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《应用化工》2022,(7):1331-1334
以浸渍法制备了不同金属改性的TS-1分子筛催化剂M/TS-1,(M=Cu,Fe,Zn,Co,Cr,Mn,V,负载量为2%),用于催化苯甲醇选择性氧化制取苯甲醛。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)以及扫描电子显微镜(SEM)对TS-1进行了表征。结果表明,TS-1分子筛在引入不同金属后,均保持了MFI的拓扑结构及其形貌特征。氮气吸附法(BET)以及电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)分析表明,各金属物种均匀地分散在TS-1分子筛表面,并且没有堵塞TS-1分子筛的孔道结构。金属的引入能够提高TS-1分子筛在苯甲醇氧化制苯甲醛反应中的催化活性,其中Cu负载的TS-1分子筛在以叔丁基过氧化氢(TBHP)作氧化剂氧化苯甲醇的反应中显示出了优异的催化活性,在反应4 h,反应温度323 K的条件下,苯甲醛的选择性98.2%,苯甲醇的转化率25.2%。 相似文献
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以偏钒酸铵、磷钼酸为活性组分,采用溶胶-凝胶法原位合成钒、钼改性HMS介孔材料(V/Mo-HMS)。通过X射线衍射光谱(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附(BET)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)及热分析(TG-DTA)等手段对合成的V/Mo-HMS进行表征。同时以30%双氧水为氧化剂,V/Mo-HMS为催化剂,催化苯甲醇氧化制苯甲醛,讨论了不同金属改性HMS对催化反应的影响。结果表明,与HMS比较,V/Mo-HMS的比表面积、孔容及平均孔径均降低;0.1mol苯甲醇用0.8 mol 30% H2O2氧化,乙酸乙酯为溶剂,催化剂用量0.07 g,在90℃下反应6h,苯甲醇的转化率可达68.16%,苯甲醛的选择性达到89.02%。催化剂可回收重复使用。 相似文献
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《精细化工》2017,(2)
以偏钒酸铵、磷钼酸为活性组分,采用溶胶-凝胶法原位合成了钒、钼改性HMS介孔材料(V/Mo-HMS)。通过XRD、SEM、BET、H2-TPR、XPS及TG-DTA对V/Mo-HMS进行了表征。同时以H_2O_2(质量分数为30%)为氧化剂,V/Mo-HMS为催化剂催化苯甲醇氧化制备苯甲醛,讨论了金属种类及用量对催化剂催化活性的影响。结果表明:与纯HMS相比,当n(V+Mo)∶n(Si)为(0.02+0.02)∶1时,V/Mo-HMS的比表面积由953.0 m2/g降低到8.1 m2/g,孔容由1.24 cm~3/g降低到0.04 cm~3/g,而平均孔径由4.85 nm增大到18.64 nm;以n(V+Mo)∶n(Si)为(0.02+0.01)∶1的V/Mo-HMS为催化剂,质量为0.07 g,n(苯甲醇)=0.1 mol,且n(苯甲醇)∶n(H_2O_2)=1∶8,乙酸乙酯为溶剂,在90℃下反应6 h,苯甲醇的转化率可达68.16%,苯甲醛的选择性达到89.02%。催化剂使用4次后,苯甲醇的转化率达65.09%,苯甲醛的选择性为80.98%。 相似文献
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伯醇的选择性氧化是重要的有机合成反应,也是有机化学理论和实验教学的重点内容。现有实验教材中以Na2WO4?2H2O/(C4H9)4NHSO4为催化体系,在90℃条件下用H2O2将苯甲醇选择性氧化为苯甲醛,存在重金属污染和安全性不高等问题。可见光催化反应具有操作简便、条件温和、环保绿色等优点,是当下有机化学的热门研究领域。本实验采用可见光催化策略,以苯亚磺酸钠为催化剂,在LED灯照射和室温常压空气条件下,选择性地氧化苯甲醇为苯甲醛。该改进实验具有催化剂廉价环保、操作简便、用时合理等优点,可以作为化学类本科三年级学生的综合实验。 相似文献
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Keggin型多元杂多化合物催化氧化苯甲醇制苯甲醛 总被引:3,自引:0,他引:3
合成了一系列具有Keggin结构的P-V-Mo-W四元杂多化合物(Cpyr)3+xPVxMoyW12-x-yO40·nH2O[其中,Cpyr=(C16H32C5H4N)+,x=0、1、2和3],采用傅里叶变换红外光谱和X射线衍射等方法表征了杂多化合物的结构;以磷钒钼钨杂多化合物为相转移催化剂,用m(H2O2)=30%双氧水氧化苯甲醇制备苯甲醛。考察了催化剂的种类、溶剂的类型和反应条件(催化剂用量、反应温度、反应时间、H2O2用量)对苯甲醇氧化反应的影响。在优化条件下,即苯甲醇0.1mol、催化剂(Cpyr)5PV2Mo5W5O400.04mmol、m(H2O2)=30%H2O20.1mol、在100℃反应8h、溶剂水10mL,苯甲醇的转化率达88.51%、苯甲醛的选择性达96.06%。 相似文献
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以高锰酸钾和富马酸为原料,采用超声波辅助溶胶-凝胶法快速合成氧化锰八面体分子筛(OMS-2),并考察了不同锰氧化物在无溶剂、无卤素条件下用70%过氧化氢叔丁醇(TBHP)氧化苯甲醇合成苯甲醛反应中的催化活性。结果表明,该体系是一种高效的环境友好催化体系,OMS-2在反应过程中显示了较高的活性,在80 ℃下,反应4 h,苯甲醇转化率、苯甲醛收率和选择性分别为44.72%、34.31%和76.74%。对该催化体系的重复使用性能进行了考察,结果发现,催化剂重复使用3次之后,苯甲醛收率和选择性稍微降低,表明OMS-2催化剂循环使用活性较好。 相似文献
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《精细化工原料及中间体》2014,(7)
正一种低温气相选择性催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的方法,它涉及在低温条件下气相选择性催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的方法。本发明是要解决现有的苯甲醇气相氧化生成苯甲醛的反应中,存在反应温度高、催化剂活性差、选择性低和温度耐受范围过窄的问题。方法:常压下,使用固体催化剂Ag/SBA-15,底 相似文献
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铁改性HMS催化氧化苯甲醇合成苯甲醛 总被引:2,自引:0,他引:2
以十二胺为模板在中性条件下合成了Fe-HMS介孔分子筛,研究了不同硅铁比Fe-HMS对苯甲醇催化氧化反应的影响。利用XRD、BET、SEM和H2-TPR等方法对合成的催化剂进行了表征。考察了Fe-HMS对苯甲醇氧化反应的影响。结果表明,Fe3+ 离子进入了分子筛骨架,Fe-HMS分子筛具有均一的蠕虫状介孔结构。焙烧后的Fe-HMS中Fe3+ 主要以Fe2O3形式存在于骨架中。对苯甲醇液相选择性氧化反应,Fe-HMS分子筛的催化活性高于Fe-SiO2。在85℃、Si/Fe摩尔比为25∶1、醇/双氧水摩尔比为1∶2、催化剂含量为4%、反应时间4 h条件下,苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别为65.1%和74.6%。 相似文献
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采用离子交换法将[Pd(NH3)4]2+交换到NaY分子筛中,经焙烧和氢气还原制备金属钯粒径可调变的Pd/NaY催化剂。在(120~500) ℃改变焙烧温度,可以获得金属钯粒径(1.3~11.9) nm的Pd/NaY催化剂。Pd/NaY催化剂能够催化苯甲醇的无溶剂选择性氧化反应,对含不同钯粒径的Pd/NaY催化剂上醇选择性氧化研究发现,在1.6%Pd/NaY催化剂用量0.1 g、反应温度100 ℃、苯甲醇用量48.5 mmol和O2流速3 mL·min-1条件下,苯甲醇转化的真实转化频率随粒径变化在3.2 nm处呈最大值,该反应为结构敏感反应。 相似文献
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十聚钨酸盐选择性催化H_2O_2氧化苯甲醇合成苯甲醛 总被引:1,自引:0,他引:1
合成了6种十聚钨酸盐化合物,考察了它们在无溶剂、无卤素、无相转移催化剂条件下用30%H2O2氧化苯甲醇合成苯甲醛反应中的催化活性。结果表明,该体系是一种高效的环境友好催化体系。6种十聚钨酸盐在反应过程中显示了较高的活性,其中以十聚钨酸十六烷基吡啶盐的催化活性最好,在温度90℃下,反应1.5 h,苯甲醛的收率和选择性分别达到93.5%和98%。时间、H2O2加入量、温度、催化剂加入量等条件对催化剂活性有明显的影响,适宜的反应条件为:n(苯甲醇)∶n(催化剂)∶n(H2O2)=10∶0.05∶11,反应温度为90℃,反应时间为1.5 h。 相似文献
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采用共浸渍法制备Mn1K1/Al2O3催化剂,并以分子氧为氧化剂考察了其在苯甲醇液相氧化制苯甲醛反应中的催化性能。实验结果显示,焙烧温度和负载量对催化剂性能有重要影响,773 K焙烧的10%(wt)Mn1K1/Al2O3具有最高的催化活性,373 K下反应3 h时,苯甲醇转化率为72.9%,苯甲醛选择性为99%,且该催化剂可循环使用6次以上而其催化活性无明显降低。粉末X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、拉曼光谱、X射线吸收光谱(XAS)、程序升温还原(H2-TPR)结果表明,负载在Al2O3表面的非晶态或小晶粒α-Mn O2是催化活化分子氧发生醇氧化反应的高活性物种。 相似文献
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酸性离子液体中苯甲醇催化氧化合成苯甲醛 总被引:2,自引:0,他引:2
在没有任何有机溶剂和卤素的条件下,以30%H2O2为氧化剂,Na2WO4·2H2O为催化剂,在酸性离子液体[(CH2)4SO3HMIm]TSO中,研究了苯甲醇选择性氧化合成苯甲醛。在n(苯甲醇)∶n(H2O2)∶n(离子液体)∶n(Na2WO4·2H2O)=40∶48∶1∶1、90 ℃和3 h条件下,催化效果最好,此时苯甲醇转化率为90.1%,苯甲醛选择性为92.1%。反应结束后,产物和离子液体分层,通过简单的倾倒即可分离产物。分离后的离子液体经真空干燥脱水后重复使用4次,催化活性基本不变。 相似文献
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以HY分子筛为载体,采用水热法合成了系列Co3O4/HY复合分子筛催化剂,通过XRD、SEM、EDS、FT-IR、BET等手段对Co3O4/HY进行表征,并对Co3O4/HY分子筛催化氧气液相氧化苯甲醇合成苯甲醛的性能进行研究。结果表明,Co3O4的引入未破坏分子筛的骨架结构,且Co3O4在HY晶体表面形成片层蜂窝状多孔结构,可有效增加催化剂样品的介孔孔容和外表面积,增加催化活性。但Co3O4负载过量易出现堆叠现象,使得介孔孔容和外表面积降低,不利于氧化反应进行。以1.0-Co3O4/HY为催化剂,在适宜的反应条件下苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性分别达到73.2%和95.8%;催化剂重复使用5次,依然表现出较好的催化活性。 相似文献
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