CeO2对RuO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂，并利用XRD、SEM和XPS对催化剂进行了表征，研究了Ce的加入对RuO2／γ-A12O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru，O和Ce化学态的影响，同时考察了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性，并深入探讨了Ce对RuO2／γ-A12O3催化剂的助催化作用。结果表明：Ce掺杂改性后，使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加，并且活性组分Ru的分散性增加，从而使RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂的活性提高，因此Ce起到了显著的助催化作用。     

Ce改性Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的表征及催化活性研究

采用浸渍焙烧法分别制备了Fe2O3/γ-Al2O3和Ce改性的Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用BET、XRD、XPS和XRF对其结构进行了表征,并用于常温常压CWPO工艺中,考察了Ce的掺杂对Fe2O3/γ-Al2O3催化剂催化活性和稳定性的影响.结果表明,Ce的掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,在相同的CWPO工艺条件下,Ce的掺杂使得Fe2O3/γ-Al2O3催化剂处理偶氮染料废水的催化活性提高了10%左右.     

制备方法对Ru/γ-Al2O3与等离子体共活化CO2甲烷化反应的影响

等离子体与催化材料协同作用CO2甲烷化反应为CO2再利用提供了可能,但催化材料的制备方法对其结构和性能有重要影响。本研究以等体积浸渍法制备的Ru/γ-Al2O3为催化材料前驱体,分别采取H2大气压冷等离子体还原和H2热还原方法制备Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料。考察两种方法制备Ru/γ-Al2O3催化材料与大气压冷等离子体共同作用下CO2甲烷化反应中的催化活性,并采用不同测试方法研究制备方法对Ru/γ-Al2O3结构的影响,分析影响Ru/γ-Al2O3催化活性的结构因素,进而探究了Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料的制备机理。研究结果表明:载体γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下CO2转化率为24.8%,主要产物是CO;Ru/γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下的主要产物是甲烷。Ru/γ-Al2O3-T和Ru/γ-Al2O3-P催化材料的CO2转化率分别为66.9%和77.3%。Ru/γ-Al2O3-P较高的催化活性源于其表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体γ-Al2O3上分散性较好且粒径较小,说明采用大气压H2冷等离子体技术可制备高活性的负载型金属催化材料。     

CeO_2改性MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂制备及对高浓度PNP废水微波催化氧化

一步浸渍焙烧法制备了掺杂不同含量CeO2的MnO2/γ-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度对催化剂活性的影响,通过XRD测定了晶型,在微波反应器中以滴流床的形式考察了其催化氧化降解对硝基酚(PNP)的效果,并对催化氧化过程进行了初步的探讨。结果表明,350、500℃焙烧的催化剂为无定形态,700℃为Mn2O3,在微波功率800W,催化剂加量15g,TOC3000mg/L、pH值为6的PNP废水滴流速度为3mL/min条件下,350℃合成CeO2含量为4%MnO2/γ-Al2O3对PNP最高去除率为92.9%,加入羟基自由基抑制剂叔丁醇(TBA)研究发现该催化氧化过程中可能有·OH产生。     

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3>FeOx/γ-Al2O3>CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。     

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响,分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3)等三种物质,在氯铂酸的乙二醇溶液中,用高压微波加热法制备了Pt基催化剂,然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上,制成疏水催化剂.用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成,并研究了疏水催化剂对氢-氧复合反应及氢-水交换反应的催化活性.结果表明:Pt在载体表面分布均匀,在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm;Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态;Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀,而Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3分布不均匀.Pt/C/FN对氢-氧复合反应和氢-水交换反应的催化活性都较高;Pt/SiC/FN和Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3/FN对氢-氧复合反应的催化活性高,但是对氢-水交换反应的催化活性很低.     

γ-Al2O3对CeO2-ZrO2固溶体形成能力的影响及其稳定性

运用XRD研究了γ-Al2O3与CeO2、ZrO2在高能球磨过程中和焙烧过程中的组织结构转变,重点研究了γ-Al2O3对CeO2-ZrO2体系固溶体形成能力的影响以及它们的稳定性问题。结果表明,CeO2和ZrO2在高能球磨过程中容易形成固溶体,但当γ-Al2O3跟CeO2、ZrO2一起加入进行高能球磨时,γ-Al2O3会在球磨过程中抑制CeO2和ZrO2之间的扩散,使其难于形成固溶体。同时,γ-Al2O3在球磨过程中也没有跟CeO2或ZrO2发生互溶。研究还发现,通过调整球磨顺序,先将CeO2与ZrO2球磨30h,再添加Al2O3并继续球磨30h,这样生成的复合球磨粉体由结构稳定的γ-Al2O3与CeO2-ZrO2固溶体组成。在该球磨产物中,γ-Al2O3对CeO2-ZrO2固溶体的热稳定性有一定的促进作用,CeO2-ZrO2固溶体反过来也稳定了γ-Al2O3的相结构,避免了γ-Al2O3在球磨过程中发生α相变以及因球磨而降低相变点的现象,明显提高了其热稳定性。     

Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的制备表征及其催化活性的研究

采用浸渍法制备用于常温常压下催化湿式过氧化氢氧化工艺(CWPO)的负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用BET,SEM,XRD,XPS和XRF对其进行了表征,并以偶氮染料酸性橙为特征污染物,考察了Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化活性和稳定性.研究表明,Fe2O3/γ-Al2O3催化剂中的活性组分Fe是以α-Fe2O3的形式存在,且Fe的负载量为1.907%(质量分数).对于初始浓度为500mg/L的酸性橙模拟废水,当Fe2O3/γ-Al2O3催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为30g/L和330mg/L时,处理3h时染料的脱色率、COD去除率和TOC去除率可分别达到82.10%,80.14%和74.2%.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的CWPO工艺具有矿化程度高和催化剂易回收再用的优点.     

H_2还原预处理CuO/γ-Al_2O_3催化剂对其催化燃烧甲苯活性的影响

用浸渍法和H2还原预处理法制备两种CuO/γ-Al2O3催化剂,并用N2吸附脱附、XRD、TPR和CO化学吸附对经H2还原处理前后的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,与浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂相比,经H2还原预处理,再次焙烧后得到的CuO/γ-Al2O3/HR催化剂对甲苯催化燃烧活性明显提高。XRD和TPR分析表明,H2还原预处理提高了催化剂表面活性组分CuO的分散度、还原能力,同时,还降低了CuO的晶体尺寸,从而提高了催化剂催化氧化甲苯的活性。     

纳米ZnO/γ-Al2O3复合物的Ag改性及其光催化性能研究

采用氨浸法与均匀沉淀法结合制备了不同Ag负载量的纳米ZnO/y-Al2O3复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱测定了Ag改性ZnO/γ-Al2O3复合物的晶型结构和表面元素组成及其化学态.以苯酚为模型污染物,在紫外光下考察了Ag改性前后纳米ZnO/γ-Al2O3复合物的光催化活性.结果表明,Ag能成功地负载到ZnO...     

钛基LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂的制备及催化燃烧性能

为提高钙钛矿型催化剂的活性,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备负载型钙钛矿LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、A位元素配比和B位元素掺杂对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:催化剂的最佳制备条件是活性组分负载量为12%,焙烧温度为750℃,催化剂的最佳形式为La0.8Ce0.2 Ti0.8 Mn0.2 O3/γ-Al2 O3,在该催化剂的作用下,甲苯的起燃温度T50和完全转化温度T90分别为292℃和338℃;负载型钙钛矿催化剂保持了完整的钙钛矿结构,活性组分均匀分布在载体的孔道中,虽然会导致载体的比表面积有所降低,但催化剂可以更最大程度地分散,更有利于提高催化剂的催化活性。     

水热法制备杂化型MoO3/CeO2复合催化剂的电化学性能及表面结构

以CeO2为载体和钼酸铵为原料,在70℃下,采用水热法制备了MoO3含量分别为0、5wt%、7.5wt%、10wt%、12.5wt%、15wt%和20wt%的杂化型MoO3/CeO2复合催化剂.采用X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)等对所制备催化剂的结构、形貌以及表层MoO3与CeO2之间的相互作用进行分析;并以硫酸溶液水电解为目标反应,对杂化材料进行了电催化活性测试,考察MoO3含量对复合催化剂反应活性的影响.结果表明,杂化型MoO3/CeO2催化剂的电催化活性明显优于纯CeO2,当MoO3的质量含量为12.5wt%时,所制备复合催化剂的电催化活性和导电性较佳.活性提高的主要原因是MoO3在CeO2表面上的单层分散阈值在12.5wt%～15wt%之间,MoO3通过Mo O Ce化学键而牢固结合在CeO2表面,改善了杂化型MoO3/CeO2复合催化剂的表面性能.     

纳米Au／Fe2O3-MOx催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/FezO3催化剂性能的影响.结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响.     

CuO＋ZnO/CeO2/Al2O3水煤气变换活性及其表面形貌网络特征分析

以3 mm Al2O3作为主载体,采用浸渍与焙烧工艺,制备水煤气低温变换催化剂:CuO+ZnO/CeO2/Al2O3.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、Raman散射光谱分别对催化剂的化学组成、表面形貌以及表面元素键合状态进行表征;对催化剂的水煤气变换反应(WGSR)活性进行测试.在对催化剂表面形貌进行数据挖掘的基础上,利用复杂网络方法对催化剂的表面形貌进行网络建模,并对其网络拓扑参数和同步性进行了计算.计算结果表明,CuO+ZnO/CeO2/Al2O3表面形貌网络度分布具有幂律分布特征;在催化WGSR以后,催化剂表面形貌网络同步性有所增强.     

铈掺杂量对钒基SCR催化剂结构及性能的影响

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了含Ce低钒SCR催化剂,在模拟烟气条件下展开脱硝实验。通过N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、Raman光谱等表征手段和催化活性测试,对该种催化剂和传统的钒钛钨催化剂进行了对比研究。结果表明,掺杂了Ce以后活性物种分散性良好,虽然比表面积和孔容孔径略有下降,但并没有影响锐钛型Ti O2载体的结构特征。当CeO2负载量超过5%时,CeO2以立方微晶结构存在于催化剂表面,且形成微量Ce2(WO4)3物质。掺杂了1%的CeO2脱硝活性最佳,在空速为125 000 h-1,氨氮比为1.0时,活性温度范围内NO脱除率达到了95%以上。     

凹凸棒土负载CeO2催化氧化处理亚甲基蓝染料废水

采用均相沉淀法,以Ce(NO3)3·6H2O为原料,HMT为沉淀剂,制备了ATP/CeO2纳米复合材料.并以H2O2为氧化剂,利用该复合材料对亚甲基蓝(MB)染料模拟废水进行了催化氧化处理,分别考察了催化剂的投加量及CeO2的负载量对MB降解的影响规律.研究结果表明,负载CeO2凹凸棒土纳米复合催化剂的催化活性明显高于相同条件下制备的纯的CeO2,CeO2负载量及ATP/CeO2的投加量分别为40%和0.2g时,最大降解率可达96%,对亚甲基蓝表现出较强的催化活性.     

共沉淀法制备ZrO2-Al2O3-CeO2的煅烧反应过程及物相表征

以氨水为沉淀剂，采用共沉淀法按一定比例分别制备了ZrO2-Al2O3-CeO2、ZrO2-Al2O3-CeO2、ZrO2-Al2O3-CeO2等4种前驱复合粉体。利用差热-热重分析（DTA/TG）和X射线衍射（XRD）对4种粉体的热转变过程以及不同温度煅烧后的物相组成进行了对比分析，研究了ZrO2-Al2O3-CeO2复合粉体间在煅烧过程中的化学反应及相互影响。结果表明：CeO2与ZrO2优先形成固溶体，CeO2与Al2O3直到1300℃也未发生任何反应；Al2O3的存在明显提高了c-（Ce，Zr）O2的结晶温度，1300℃退火后t-（Ce，Zr）O2仍能保留到室温。     

纳米Au/Fe_2O_3-MO_x催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究EI北大核心

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/Fe2O3催化剂性能的影响。结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响。     

多孔γ-Al2O3金属基整体式催化剂载体的制备与表征

为制备性能优异的非涂覆整体式催化剂载体,通过电化学抛光、阳极氧化法、水合热反应和焙烧制备了工业纯铝基γ-Al2O3整体式催化剂载体,利用掠入射XRD、EDS、BET对多孔γ-Al2O3薄膜进行了晶型、比表面积的评价,并利用光学显微镜、扫描电子显微镜对抛光表面和多孔γ-Al2O3形貌进行了分析和膜厚测量。以高氯酸和无水乙醇的混合溶液作为电解液,电化学抛光了工业纯铝表面。在此基础上进行一次阳极氧化和水合焙烧,工艺条件为电压25 V、电解液为0.3 mol/L硫酸、反应温度15℃、反应时间4.0 h、阴阳极间距4 cm、搅拌速率中速,水合温度95℃、水合时间1.5 h,焙烧温度550℃、焙烧时间4 h。所制备的多孔γ-Al2O3整体式催化剂载体的比表面积高达214.86 m2/g,孔径分布均匀。通过正交试验确定了最佳电压、电解液浓度、反应时间和温度,有效避免了金属基“烧穿”现象,所制备的多孔γ-Al2O3薄膜比表面积高,并克服了传统整体式催化剂载体涂层和活性组分易从载体上脱落的缺点。     

Fe对Mn/CeO2-TiO2催化剂低温NH3选择性催化还原NO的影响

以锰氧化物为活性组分,CeO2-TiO2为载体制备了Mn/CeO2-TiO2催化剂.考察了Fe的加入对Mn/CeO2-TiO2的低温NH3-SCR活性的影响.并采用BET比表面积,H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征.活性结果表明,Fe的引入显著改善了Mn/CeO2-TiO2的NH3-SCR活性,催化剂在113～250℃之间表现出良好的NO去除效率.表征结果表明,Fe的引入促进了锰物种在CeO2-TiO2表面的分散,降低了Mn-Fe/CeO2-TiO2中锰物种的还原温度.XPS分析指出Mn-Fe/CeO2-TiO2表面Mn以+4价存在,而Fe主要以+3价的Fe2O3存在,且Fe与载体表面间存在强相互作用.