Adsorption of atomic S and C on Mg（0001） surface

First-principle calculations based on density functional theory were used to study the adsorption of atomic sulfur and carbon on the Mg（0001） surface in a wide range of coverages from 1/4 ML（monolayer） to 1 ML. It is found that the adsorption of atomic S and C on the high coordinate hollow site is more energetically favorable than that on other adsorption sites. S atom is favorable to be adsorbed at on-surface site and C atom is favorable to be adsorbed at subsurface site. The results suggest that when the coverage increases, the binding energy for S and C atoms will decrease and the interaction between adsorbed atoms tends to be stronger. It indicates that as coverage increases, S-Mg and C-Mg interaction weakens.     

TiB2(0001)表面性质的密度泛函理论

用第一性原理方法分析两种TiB2（0001）表面的几何和电子结构。结果表明：两种TiB2（0001）表面都不发生重构,但表面几层原子都出现明显的弛豫现象,其中以终止于硼原子的表面弛豫尤为明显,而终止于钛原子的表面相对较稳定,弛豫较轻;进一步对两种不同表面的表面能分析表明,终止于钛原子的表面在更宽的范围内具有较低的表面能;这些结果说明,终止于钛原子的表面较稳定。     

硫化矿物表面天然疏水性的密度泛函理论研究(英文)

采用密度泛函理论研究了水在硫化矿物表面的吸附以及硫化矿物的天然可浮性。为了排除氧气和其他因素的影响,所有的计算模型都是在真空环境下建立的。水分子是在黄铁矿与闪锌矿的表面,而不是在水里。对于方铅矿、辉铜矿、辉锑矿和辉钼矿,水分子是在水里,而不是在这些矿的表面。另一方面,黄铁矿表面亲氮气而不亲水,而闪锌矿表面不能吸附水。结果表明,方铅矿、辉锑矿、辉铜矿及辉钼矿是疏水的,而闪锌矿是亲水的。黄铁矿具有一定的亲水性,但是它更倾向于亲气,这是因为黄铁矿与水的作用要比与氮气的作用弱。因此,黄铁矿、方铅矿、辉铜矿、辉锑矿及辉钼矿都具有天然可浮性。     

黄铁矿(100)表面性质的密度泛函理论计算及其对浮选的影响

采用密度泛函理论(DFT)平面波赝势方法计算理想黄铁矿(100)表面的结构弛豫、原子的Mulliken布居以及电子结构,并解释黄铁矿体相中电荷分布异常的原因.从浮选角度分析表面结构和性质对黄铁矿浮选行为的影响.结果表明:黄铁矿(100)表面弛豫较小,表面Fe-s相互作用相对于体相增强;表面5配位的铁原子具有较高的活性;表而层铁硫原子的能隙降低;表面层的导电性强于体相的,表面的电化学活性增强.     

杂质对黄铁矿电子性质及反应活性影响的密度泛函理论研究(英文)

采用密度泛函理论计算含有砷、硒、碲、钴或镍等杂质的黄铁矿的结构和电子性质,并采用前线轨道理论讨论含杂质黄铁矿与氧气和黄药的反应活性。杂质的存在使黄铁矿晶胞体积膨胀。钴和镍主要对费米能级附近的能带产生影响,而砷杂质主要对黄铁矿浅部和深部价带产生影响,硒和碲主要影响深部价带。电荷密度分析结果表明,所有的杂质原子都与其周围的原子形成较强的共价相互作用。前线轨道计算表明,砷、钴和镍杂质对黄铁矿的 HOMO 和 LUMO 的影响比硒和碲杂质大。此外,含砷、钴或镍的黄铁矿比含硒或碲的黄铁矿更容易被氧气氧化,而含钴或镍的黄铁矿与黄药捕收剂的作用更强。计算结果与观察到的黄铁矿实际情况相符。     

Adsorption of fluorine and chlorine on Mg (0001) surface: A density functional theory investigation

The adsorption of low-coverage of F and Cl adatoms on the Mg (0001) surface was investigated using first-principles calculations based on the density functional theory (DFT). The stability of the (2 × 2) structures formed by halogen atoms adsorbed at different sites was determined. The difference between the adsorption of F and Cl on Mg (0001) surface was also discussed. The calculation results show that hollow sites are the energetically most favorable at the low-coverage. It can be concluded from the Mulliken charges and density of states that electrons transfer from the substrate Mg atoms to the adatoms, which leads to the formation of adsorbate bond and further causes the stronger interaction between Mg atom and adatom. The interaction between Cl and Mg atoms is weaker than the interaction between F and Mg.     

Density functional study for structure and electronic properties of FeS_2(100)

1　INTRODUCTIONThereactivityoftheFeS2 (pyrite)surfaceisofparticularimportantintheengineeringapplications ,includingsulfidemineralsflotation[1] ,bioleachingoflow gradechalcopyrite containingore[2 ] ,coal pro cessing ,hydrometallurgy ,environmentalengineer ing ,geochemistry ,andphotovoltaiccell,etc[3] .Es pecially ,anunderstandingofhow pyritesurfacesin teractwithflotationreagentmoleculeswillaidinthedesignofmoreeffectiveflotationsuppressants ,whichwouldeffectivelyseparatethedesirableoresfrom…     

LaNi4.5Al0.5储氢合金固溶相的密度泛函研究

基于密度泛函理论,采用全势线性缀加平面波方法（FLAPW）,研究LaNi4.5Al0.5储氢合金固溶相α-LaNi4.5Al0.5H0.5和α-LaNi4.5Al0.5H1.0中H原子的占位、态密度和电子密度,分析了H原子的加入对固溶体电子结构和稳定性的影响。结果表明：从能量角度计算得到α-LaNi4.5Al0.5H0.5中H原子最可能占据靠近Al的6m位,α-LaNi4.5Al0.5H1.0中的两个H原子最可能占据6m和4h＊位;随着H原子的增加,晶胞主要沿着c轴方向膨胀;Al和Ni,H之间的相互作用是合金含氢固溶体保持稳定的主要因素;态密度图中低能量区域的态密度越大固溶体越稳定;如果EF处于带隙的底部,则体系较稳定。计算结果与已有的实验结果非常一致。     

一水硬铝石(α-AlOOH)及其(010)表面的密度泛函研究

采用基于密度泛函-赝势的量子化学方法研究了一水硬铝石(α-AlOOH)晶体及其(010)表面的原子和电子结构.研究表明: GGA-PBE几何优化得到的晶体结构参数与实验测定数据相符; 通过体相原子间重叠布局分析确定了α-AlOOH(010)表面最容易解理的位置; 通过一系列测试计算选择原子层数为4, 真空层厚度为7.5的slab模型模拟α-AlOOH(010)表面, 结果表明表面原子发生弛豫, 且驰豫表面的表面能为0.491J/m2; 根据表面态密度分析、表面原子排布情况和前线轨道理论推测, 阴离子捕收剂很难与一水硬铝石(010)的表面Al原子间发生化学作用, 却容易与水硬铝石(010)的表面H原子相互作用.     

Zr(0001)表面氢吸附机理的第一性原理研究

利用基于密度泛函理论的第一性原理,采用平面波赝势方法,研究了H₂分子在Zr(0001)晶面的表面吸附。通过研究Zr(0001)/H₂体系的吸附能、稳定吸附构型和电子结构,阐明了Zr(0001)表面吸氢反应的微观机制。结果表明：H₂分子在Zr(0001)表面的最稳定吸附位为面心立方(fcc)位,其吸附能为0.899eV,解离的H原子最终稳定吸附在Zr(0001)表面的穴(hollow)位和面心立方(fcc)位。被吸附H原子与Zr(0001)表面间出现了大量的电荷转移,同时,H原子的1s轨道和Zr原子的5s、4d轨道出现杂化,表明H₂分子解离吸附后H原子与表层Zr原子间同时存在离子键和共价键。此外,研究了覆盖度对吸附能的影响,吸附能随覆盖度的增大而增大,当覆盖度达到4/5ML时,氢分子解离后有一半的氢原子吸附到Zr(0001)的亚表面。     

含银方铅矿表面性质及捕收机理模拟计算研究

采用丁铵黑药、乙基黄药和乙硫氮3种硫化矿捕收剂对含银方铅矿进行浮选试验,基于密度泛函理论对浮选机理进行了模拟计算研究。浮选试验表明,与高碱性矿浆相比,含银方铅矿更适宜在pH为9.5的弱碱性矿浆中浮选;丁铵黑药表现出对含银方铅矿更强的选择性和捕收性。捕收机理研究结果表明,与理想方铅矿相比,含银方铅矿的带隙更窄,此外费米能级附近也新增了银原子的4d轨道,表明含银方铅矿具有更强的电化学反应活性。根据前线轨道理论,当采用丁铵黑药和乙基黄药做捕收剂时,含银方铅矿的前线轨道有效质量更低,表明含银方铅矿更易与这2种捕收剂发生吸附;随着银含量的增加,吸附过程的前线轨道有效质量呈明显下降趋势,也表明银原子会增强捕收剂与矿物表面的吸附过程。分子动力学模拟计算结果表明,丁铵黑药在含银方铅矿表面的吸附能最低,表明丁铵黑药对含银方铅矿选择性最好。