半导体材料在光催化低浓度氮氧化物的研究进展

氮氧化物（NO_x）是一类有害的空气污染物,会引发酸雨、雾霾、光化学烟雾等严重的环境问题。目前,如何有效地去除空气中低浓度的NO_x（十亿分之一）是研究的热点和难点。半导体光催化氧化法可以将空气中低浓度NO_x氧化成无毒的硝酸盐,是一种经济有效的净化技术之一。本文主要围绕二氧化钛（TiO₂）,氮化碳（g-C₃N₄）和Bi系三类半导体光催化材料,对近年来包括本课题组在内的国内外对光催化去除低浓度NO_x研究进行了简要概述。其中,通过代表性的工作介绍了贵金属沉积、元素掺杂、构建异质结和表面空位缺陷工程等改性策略,以提高半导体材料在去除低浓度NO_x的光催化活性和性能。此外,对半导体材料在光净化低浓度NO_x的未来发展进行了展望,以期待为高性能半导体光催化剂的理性设计和制备以及催化机理的探索等方面的研究提供思路。     

二元酸装置氮氧化物废气的转化回收

针对二元酸装置改造前氮氧化物废气排放严重超标的问题,分析了氮氧化物废气转化回收依据,采取氧化-加压-低温-多级水吸收工艺技术,使装置排放的氮氧化物废气转化为可利用质量分数45％的硝酸,转化率达99．95％,实现了环保减排及增加经济效益的目标。     

一段转化炉氮氧化物控制对策分析

一段转化炉烟气中氮氧化物超标对环境造成极大危害,分析烟气中氮氧化物的来源及氮氧化物超标的原因。通过采取相应的优化对策,控制尾气中氨含量就能有效控制烟气中氮氧化物含量,从而成功解决了烟气中氮氧化物含量超标问题。     

类水滑石复合产物催化消除氮氧化物的研究进展

综述了国外多种类水滑石热分解复合产物M(Ⅱ)M(Ⅲ)HT[M(Ⅱ)=Mg，Co，Ni，Cu，Zn，Pd；M(Ⅲ)=Al，Fe，Cr，La，Rh]用于消除不同排放气氛中N2O的催化分解活性及类水滑石中含不同二价离子和价离子时对催化分解N2O性能的影响。通过与其他类型催化剂如离子交换分子筛、金属氧化物比较，发现类滑石热分解复合产物在低温下即有很高的反应活性。在实验模拟的多种排放气氛中考察时，发现它具有不易其他组分如H2O、O2、SO2等影响的稳定性能，其中CoAl-HT热分解复合产物催化剂在模拟含O2和H2O的龙66生产排放气氛中稳定性可达175h。通过对国内外多种类水滑石复合产物上催化消除NOx的介绍，表明水滑石热分解复合产物同样具有以上催化分解N2O时所表现的各种优良催化性能，特别是具有很好的抗SO2中毒能力。     

合成氨装置转化炉烟气中氮氧化物达标排放技术改造

分析了一段转化炉烟气中氮氧化物的形成机理,确定该装置一段转化炉烟气中氮氧化物主要由燃料气中弛放气部分夹带的氨燃烧所形成。通过对氨回收系统再生塔进行技术改造,将停用的氨回收系统的再生塔改造成水洗塔,采取下段循环洗涤、上段清水洗涤的两段洗涤方式除去弛放气中的氨,洗涤后产生的氨水通过管线送至尿素装置水解系统氨水槽中回收,洗涤后的弛放气与燃料天然气混合后送至转化炉燃烧,从而成功将一段转化炉烟气中氮氧化物由380 mg/m³降至180 mg/m³以下,实现了一段转化炉烟气中氮氧化物达标排放。     

定向修饰Si位点增强SiC太阳能光解水产氢性能研究

利用光照原位沉积的方法,在SiC表面Si位点定向沉积Pt-Au双金属助催化剂。利用Si-Pt-Au之间的相互作用,形成光生电子定向转移的通道,抑制光生电子-空穴的复合,光生电子寿命延长27%,并通过对此Si位点的定向修饰,调节SiC表面Si位点的电子态密度,增强Si位点的催化活性。在两种效应的协同下,Au-Pt-SiC催化性能提高26倍,产氢速率达到2 248.5μL/(h·g)。     

分子煤化学与煤衍生物的定向转化

从煤中获取“特异化学品”是煤炭非燃料利用的重要途径,对煤大分子进行“剪裁”,获取“特异化学品”和对这些“特异化学品”进行“缝制”是分子煤化学的两个重要内容,总结了煤衍生物的种类及它们可以获取的高附加值产品,分析了煤衍生物定向转化的合理途径,指出了煤衍生物定向转化中存在的问题,并提出解决办法。     

制备条件对新颖负载型TiO_2光催化剂活性的影响

开发新颖玻璃弹簧填料型载体 ,采用浸渍 -烧结法制备纳米 Ti O2 负载型光催化剂 ,研究不同制备条件对其催化活性的影响。结果表明 ,该负载型催化剂较佳制备条件为 :P2 5 Ti O2 浸渍浆料浓度为 0 .5 % ,浸渍次数为 5次 ,焙烧温度为 40 0°C、时间为 3 h。该负载型光催化剂具有高的光照射表面积 /体积比、空隙率很大、床层压降低 ,以及在催化剂填充空间光辐射分布较均匀 ,导致有效的光催化反应体积成倍增加的优点。     

半导体光催化剂的研究现状及展望

半导体光催化氧化技术是一种新型的现代化水处理技术,对多种有机物有明显的降解效果,具有广泛的前景.本文简要综述了半导体光催化剂的研究开发现状,并对存在的问题和未来的发展动向进行简要分析.列举了近几十年来关于光催化研究的部分成果,内容涉及到光催化作用机理、光催化剂类型、TiO2半导体光催化剂的改性、光催化剂的固定化等各方面.最后,指出了存在的问题及今后的研究趋势.     

钙钛矿型光催化剂的制备及应用研究进展

介绍了钙钛矿型光催化剂的结构;概括了其制备的主要方法,包括固相反应法、溶胶－凝胶法、化学溶液分解法以及化学共沉淀法;综述了目前国内外应用钙钛矿型光催化剂在光解水制氢、降解有机染料、降解气相有机污染物等方面取得的研究进展。     

可见光分解水制氢催化剂研究进展

可见光分解水制氢研究主要集中在新型光催化剂的研制以及对传统光催化剂的改性。本文概述了近年来可见光分解水制氢技术的重要进展及最新研究成果,深入研究和分析了拓展光催化剂响应范围、提高其反应活性的几种技术路线,主要包括阴阳离子掺杂技术、固溶体技术、半导体复合技术以及加入助催化剂等;总结出了传统光催化剂存在可见光利用率低、光化学转化效率低等问题,提出了开发新型高效光催化剂并加强机理研究的必要性和可行性。     

A review of Znln2S4-based photocatalysts for producing hydrogen by water splitting under visible light: Fundamentals and recent advancements

Hydrogen (H₂) is a clean energy carrier widely used in oil refineries, fertilizers, chemicals, and steel manufacturing. Presently, the majority of H₂ is produced from either steam methane reforming of natural gas or coal gasification; however, these technologies result in a massive amount of CO₂ emission. Alternatively, the use of photocatalysts for producing H₂ via water splitting is an eco-friendly and sustainable approach, among which the selection of highly efficient, stable, and cheap photocatalysts is the key. In this review, Znln₂S₄-based photocatalysts are thoroughly described in terms of the fundamentals and thermodynamics of water splitting, fabrication methods, and different heterostructure photocatalytic systems. After this, recent developments in the large-scale implementation of photocatalytic reactors are discussed. Finally, a summary of future research directions and major conclusions is provided. With proper modification, such as heterojunction systems and the selection of proper fabrication methods, Znln₂S₄-based photocatalysts could be superior materials for water splitting. In short, this review article could offer meaningful and useful insights and guidance for the development of Znln₂S₄-based photocatalysts in water splitting for producing H₂ under visible light.     

钴掺杂二氧化钛光催化剂制备及光催化活性

采用溶胶-凝胶法制备了纯二氧化钛和不同钴掺杂量的二氧化钛复合纳米粒子。并用XRD、UV-Vis对样品组织结构进行了表征。以甲基橙（OM）的光催化降解为探针反应,评价了可见光催化活性,研究了不同热处理温度、不同钴掺杂量对二氧化钛光催化性能的影响。确定了最佳钴掺杂量和热处理温度分别为1%（物质的量分数）和600  ℃。在此条件下,钴的掺杂对二氧化钛的相变有很大的抑制作用,并使其光谱响应范围向可见光区拓展。与未掺杂的二氧化钛相比较,经钴掺杂的二氧化钛具有更高的催化性能。     

不对称转化法制备D-甲硫氨酸

以L-甲硫氨酸为原料,3-溴-5-氯水杨醛为消旋催化剂,D-二对甲基苯甲酰酒石酸为拆分剂,在甲醇溶液中实现L-甲硫氨酸不对称转化制备得到D-甲硫氨酸,单程收率>80%,光学纯度>99%。     

Recent progress of photocatalysts for overall water splitting

Recent progress of photocatalysts for H₂O decomposition into H₂ and O₂ was briefly reviewed with the emphasis on the results concerning the use of several ion-exchangeable layered materials. Very recent results concerned with the first successful example of overall water splitting induced by visible light irradiation was also presented.     

三维WO3/rGO复合物的制备及光解水制氢性能研究

通过水热法制备出WO₃/rGO复合物用于可见光下光解水制氢。采用XRD和SEM表征手段对复合物组成、形貌进行研究,同时进行光解水制氢性能测试并对其机理进行探讨。研究结果表明,WO₃样品呈海草状,具有丰富的空隙,可以更大程度上提升光解水制氢性能,WO₃/rGO复合物与未复合石墨烯的WO₃样品比较,其形貌没有明显变化。并且还原氧化石墨烯(rGO)的导电性在提高光感应电荷载流子分离效率中也起着关键作用。WO₃/rGO复合物产氢速率为236μmol/h,而WO₃样品的产氢速率为212μmol/h,氧化石墨与WO₃复合后样品对光解水制氢性能得到提升。增强的光解水制氢性能归因于rGO的优异电导率和WO₃/rGO复合物纳米结构的协同作用。     

微波等离子体法合成重油残渣基定向纳米碳薄膜

以重油残渣为原料,采用微波等离子法制备了一种结构新颖的定向纳米碳薄膜材料。经场发射扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜分析,结果表明：产物纯度较高,外观呈条状麦穗形,各条状物平行排列形成定向阵列,最大宽度约为65nm,长度可达900nm左右;麦穗的主干表层和穗片晶化程度较好,层与层之间清晰可见,中心部位为非晶态,可能是产物经历了由外向内的生长过程,重油残渣中的重金属Ni、Fe等对其生长起了一定的催化作用。     

太阳能光解水制氢催化剂研究进展

介绍了直接利用太阳能光解水制氢的几种新型光催化剂：钽酸盐、铌酸盐、钛酸盐、多元硫化物,阐述了提高光催化剂反应活性的途径：光催化剂纳米化、离子掺杂、半导体复合、染料光敏化、贵金属沉积、电子捕获剂、表面螯合及衍生作用、外场耦合。展望了该领域未来的研究方向。     

聚碳酸酯双向拉伸薄膜的制备与性能

利用流延薄膜挤出机将两种熔体流动速率(MFR)不同的聚碳酸酯(PC)流延成片,并制备双向拉伸PC(BOPC)薄膜,比较了BOPC薄膜成膜的难易及其性能。结果发现:纵、横向拉伸倍率为2.5×2.5时,BOPC薄膜的拉伸模量提高20.0%左右。具有高MFR的PC2407纵、横向拉伸倍率更大,为4.0×4.0。PC2407薄膜的冲击强度为PC3113薄膜的2倍多,当同种PC在拉伸倍率超过2.5×2.5时,薄膜冲击强度降低。PC2407与PC3113薄膜雾度均小于1.60%,随着拉伸倍率的增加而降低;透光率高于90.0%,随着拉伸倍率的增加而减小;有效光散射值较低。与原料相比,PC2407与PC3113薄膜的玻璃化转变温度下降,热分解温度为480.0℃左右。