电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用~(230)Th/~(234)U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用~(229)Th和~(233)U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量~(229)Th/~(230)Th和~(233)U/~(234)U原子数比,根据铀年龄计算公式通过~(230)Th/~(234)U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的~(230)Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品~(230)Th-~(234)U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

14MeV中子在大体积贫化铀球装置中平均裂变数的实验测量

在大体积贫化铀装置中,测量了一个14MeV中子与~(238)U作用产生的平均裂变数——p_f~(238U)(R_∞~贫)=0.897±0.036,测量了14MeV中子通量分布和贫化铀球中~(235)U同位素的平均裂变数。在系列球中完成了p_f~(238U)(R~贫)值的测量。对于φ600球,p_f~(238U)(R_(300)~贫)=0.823±0.041。贫化铀装置的密度ρ=18.8g/cm~3,总重2.8t。     

14MeV中子在大体积贫化铀球装置中平均裂变数的实验测量

在大体积贫化铀装置中,测量了一个14MeV中子与~(238)U作用产生的平均裂变数——p_f~(238U)(R_∞~贫)_(14)=0.897±0.036。测量了14MeV中子通量分布和贫化铀球中~(235)U同位素的平均裂变数。在系列球中完成了p_f~(238U)(R~贫)值的测量。对于φ600球,p_f~(238U)(R_(300)~贫)=0.823±0.041。贫化铀装置的密度ρ=18.8g/cm~3,总重2.8t。     

~(235)U/~(231)Pa质谱法测铀年龄

建立了同位素稀释-多接收电感耦合等离子体质谱法测~(235)U/~(231)Pa原子比得到高浓铀年龄的方法。经过两次TTA萃取-反萃后从母体237 Np中分离得到233Pa稀释剂,Pa中去Np的去污因子均在200以上。在用标准物质CRM U900对233Pa稀释剂的浓度进行标定后,分别以233 U、233 Pa作为~(235)U、231 Pa的稀释剂,质谱测得~(235)U/~(231)Pa原子比计算高浓铀年龄,采用该法对标准物质CRM U850进行年龄测量,其结果与参考值的相对偏差为1.97%。该法可用于核法证与核保障监督中的高浓铀年龄测定。     

用中子活化分析法测定~(238)U/~(235)U同位素丰度比

本文论述了用中子活化分析法测定含微量铀的样品中~(238)U/~(235)U同位素丰度比的原理及方法。样品在反应堆中接受短时间照射后,用Ge(Li)探头或高纯锗探头-多道能谱分析仪-计算机系统测量射线的能谱.可以分辨出~(238)U和~(235)U的许多监测峰。利用这两种监测峰计数之比与这两种同位素丰度比成正比的关系,分析铀的同位素丰度比,在~(235)U丰度为0.6％-18％范围时精密度为1％-2％,在贫化铀和18％-60％丰度~(235)U时,精密度为2％-3％。     

用锎~(252)作中子源进行铀矿样的野外活化分析

美国正在试验用锎~(252)作中子源在野外进行铀样品的活化分析。中子源含锎105微克。当样品中的U含量不小于0.01％时,分析精度可达10％。工作原理如下:用锎~(252)。中子源照射铀样品,使共中的铀~(238)转变为铀~(239),然后测铀~(239)所放出的γ射线的74.7千电子伏峰值。样品重量为25克时,每次辐照需时20分钟,然后测量10分钟。     

TOPO萃取色层分离-ICP-MS法测定土壤中痕量铀的同位素丰度比

为了测定土壤中痕量铀的同位素丰度比,对TOPO萃取色层分离环境样品中U的方法进行了探讨。通过对色层柱体积、吸附酸度、洗涤酸度,以及不同洗脱剂的条件实验,确定了分离流程。获得U的全程回收率为(98.1±1 5)%,对土壤样品中基体元素的去污因子为1 4×103～1 8×105。通过对不同丰度铀同位素标样的测量,确定了ICP MS测量铀同位素的质量偏倚系数。采用了扫描和跳峰两种数据采集方式,获得235U/238U的相对标准偏差优于1%,234U/235U,236U/235U,234U/238U和236U/238U的相对标准偏差优于5%。两种方式测量实际样品的结果吻合。     

UF_6中~(232)U含量的核物理测定方法

本工作建立了UF_6中~(232)U含量的测定方法。描述了测量装置和测量原理,给出了测量结果。目前利用该方法能测定UF_6样品中(~(232)U/~(235)U重量比)约为3×10~(-10)的~(232)U的含量。文中还简述了铀样品的物理和化学的绝对测定方法,其不确定度约为±1.5%。     

快速测定铀样品中同位素组分的α谱法

一种对天然和富集或贫化铀样品进行α谱分析的简单方法已研制成功。该方法是非迭代法,考虑了低能尾部和衰变分支比修正问题,以便准确计算与每种铀同位素(~(234)U、~(235)U、~(236)U、~(238)U)相应谱的面积和确定样品中的同位素成分。已开发了一种称为ENURA的BASIC计算机程序,用于必要的计算,以便得到结果及其误差。用已知成分的标准溶液配制出几种不同铀含量的样品,对照这些样品进行的实验测量检查了该方法。采用测量的谱线形状从理论上建立了其他系列铀谱,以便覆盖富集的或贫化的铀所要求的范围。     

电感耦合等离子体质谱法测定单晶铜中痕量放射性核素钍和铀的含量

Panda X-Ⅲ实验位于中国锦屏极深地下实验室,将利用高压136Xe气体时间投影探测器进行无中微子双贝塔衰变事件的寻找。建造高灵敏度的大型探测器需要挑选放射性极低的高纯材料以对本底进行严格的控制。本工作应用电感耦合等离子体质谱(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,ICP-MS)法测定纯度极高的单晶铜中痕量钍和铀的含量。在样品消解前加入~(230)Th和~(235)U分别作为标记核素,样品经过8 mol·L-1 HNO_3消解后,依次通过TEVA和UTEVA树脂柱,实现待测核素~(232)Th、~(238)U与基体元素Cu的分离。利用同位素稀释法-ICP-MS测定~(232)Th和~(238)U的含量。通过空白样品实验测量,~(232)Th的检出限是0.036 pg(232Th)·g~(-1)(0.15μBq(232Th)·kg~(-1)),238U的检出限是0.070 pg(238U)·g~(-1)(0.86μBq(238U)·kg~(-1));单晶铜样品中232Th及238U的检出限分别是0.21 pg(~(232)Th)·g~(-1)(0.85μBq(232Th)·kg~(-1))和0.45 pg(238U)·g~(-1)(5.56μBq(238U)·kg~(-1))。该方法可为探测器建造过程中的材料选取工作提供技术支持。     

从河流渗滤到浅部地下水的铀

铀从瑞士被污染的Glatt河中渗滤到一有水动力联系的饱和含水层中的研究工作已进行了5a。用河水和4个井中的地下水样进行了铀含量和~(234)U/~(238)U活度比的分析。对铀的特性和其他含水的和固体的组分进行了实验研究并按模式作了计算。 河流中的铀含量和~(234)U/~(238)U活度比随季节性变化而变化,在夏天分别具有最大值和最小值。实验室     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

ISOCS在铀同位素丰度比测量中的应用

本文介绍了应用就地计数系统(ISOCS)测量235U和238U丰度比的方法。该方法使用基于蒙特卡罗原理的无源效率刻度软件对235U和238U子体234mPa进行效率刻度,采用平衡铀测定方法计算出235U和238U的原子比。使用该方法对某一铀样品进行了分析,其测量结果与质谱法测量结果的相对偏差为2.2%。     

利用NaI(TI)单晶γ谱仪和超热中子活化法测定食品标准参考物中的铀含量

中子活化分析技术用于测定微量元素是很方便和有效的。它的探测灵敏度高,抗干扰能力强,现已广泛地用于各种领域。 中子活化法测量物质中的微量铀,一般有二种方法。一种是通过测量铀的同位素~(235)U的某些裂变产物发射的γ射线或缓发中子,另一种是通过测定铀同位素~(238)U的直接或间接活化产物的γ射线。     

美国本土地表空气中的铀浓度评估

利用美国能源部阿尔贡国家实验室和美国环保局的25个监测站上获得的结果,对70年代末至今的美国本土地表空气中的铀在历史上的变化趋势和区域上的变化进行了评估。这些基础数据表明,历史上的总铀活度水平与在欧洲调查的含量水平范围相一致。位于美国北部和中部的环境辐射背景监测系统监测站的工作表明,监测站工作期内,总铀水平约下降40％。没有观测到其他长期变化趋势。测得美国本土地表空气中铀的平均~(234)U/~(238)U活度比的平均值为1.1(0.31个标准偏差)。这些比值没有任何受历史上的变化趋势、季节改变、大范围影响或沿海岸变化的证据。一元混合模型表明,环保局环境辐射背景监测系统的林奇堡地表空气监测站的~(234)U/~(238)U和~(235)U/~(238)U活度比基础数据受一个局部源和天然铀混合作用的影响,估计该局部源中高浓缩铀的最大量达到1％。     

DF-Ⅵ堆中心平均裂变截面比~(238)■_f/~(235)■_f计算

计算和测量反应堆芯部可裂变材料的平均裂变截面比,使有可能估算出堆芯部中子能谱的硬化程度。计算和测量~(238)U和~(235)U的平均裂变截面比~(238)■_f/~(235)■_f,就能估算出堆芯部~(238)U裂变阈1.4 MeV以上的中子份额。用固态核径迹探测器法已测得DF-VI堆芯部     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比,根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

用缓发裂变中子计数技术评价铀和铀-钍混合物的分析结果

本文叙述了基于原子核研究中心(NRC)研究反应堆中子通量短时间照射后的缓发裂变中子计数技术,同时测定铀扣混合铀-钍的方法。在过去几年中,在一个5MW游泳池NRC研究反应堆中安装了一个自动装置。新的分析器提供了分析测量铀和钍浓度的可能性。为了同IAEA给出的保证值相比较,研究了国际原子能机构(IAEA)的几个矿石标准样品结果。在这些测量标定曲线中制备了10-2 000mg重量范围的U和Th样品。然后将一组上述样品用镉和无镉封装在功率为1MW,通量为0.8×10~(13)(中子/cm~2)/s条件下照射。     

用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍

本文推荐一种用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍的方法。溶样后,用Fe(OH)_3沉淀法预富集铀和钍,再用UTEVA树脂分离,使分离的铀和钍电沉积在不锈钢圆盘上,再用α能谱法测定。用晶质铀矿、珊瑚和花岗岩标准物质评价该法。测得的铀和钍含量及~(234)U/~(238)U和~(230)Th/~(234)U活性比值与标准值十分一致。发现钚的存在会干扰分离,但利用氨基磺酸亚铁还原就可解决此问题。该法的化学回收率与阴离子交换法相近,但萃取色谱法能用较少试剂进行较快分离。     

非平衡态铀样品同位素丰度的测定

平衡态铀样品是指样品中238U与其子体核素234Pam达到了放射性平衡的样品。在使用 g 能谱法测定铀样品同位素丰度的工作中,由于238U的特征 g 射线能量很低且分支比很小,需通过测定其子体核素234Pam的特征 g 射线来确定样品中238U的含量。可采用MGA-U软件分析低能区(小于300 keV)