空气中HT取样方法的初步研究

一、前言氖是核动力堆与后处理厂气态流出物中对广大居民公众产生照射的重要放射性核素之一。氚在环境大气中主要以氚化水蒸气的形态 HTO 存在,也可能以气态 HT,T_2及氚化碳氢化合物的形态存在。由于不同化学形态的氘在大气中的转移以及在生物体内代谢同化过程的差别,对气态流出物及环境中不同化学形态的氚进行监测是必要的。根据目前对核工厂气态流出物中排放的放射性气体的了解,一般认为对于压水堆,沸水堆和重水堆核动力厂,氚监测系统的设计应能区分水蒸气 HTO 和气体 HT,T_2。对 HTO 的取样,鼓泡法,干燥剂吸附以及冷冻方法都是有效的。对于能够     

秦山核电基地大气多形态氚的分布

氚对环境和生命体的危害不仅与氚活度相关,而且与氚的化学形态有关,秦山核电基地作为中国最大的产氚地之一,本文对不同年份、不同季节秦山基地周围不同形态氚进行监测和测量分析,实验结果表明:秦山核电基地大气中存在三种形态的氚,氚化水(Tritiated water,HTO)平均浓度为78.24～8 324.16 mBq·m~(-3);氚化氢(Tritiated hydrogen,HT)和氚化甲烷(Tritiated methane,CH_3T)浓度范围分别为15.35～2 763.12 mBq·m~(-3)和5.68～163.96 mBq·m~(-3);大气中HTO浓度随着核电基地的运行逐年增加,随与重水堆距离的增加逐渐减小;HTO、HT浓度呈现明显的夏季高、冬季低的季节性分布特征;CH3T则没有较为明显的季节性分布规律。     

核设施周围大气中多形态氚的测量

大气中氚主要以氚化水(HTO)、氚化氢(HT)以及氚化甲烷(CH_3T)的形态存在,其危害与其化学形态相关。为了准确评价核设施周围大气中不同化学形态的氚水平,基于高温催化氧化和低温冷阱捕集的原理,建立了一套适用于核设施周围大气中多形态氚的取样及测量方法,并对秦山核电站周围大气中不同形态氚进行了初步测量。该方法中催化剂在大气环境下对HT和CH_3T的催化氧化效率≥99%,冷阱对水样的收集效率≥95%,具备了同时采集和测量HTO、HT和CH_3T的功能。基于秦山核电站周围大气中氚的初步测量结果发现:秦山核电站周围大气中存在HTO、CH_3T和HT三种形态的氚,且HTOCH_3THT,CH_3T和HT浓度与环境本底水平相当,由此表明,建立的取样和测量方法有较高的灵敏度,可以用于核设施周边大气中环境水平氚的采样测量。     

HTO-HT甄别式氚快速取样系统研制

在氚工艺研究、氚生产等涉氚场所,如何快速准确收集操作间和烟囱流出物中的氚对工作人员辐射防护和氚排放量的控制非常重要。针对涉氚场所氚以氚气(HT)和氚水(HTO)两种形态存在的特点,基于半导体冷阱研制了一套HTO-HT甄别式氚快速取样系统。该取样系统设置了高热效率催化氧化炉和运行自控装置,采用低温冷阱冷凝收集经过催化氧化床氧化后的HT。系统取样流量为0~10L/min时,催化效率99%,取样效率95%,能够满足涉氚场所对HTO和HT甄别式快速取样的要求。     

退役氚污染不锈钢材料中氚污染深度和化学组成

明确待退役氚污染不锈钢材料中氚污染深度和化学组成,对制定和选择经济有效的退役处理工艺或方法具有重要意义。分层化学蚀刻法是研究氚污染不锈钢材料中氚深度分布及存在形态的主要方法之一。研究过程中,从待退役氚工艺线上取氚污染的不锈钢材料,制成实验试样后,采用常温化学分层蚀刻方法对试样中的氚污染深度和氚的化学组成进行实验研究。结果表明,氚聚集在不锈钢表面层0～4μm范围内,主要以HTO和HT形式,其中HTO占90%以上,且随着表层深度的增加,HT含量占比逐渐增大,直至与HTO含量接近。     

烟囱排出流HTO—HT连续取样系统

本文介绍作者在美国河贡国立实验室工作期间,对该实验室材料科学部α-γ热室(AGHCF)的烟囱排出氚监测系统进行了改造,建立了HTO-HT连续取样监测装置。该装置能区分HTO和HT两种形态的氚,在取样体积流量为0.3L/ni,取样时间为一周(168h)时,系统对HTO的收集效率高于97％,对HT的氧化效率高于95％。     

空气中不同形态氚取样方法

空气中氚的存在形态主要是氚化水蒸气（HTO）、氚气（HT）和氚化甲烷（CH3T）。空气中的氚含量很低,测定通常采用累积取样和液闪谱仪测量相结合的方法。本文综述了空气中不同形态氚的取样方法的研究进展,对不同取样方法进行了比较分析,总结了不同取样方法存在的问题和不足,为空气中氚的取样方法研究提供参考。     

释放到反应堆冷却剂中氚存在状态的研究

从反应堆位置上释放出来的氚以什么状态存在,关系到它的释放途径与安全评价问题。通过在高通量工程试验反应堆(HFETR)上试验证实,在正常运行条件下,释放到冷却剂中的氚90％以上是以液体形式出现的,其余是以气态氚形式出现的,而气态氚中元素态氚有很高比例。从冷却剂中氚可能存在状态来看,从氚化水(HTO)状态和氚气(HT)状态对人体危害程度来看,与反应堆有关的安全评价假定所有从反应堆位置上释放的氚均以HTO状态存在是合适的。     

元素状态氚常温取样方法的研究

本文对元素状态氚(HT)的常温取样方法进行了研究。给出计算空气中元素状态氚浓度的公式。用本文提供的办法,在常温下可实现空气中氧化物状态氚(HTO)和元素状态氚的分别收集。     

HC系列空气中氚取样器

环境放射性气体监测中,氚是一个重要的对象。环境空气中的氚主要以氚化水蒸气HTO存在,少量以气体HT、氚化甲烷CH3T的形式存在。空气中氚的取样方法主要有鼓泡法、干燥法和冷冻法等。《大气中HTO和HT的取样测定方法》推荐:常规条件下,大气中HTO和HT的取样应采用不计湿度法。HC系列空气中氚取样器,由中国辐射防护研究院环境科学研究所研制,适用于环境本底调查、核设施工艺管道、核电站外环境、反应堆厂房、氚废物处理等取样环境和工作场所。设计中充分考虑了氚浓度高低和化学形态、空气湿度、采样周期、是否需要移动、现场是否有电源或野外工作等具体情况,使得采样过程更有针对性,操控更加人性化。研制过程中,从外观到结构不断完善。HC系列取样器主要由粒子过滤器、转子流量计、气体累积流量计、取样介质、空气采样器和时间继电器组成。HC系列取样器采用单元电路控制,包括瞬时、累计流量记录,采样时间预置,温度自动控制等,配合打印机记录流量、温度等过程参数指标。能够连续自动完成采样,取样结束后,取样器自动停止。独立的催化氧化床单元可以与HC系列氚取样器组合,实现空气中的全氚(HTO、HT、有机氚)的取样分析。催化氧化床填充贵金属催化剂,在常温下...     

基于Nafion膜的氚甄别测量技术

在线氚甄别测量中,甄别装置的甄别性能直接决定着测量数据的准确性和可靠性。本文基于Nafion膜进行了氚甄别测量的实验研究,分别在HTO、HT以及HTO+HT气氛下进行了实验,详细分析了气体瞬时流量、温度等条件对甄别性能的影响。结果表明,HTO在Nafion膜中的渗透率很容易达到90%以上,HT在Nafion膜中的渗透率小于0.19%。在适当的温湿度及气体流量条件下,一级Nafion干燥器在氚甄别测量中对HTO有99%以上的分离效果,HTO对HT的甄别比可达106以上。     

空气中总氚量监测方法的研究

本文介绍一种简单、高灵敏度的空气中总氚量的监测方法。空气先通过一个乙二醇鼓泡吸收器以除去HTO,再通过加热的催化剂,使HT气体氧化为HTO,然后被第二个乙二醇鼓泡吸收器捕集。捕集的氚用液闪法测量。研究了取样流速、相对湿度、采样时间(吸收体积)以及氚的浓度对吸收效率和回收率的影响,并测定了在催化氧化剂上HT的转化效率。本法可用于氚实验室监测,含氚试验设备的氚泄漏率测量及环境监测等。     

核素氚导出空气浓度控制限值的发展及其应用研究

氚是核设施运行过程中释放的放射性物质之一,对人体的内照射危害不仅与其活度有关,而且与氚的化学形态、摄入途径密切相关.针对目前国内涉及氚的控制标准较多,氚化水(HTO)与元素氚(HT)的控制限值均存在不一致的问题,梳理分析了氚浓度控制限值的发展及相关标准的制定依据.根据我国现行辐射防护有关标准,结合国际原子能机构(Int...     

氚长期大气释放的剂量评价模型

描述了一改进的氚长期大气释放剂量评价模型,该模型是建立在氚化水(HTO)从空气向植物和动物产品中的HTO和有机氚(OBT)迁移的保守假设上,考虑了氚的两种不同形态。在计算植物产品中氚的浓度时分为叶类和非叶类产品,同时考虑了土壤中氚对不同种类植物氚浓度的贡献率;对动物产品中HTO浓度计算时,考虑了不同水源份额的平均权重以及动物产品的含水量,这些水源包括皮肤吸收、呼吸、饮用和食物。在剂量计算时除了考虑食入途径,还考虑呼吸和皮肤吸收对人的剂量贡献。通过与比活度模型和NEWTRI模型比较,表明该模型能更好地反映氚长期释放后通过食物链对人造成的剂量贡献。     

用热解吸法研究锂陶瓷中氚扩散行为

采用热解吸法研究了氚在锂陶瓷γ -LiAlO2 中的扩散行为。根据不同线性升温速率下的氚释放曲线 ,分别测出了以HTO形式释放的氚和以HT形式释放的氚的表观扩散活化能分别为(2 53± 50 )kJ·mol-1和 (12 7± 5)kJ·mol-1     

CuO床氚气氧化效率测定

氚工艺中可用CuO床将氚气（HT）氧化成氚水（HTO），本实验测定了不同氧化床温度和载气流速条件下的氧化效率，以确定合适的氧化床操作工艺。     

秦山核电基地周围草地中不同形态氚的分布研究

氚是核设施运行过程中排放的放射性物质之一,植物和土壤是氚参与生态循环的组成部分。核设施周围植物和土壤中氚的分布可以用来判断核设施的短期和长期排放情况,本文测定了2015～2016年秦山核电站周围环境的草和表层土壤中的不同形态的氚活度。草中组织自由水氚(Tissue Free Water Tritium, TFWT)和表层土壤中的氚化水(HTO)在主风方向上离核设施越远其活度值越小。对比两年的采样结果,草中有机氚(Organically Bound Tritium, OBT)活度的总量大体相同,分布情况大体一致。表层土壤中的OBT分布与HTO和草中的OBT均不相同。表层土壤中OBT/HTO的比值明显高于草中的相应值,表明土壤中OBT与草中OBT的来源、形成过程、迁移转换等都有所差别。     

氦-3回路中氚的辐射安全分析

氚安全是确保燃料元件堆内功率瞬态试验的关键因素之一。本文首先分析了氚的来源和危害,提出了氦-3回路氚的防护和去污措施,然后讨论了氚在正常运行和事故时释放到包容箱和工艺间的量和处理措施,最后评价了氦-3系统发生不同安全措施失效的事故情况下工作人员的氚内照射剂量。结果表明:系统正常运行时工作人员所受最大剂量为1.27 μSv/d,除了氚安全措施全部同时失效且HT短时间全部被氧化成HTO的极限事故以外,在一般事故情况下氚对工作人员产生的最大剂量小于10 mSv。     

核设施氚气态释放后植物中有机氚的研究进展

从核设施释放到大气中的氚主要以氚化水（HTO）和氚化氢（HT）两种形式存在,最终以HTO的形式进入植物体。植物体中的氚有两种化学形态：自由水氚（TFWT）和有机氚（OBT）,其中OBT又被细分为交换性OBT和非交换性OBT。与TFWT相比,OBT在植物体内有较长的滞留时间和较大的剂量转换因子,在氚的食入剂量中OBT占主要份额,因此有必要对植物中的OBT展开全面研究。本文就植物中OBT的定义、交换性OBT和非交换性OBT的确定、OBT的形成过程及其影响因子、OBT预测模型的研究进行综述,同时对今后植物中OBT应重点研究的内容进行了简单分析,以期为植物中OBT的研究提供一定的参考。为准确评价OBT造成的辐射剂量,今后对OBT的研究中应着重从测量、夜间形成机理和环境中的行为等方面进行。     

氚废气的回收技术研究

采用了高温催化氧化法处理含氚废气。处理过程如下:在干燥氩气(含少量H2)的载带下,含氚废气通过高温催化氧化床转化为氚水,然后用蒸馏水或合适的干燥剂吸收。在400℃,氧化床穿透之前,Hopcalite氧化剂对H2的氧化效率接近100%;在500℃,Hopcalite氧化床对HT的氧化效率大于99%。实验测定了回收氚的分子筛在存放过程中,不同规格分子筛的氚释放系数以及存放条件与释放系数的关系。结果表明,3种分子筛在吸收氚水后的氚释放系数为(1.9～5.5)×10-6d-1·g-1。其中,4A钠型分子筛的氚释放系数最小,5A钙型分子筛的氚释放系数最大;3种分子筛在吸收氚水后释放的氚的化学形式绝大部分是氚化水(HTO),氚气(HT)含量不超过1.2%;含氚分子筛的贮存气氛对氚的再释放有一定影响,在纯氩气中氚释放系数比在含2%氢的氩气中的低。