO的La_2Ti_2O_7的光催化还原水制氢性能研究

通过浸渍法制备了负载有CuO的La2Ti2O7(CuO/La2Ti2O7),并对其紫外光催化还原水制氢性能进行了研究。结果表明,当以甲醇作为牺牲剂时,在紫外光照射下CuO/La2Ti2O7是一个高活性的光解水制氢催化剂。CuO的负载量为5%(mol/mol)时,产氢速率可达54.7μmol/(h.g)。在光催化过程中,CuO所起的作用是促进电荷的分离并成为产氢的活性位点。实验结果还表明在CuO/La2Ti2O7催化体系中,CuO是一个良好的助催化剂,完全有可能替代Ag、Pt等常用的贵金属助催化剂。这一研究结果为La2Ti2O7系催化剂在光解水制氢领域的实际应用提供了更为广阔的前景。     

酸化对层状K2La2Ti3O10光催化活性的影响

本文通过高温固相反应合成了一种层状金属氧化物K2La2Ti3O10，利用离子交换反应对其在不同条件下进行酸化。并通过对甲基橙溶液的降解对其光催化活性进行评价，结果发现，酸化后K2La2Ti3O10的光催化活性有显著提高、通过对样品的结构、XRD、DRS分析，对这种现象做出了几种可能的解释。     

表面担载型CdS/K_2La_2Ti_3O_(10)复合物的制备及光催化活性研究

采用沉淀法将Cd S担载到K2La2Ti3O10表面,制备了不同Cd S含量的Cd S/K2La2Ti3O10复合物,分别运用XRD、SEM、TEM、EDX、PL、XRF、BET和UV-Vis等手段对其进行表征。通过可见光下降解罗丹明B考察光催化活性,研究催化剂担载量、投加量和罗丹明B溶液初始p H值对光催化活性的影响。结果表明,担载Cd S后K2La2Ti3O10的吸收带边向可见光区移动,并且光催化活性有明显提高。在催化剂投加量为0.25 g,担载量为35%(wt)的条件下,可见光照射2 h,10 mg×L~(-1)的罗丹明B溶液的降解率可达到97.8%。最后提出了Cd S/K2La2Ti3O10复合物光催化降解罗丹明B的机理。     

CdS-K2La2Ti3-xNbxO10复合物的制备及其光催化性能研究

采用硬脂酸法制备K2La2Ti3O10,通过铌离子掺杂得到K2La2Ti3-xNbxO10,再使用微波法进行质子交换、胺柱撑/镉离子交换,通过硫化反应制备得到CdS-K2La2Ti3-xNbxO10催化剂。运用X射线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)和紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis)等手段对催化剂进行表征,并且考察了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解活性。结果表明:铌离子掺杂和硫化镉插层拓展了催化剂的可见光吸收范围,抑制了光生电子与空穴的复合效率,提高了光催化活性,使其催化活性明显高于K2La2Ti3O10催化剂和掺杂的K2La2Ti3-xNbxO10催化剂。     

Pt、Cu共改性TiO2选择性光催化还原CO2制CH4

光催化还原CO_2是具有前景的可再生能源技术,但由于光生电子-空穴对的快速复合和对可见光的有限利用,Ti O_2表现出较低的光催化反应效率,为了提高Ti O_2光催化还原CO_2的效率,用金属改性Ti O_2是一种有效的方式。笔者通过化学还原法将Pt和Cu_2O纳米颗粒沉积在锐钛矿TiO_2晶体表面,系统研究了Pt、Cu共改性对Ti O_2光催化还原CO_2性能的影响。光催化试验结果表明,Pt沉积有利于生成CH_4和H_2,而Cu_2O会抑制H_2的生成,且对CH_4的选择性低于Pt。Pt和Cu_2O同时沉积在Ti O_2晶体上时,H_2的生成受到抑制,CO_2被选择性地还原为CH_4,选择性达96.6%。催化剂表征结果表明,Pt能捕获光生电子,从而提高催化剂上的电子密度,有利于多电子还原反应发生,高选择性地生成CH_4。Cu_2O提高了催化剂对CO_2的化学吸附能力,同时对水的吸附能力较弱,从而抑制H_2的生成,提高了光生电子对CO_2还原的选择性。此外,反应后的Pt-Cu/Ti O_2中Cu2O几乎被完全还原为Cu,这可能是由于在光催化反应过程中,Pt沉积可促进光生电子向Cu_2O迁移,在Cu_2O还原为Cu的同时为光催化还原反应提供更多的电子,有利于CH_4的选择性生成。因此,Pt-Cu/TiO_2催化剂可将CO_2选择性地还原为CH_4。经3次循环试验,催化剂的活性未降低,具有良好的稳定性。     

硫化镉插层制备K2La2Ti3-xCexO10 复合催化剂及其活性研究

采用硬脂酸法制备K2La2Ti3-xCexO10本体。分别采用微波辅助法和水浴法对K2La2Ti3-xCexO10进行质子交换、胺柱撑和硫化镉插层,制备了硫化镉插层K2La2Ti3-xCexO10催化剂。用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）和紫外-可见漫反射（UV-vis）等手段对复合催化剂的晶型、粒径、表面形貌等进行表征,考察催化剂的可见光催化分解有机物活性。结果表明：在K2La2Ti3-xCexO10层间插入硫化镉可以将催化剂的光谱响应范围拓展到可见光区,提高了光催化降解有机物活性。水浴法制备的CdS-K2La2Ti3-xCexO10降解罗丹明B的降解率可以达到17.68%,而采用微波法制备的CdS-K2La2Ti3-xCexO10降解罗丹明B的降解率可以达到33.66%。     

低负载贵金属催化剂对二甲醚催化燃烧的催化活性

采用浸渍法以g-Al2O3为载体制备了多种低负载量的Pd和Pt催化剂,在微型固定床反应器装置上进行了二甲醚(DME)催化燃烧实验. 考察了不同贵金属负载量的Pd/g-Al2O3和Pt/g-Al2O3催化剂的活性,及浸渍顺序对Pd-Pt/g-Al2O3双金属负载催化剂活性的影响,并测试了贵金属负载摩尔比不同的双金属负载催化剂的活性. Pt负载量0.025%(w)的催化剂在190℃将DME完全燃烧;Pd和Pt共同负载的催化剂[Pd:Pt=2:1(mol), Pt 0.025%(w), Pd 0.027%(w), Pt先负载]性能更好,在175℃将DME完全燃烧;200 h实验后2种催化剂活性降低均小于5%.     

贵金属改性二氧化钛光催化去除溴酸盐

用浸渍法制备了各贵金属(包括Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Au、Ag)改性二氧化钛(M/TiO2)光催化剂,研究了紫外光下其光催化去除溴酸盐(BrO3-)活性。结果表明,Pt和高Ag量负载提高了TiO2光催化去除BrO3-活性,分别提高了4.6和2.9倍,Pt通过表面活性物种PtCl4的光敏化作用提高了其活性,而高负载量Ag通过与BrO3-还原产物Br-生成具有可见光活性的AgBr来提高其活性。Pd/TiO2、Ru/TiO2、Au/TiO2、Ir/TiO2、Rh/TiO2和低负载量的Ag/TiO2,因不能有效提高P25 TiO2光生电子与空穴的分离效率,反而可成为电子与空穴的复合中心,从而抑制了TiO2光催化去除BrO3-活性。     

硬脂酸法制备层状钙钛矿氧化物K2La2Ti3O10

采用硬脂酸法,在900℃下焙烧4h,制备了层状钙钛矿氧化物K2La2Ti3O10,比传统的高温固相法焙烧的温度明显降低,焙烧的时间显著缩短.采用X-射线衍射仪对产物结构进行了表征.分析表明所得样品结晶良好,无明显杂峰出现,生成了单相的K2La2Ti3O10晶体.     

Fe2+/H2O2体系O2生成路径

掌握Fe²⁺/H₂O₂体系O₂的生成路径,可为避免H₂O₂无效分解,开发经济高效的Fe²⁺/H₂O₂体系利用技术指明方向。采用添加自由基捕获剂的方法,探究Fe²⁺/H₂O₂体系内各种自由基对O₂生成速率的影响,进而确定O₂的生成路径。结果表明:Fe²⁺/H₂O₂体系内不会产生大量O₂^-·,O₂^-·不是生成O₂的主要反应物质;O₂^-·被全部捕获后,体系中仍产生大量O₂^-·,但此时无O₂生成,证明生成O₂的反应由·OH和HO₂·两种自由基直接参与。分析认为反应·OH+HO₂·-H₂O+O₂是体系内O₂生成的主要路径。控制Fe²⁺/H₂O₂体系定向生成·OH,抑制HO₂·的产生,是提高Fe²⁺/H₂O₂体系中H₂O₂利用率的有效手段。     

甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯的制备

采用一锅法的工艺通过甲基丙烯酸先酰氯化,再与2,2,2-三氟乙醇在催化剂4-二甲氨基吡啶的催化下酯化的方法,方便快捷地制备了甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯,并根据实验结果讨论了影响反应的主要因素。最佳反应条件是:二甲基甲酰胺(DMF)和4-二甲氨基吡啶(DMAP)的用量为5%~10%(质量比),甲基丙烯酸∶氯化亚砜∶2,2,2-三氟乙醇=1.1∶1∶0.9(摩尔比),反应温度为50~60℃,收率达到95%以上。     

PbCl2-ZnCl2-H2O和CaCl2-PbCl2-H2O三元体系373K相平衡

采用等温溶解平衡法研究了两个三元体系PbCl₂-ZnCl₂-H₂O和CaCl₂-PbCl₂-H₂O在373 K时的相平衡,测定了平衡溶液的溶解度和密度,并根据溶解度数据和对应的平衡固相绘制了相图和密度-组成图,根据相图对单变量曲线和结晶区进行了讨论。研究发现,两个三元体系均为简单共饱和型,均无复盐和固溶体生成,有一个共饱点,两条单变量曲线,两个结晶区。平衡液相对应的固相由XRD确定,并对实验结果进行了简要的讨论。     

Li2O-Na2O-K2O-CaO-MgO-Al2O3-SiO2系统乳浊釉的研究

对Li2O-Na2O-K2O-CaO-MgO-Al2O3-SiO2系统釉进行了较全面的正交试验研究,找到了影响该系统釉乳浊及釉面质量的主次因素,获得了性能良好的乳浊釉及其较优乳浊釉配方.     

生产乙炔对电石的要求及乙炔清净

目前国内外乙炔大部分仍是由电石制得。然而由于工业电石除CaC2 外还含有很多杂质 ,所以生产乙炔不仅要求电石的纯度、粒度 ,还要求水温。一般电石的块度采用 8～ 2 5mm ,发生器温度控制在 85± 5℃ ,乙炔气体中含H2 S、H3 P、NH3 等气体会使氯乙烯合成氯化催化剂活性下降。因此 ,必须对乙炔气体进行清洁。采用次氯酸钠液体的氧化性将乙炔中的杂质氧化成酸性物质而除去。     

SC(NH2)2-H2O2-Cu2+-OH-封闭体系非线性动力学研究

利用微量量热仪测定体系热功率随时间的改变。对于SC(NH2)2-H2O2-Cu2 -OH-封闭体系,测定了不同浓度,不同温度下,体系的单峰振荡行为,得到了不同温度,不同浓度下的振荡周期,并由此计算出振荡反应的表观活化能和反应级数。并得到下列关系:1t∝c-0.3355