用三甲基氯硅烷/碘化钠制备气态放射性甲基碘的实验研究

本文试验研究了在碘吸附器净化系数测定中采用非剧毒试剂替代目前广泛使用的剧毒品硫酸二甲酯制备气态放射性甲基碘的可行性。试验结果表明：本文所选择的三甲基氯硅烷/碘化钠（或碘化钾）作为碘化剂与磷酰基乙酸三甲酯反应制备气态甲基碘是较好的一种替代方法,其反应条件和甲基碘产率均达到碘吸附器整机检验和核电站现场试验的要求;替代试剂对碘吸附器中的核级浸渍活性炭几乎无影响。初步判断该替代方法可代替传统的硫酸二甲酯法制备气态放射性甲基碘。     

用非剧毒试剂制备气态放射性甲基碘在碘吸附器检验中的初步应用

采用非剧毒三甲基氯硅烷/碘化钠作为去烷基化试剂与磷酰基乙酸三甲酯反应,代替剧毒品硫酸二甲酯制备用于碘吸附器检验的气态放射性甲基碘。分别在实验室碘吸附器整机检验装置和核电站通风净化系统中,采用替代方法与"硫酸二甲酯法"进行了碘吸附器净化系数测定的对比试验,同时试验观察了替代试剂对甲基碘发生器有机材料部件的影响。试验结果表明,采用替代方法与"硫酸二甲酯法"测得的碘吸附器净化系数基本一致,所用替代试剂与试验装置相容性较好,初步判定可用于碘吸附器整机检验和核电站碘吸附器现场试验,具有广阔的应用前景。     

CCl4萃取分离碘时放射性碘与载体碘的同位素交换

研究了用ＣＣｌ４萃取法分离４７ＭｅＶ／ｕ的＾１２Ｃ离子与＾１３３Ｃｓ反应产生的碘时，放射性碘与不同价态的载体碘之间的同位素交换。结果表明：在碱性介质中用ＮａＣｌＯ把载体Ｉ＾－氧化为ＩＯ＾－４，再在酸性溶液中用ＮＨ２ＯＨ·ＨＣｌ还原到Ｉ２，然后用ＣＣｌ４萃取分离出碘，放射性碘与载体碘之间的交换是完全的。     

碘吸附器的现场试验——放射性甲基碘法

放射性甲基碘法是碘吸附器现场试验的重要方法之一.本文不仅介绍其试验原理及试验过程,同时也对我们设计研制的放射性甲基碘法主要设备进行介绍.几年来的实践证明,该放射性甲基碘法及其设备可靠、有效,可进一步推广.     

HIPDM放射性碘交换反应机理的研究

HIPDM(NNN′-三甲基-[2-羟基-3-甲基-5碘基]-1,3丙二胺)可通过简单的水相碘-碘交换反应进行标记,它能越过健全血脑屏障进入正常脑组织,是现今第二代脑放射性药物。但在实际标记过程中标记率常出现不规则的波动,其范围在(65—95)％之间,而临床应用要求标记率在95％以上。本文研究了各种氧化剂与还原剂的用量与标记率的关系,求出了在加氧化剂与不加氧化剂条件下,此交换反应的活化能分别为52.9kJ/mol和131kJ/mol,并得到如下结论:     

邻碘马尿酸的几种快速标记法

本文对~(131)I标记邻碘马尿酸(OIH)的三种快速标记方法——水热熔融法(Hydrothermalmelting method),熔融法和冠醚法进行了系统的研究。水热熔融法操作简单,反应温和而安全,反应时间为15—20min、温度在152—156℃下,标记率可达到99.3％。产品用薄层层析鉴定,~(131)I标记的OIH纯度为99.3％.I~-为0.3—0.5％,OIB(邻碘苯甲酸)为 0.2％。产品经 NaHCO_3或生理盐水溶解,不经任何化学分离可直接使用。水热熔融法的同位素交换反应为均相一级同位素交换反应,服从指数定律,~(131)I与邻碘马尿酸中邻位碘发生同位素交换外,不发生其它取代反应。三种快速标记邻碘马尿酸方法的比较,我们认为水热熔融法具有标记率高、反应时间短、实验方法简单、重复性好的特点,适宜于大批量生产时使用。     

硫酸铜在邻碘马尿酸标记过程中的催化效应

本文着重研究了硫酸铜对邻碘马尿酸标记的催化作用。结果表明,硫酸铜对邻碘马尿酸的标记反应具有显著的催化效果,少量的硫酸铜不但可以降低邻碘马尿酸标记反应的温度(115℃),使邻碘马尿酸标记快速(10min)、高产额(标记率为99％),而且还可以控制邻碘苯甲酸的生成和标记(标记率<1％)。此外还研究了反应温度和反应时间对邻碘马尿酸(或邻碘苯甲酸)标记率的影响,以及邻碘马尿酸(或邻碘苯甲酸)与放射性碘离子同位素交换反应的动力学规律。并初步讨论了硫酸铜在邻碘马尿酸标记过程中的催化机构。     

适用于碘吸附器性能评价的低浓度甲基碘分析方法的实验研究

为了克服放射性甲基碘法的放射性操作的缺点,开展了非放射性甲基碘(CH3127I)进行碘吸附器性能评价的研究。本文主要介绍该研究的关键技术:即非放CH3127I分析方法的建立。通过实验比较了多种检测灵敏度较高的CH3127I分析方法,最终推荐CH3127I经色谱纯无水乙醇吸收-气相色谱分析方法,该方法吸收液最低定量检测限为0.006 7μg/m L,试验时注入系统CH3127I量仅占其设计吸附容量的2.0%,对碘吸附器吸附CH3131I性能无显著影响,建立的CH3127I分析方法应用于碘吸附器性能评价是可行的。     

气态放射性碘同位素的取样方法

核子爆炸和原子能工业能向大气中释放大量的放射性碘同位素,可经呼吸道进入体内并蓄积于甲状腺内,引起甲状腺功能或组织形态的改变。近年来,许多学者认为早期落下灰中放射性碘同位素的近期危害是主要的。所以各国对放射性碘同位素都很重视。文献中报道吸取大气中的放射性(?)同位素的取样方法,主要可分为两类:第一是溶液吸附法,如碱液收集     

安全壳中气相裂变产物甲基碘喷淋去除的实验研究

为减少压水堆事故工况下裂变产物的环境释放量,在理论研究工作的基础上,利用自行设计、安装的安全壳喷淋模拟装置、研究了甲基碘的喷淋去除效果。在研究中采用非放射性甲基碘作为喷淋去除对象,简化了实验设备。采用气相色谱仪测定甲基碘的气相浓度,得到了不同气相温度和不同添加剂对甲基碘喷淋去除效果的影响及其规律。实验结果可用于合理选择压水堆安全壳喷淋系统参数。     

用放射性甲基碘做示踪剂测量核通风系统除碘效率不同试验方法的比较研究

研究了硫酸二甲酯法、三甲基氯硅烷-磷酰基乙酸三甲酯法和同位素交换法在碘吸附器性能试验及核通风系统除碘效率试验中应用的优缺点。对三种方法的试验产率、试剂及残液毒性、试验可靠性及设备稳定性等方面进行了综合研究。研究结果表明:硫酸二甲酯法由于试剂毒性而在应用上受到一定限制;三甲基氯硅烷-磷酰基乙酸三甲酯法作为低毒性试验方法总体满足现场试验要求,但由于该方法所用试剂对试验设备会造成一定侵蚀,因此需要作一些改进;同位素交换法作为一种新颖的试验方法具有毒性低、产率高、操控简单稳定、风险较低等优点,推荐使用。     

核电厂通风系统碘吸附器效率试验安全性分析

概述了核电站通风系统碘吸附器效率试验的两种方法:氟利昂法和放射性甲基碘法,并分析了每种方法实现方式及应用过程中的优缺点。对碘吸附器现场效率试验安全性进行了详细分析,并对不安全因素提出了相应的预防和处理措施,具体包括试验过程相关的安全性、系统运行条件相关的安全性以及防止除碘回路失效三个方面。     

可携式甲基碘气体发生装置的研制

放射性甲基碘法是碘吸附器试验的重要方法之一,甲基碘气体发生装置是该方法的核心设备。本文介绍了我们研制的一台可携式甲基碘气体发生装置的结构、技术指标以及性能试验结果。发生装置由甲基碘发生器、气动控制系统、负压箱及附件三部分构成。热试验结果表明,样机各操作参数均可维持在正常范围内,发生过程平稳。甲基碘的发生量及纯度均满足碘吸附器试验要求。装置设置了安全保护系统和排气净化系统,可有效防止放射性气体外逸。装置为可携式,体积小、重量较轻,现场使用方便。     

Methyl iodide as a promoter of the SCC of zirconium alloys in iodine vapour

The presence of organic-iodine contaminants, or specifically methyl iodide, in the iodine environment during stress corrosion tests leads to an increased frequency of crack nucleation, and possibly a more rapid crack propagation process. The unusual fractographic features associated with these impurities suggest that they enhance the reduction in the surface energy of zirconium, cause an instability in the propagating crack front, and possibly enhance the rate of reaction to form zirconium iodides. These impurities are the most potent catalysts of iodine-induced cracking so far identified, although methyl iodide alone cannot initiate cracking.     

Sorption power – a control test for impregnated carbons for nuclear power plants

A method is proposed for determining the sorption power of impregnated activated carbons used for removing the radioactive iodine from gaseous radioactive wastes at nuclear power plants. The sorption power, which is determined from the activity distribution along the sorbent layer and the residence time of the gas flow in the volume of the activated carbon, is proposed as a criterion for the sorbent’s power to catch radioactive methyl iodide.     

事故工况下主控室应急新风系统碘吸附器性能试验研究

为了研究在一次事故期间主控室应急新风系统碘吸附器的效率变化情况,开展了浸渍活性炭的中毒老化试验、碘吸附器辐照试验和活性炭效率变化试验,通过综合各种试验因素,以制得的初始效率为99.90%、99.97%、99.98%三种炭样分别在温度70 ℃±1 ℃、相对湿度40%±2%和温度44 ℃±1 ℃、相对湿度95%±1.5%条件下开展了长时间的过滤效率变化试验。综合各项试验结果得出,浸渍活性炭存在自然老化现象,乙酸等物质会加速活性炭的中毒老化;辐照对浸渍活性炭的过滤效率无影响;在严重事故工况下,主控室应急新风系统碘吸附器的过滤效率在168 h 内没有下降。     

无银13X分子筛吸附后处理厂溶解废气中放射性碘的实验研究

本工作对使用无银１３Ｘ分子筛去除乏燃料后处理厂溶解废气中的碘的可行性进行了初步的实验研究；重点研究了在气流干燥条件下，ＮＯ２的浓度以及吸附温度对Ｉ２和ＣＨ３Ｉ在１３Ｘ分子筛上的吸附效率与吸附稳定性的影响，试验结果表明，ＮＯ２的存在对Ｉ２和ＣＨ３Ｉ在无银１３Ｘ分子筛上的吸附效率与吸附稳定性都有不利影响，吸附温度变化对１３Ｘ分子筛吸附ＣＨ３Ｉ影响不明显，温度升高对１３Ｘ分子筛吸附Ｉ２有明显不利影响，溶     

气态甲基碘去除特性实验研究

以安全壳过滤排放系统对甲基碘的去除性能为背景，分别以去离子水和碱性硫代硫酸钠溶液为吸收剂，对不同吸收剂温度和浓度条件下的甲基碘去除过程进行实验研究，并在此基础上分析物理传质和化学反应两种机制对甲基碘气体去除过程的影响。结果表明：室温条件下，碱性硫代硫酸钠溶液对甲基碘气体的去除作用主要以物理传质过程为主，化学反应速率较慢是限制甲基碘气体去除效率的主导因素；随着温度的增加，化学反应在甲基碘气体去除过程中的作用不断加强。当化学反应速率增加至某一值附近时，继续强化化学反应过程对甲基碘气体去除效率不再具有明显影响，吸收过程进入化学反应不敏感区域，物理传质速率成为限制甲基碘气体去除过程的主要因素。这时需通过增加气液接触面积等方法强化物理传质过程，方能进一步提升对甲基碘气体的去除效果。     

Radiation effect on partial pressure of fission product iodine

The knowledge of the partial pressure of fission product iodine is important for evaluating the FCCI (fuel cladding chemical interaction) in FBR. Thermodynamical analysis shows that iodine is believed to react with cesium so strongly that the partial pressure of iodine is kept too low to cause FCCI. A molecule of cesium iodide is, however, excited by radiation in the reactor and dissociates into radical and ion. In this work, the radiation effect on the partial pressure of iodine is theoretically studied for the gaseous cesium-iodine system. Fission fragment flux is considered as the radiation and the iodine partial pressure is evaluated based on the theory of gaseous reaction. The results of the calculation show that the partial pressure of iodine can be increased enough to cause FCCI in the radiation field. In the case of the FBR fuel pin, the partial pressure of iodine under radiation conditions can be calculated to be ~ 10^?2 Pa (~10^?7 atm), which is higher than that of the non-radiation condition ~10^?9 Pa (~10^?14 atm). These calculations were carried out under the assumption that the cladding inner surface temperature was 873 K (600°C) and the oxygen potential was ?418 kJ/mol (?100 kcal/mol).