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1.
通过高温焙烧制备了介孔Al2O3载体,再用湿浸渍法制备了负载型介孔催化剂Ni/Al2O3。利用XRD,N2吸附-脱附,H2-TPD等对催化剂进行了表征,并以月桂酸甲酯为反应物,评价了催化剂的加氢脱氧性能。实验结果表明,制备的Ni/Al2O3催化剂保持了载体Al2O3的介孔结构,且随载体焙烧温度的升高,催化剂的比表面积降低、平均孔径增大、金属Ni的晶粒尺寸增大、活性氢物种的供应能力呈火山型变化趋势。载体比表面积的适当降低,有利于催化剂表面活性中心的形成,提高催化剂的活性氢物种供应能力;催化剂孔径增大能促进反应物和产物分子的迁移扩散。NiAl-700具有最佳的活性氢物种供应能力和大的平均孔径,在400℃、2.0 MPa、H2/油体积比500、液态空速1.5 h-1的条件下,月桂酸甲酯转化率为77.53%,烷烃选择性为71.0%,主... 相似文献
2.
以异丙醇铝为铝源,硝酸为胶溶剂,使用油氨柱成型法制备出毫米级球形多孔γ-Al2O3。采用XRD、SEM、TEM、TG和N2吸附-脱附等方法研究了醇类溶剂对γ-Al2O3多孔结构的影响,并探究了球形γ-Al2O3对刚果红(CR)水溶液的吸附性能。实验结果表明,处理溶剂的种类可影响球形γ-Al2O3多孔结构,介孔和微米大孔随有机溶剂分子的增大而增大;正己醇溶剂处理得到的球形γ-Al2O3在1 h对CR溶液吸附效果最好,异丙醇处理得到球形γ-Al2O3在4 h吸附效果最好。 相似文献
3.
利用原位X射线衍射(XRD)分析结合密度泛函理论(DFT)计算,揭示了采用溶胶-凝胶法合成的结构明确的钴铁尖晶石(CoFe2O4)在催化CO2加氢转化中的结构演变与催化特性。原位XRD分析结果表明,CoFe2O4在预还原过程中形成Co3Fe7合金,Co3Fe7合金在反应中保持稳定,且其催化加氢能力较强,转化产物主要为甲烷与C2~C4烷烃(C20~C40)。K-CoFe2O4(将CoFe2O4用K2CO3助剂改性)的预还原过程中出现富钴合金(K-Co1Fe1)向富铁合金(K-Co3... 相似文献
4.
通过在载体制备过程中加入不同含量的纳米 SiO2分散液,制备了不同纳米 SiO2含量的 NiMo/γ-Al2O3加氢催化剂,研究了纳米 SiO2的加入对催化剂加氢性能的影响;采用 N2吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR、H2-TPR、HRTEM 等方法对载体及催化剂进行了表征。实验结果表明,添加纳米 SiO2使催化剂的硫化度整体提高,催化剂的酸量增加;当载体中纳米 SiO2含量达到 6%(w)时,催化剂的 MoS2片晶长度最短、片晶层数最多,催化剂的中强酸量和 B 酸量达到最大值,催化剂的加氢性能最佳;在压力 4.0 MPa、温度 340 ℃、液态空速 2.0 h-1、氢气与原料油体积比 600∶1 的条件下,该催化剂的加氢脱硫率和加氢脱氮率分别达到 91% 和 88%。 相似文献
5.
采用浸渍法制备了一系列负载于γ-Al2O3上的Ni基双金属催化剂,考察助剂金属(Mo, Co, Ce)对Ni基催化剂加氢脱氧反应性能的影响。采用X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3程序升温脱附、H2程序升温还原、X射线光电子能谱等表征手段对催化剂进行表征。以正丁醇为模型化合物,在固定床微型反应装置上对催化剂的加氢脱氧性能进行评价,结果表明助剂Ce对催化剂加氢脱氧反应性能的促进作用最为显著,在210℃时基本实现正丁醇的完全转化,助剂Mo对C—O键的活化能力更强,对产物正丁烷的选择性明显高于其余助剂。 相似文献
6.
采用浸渍法制备了负载型Co基催化剂,并在介质阻挡放电低温等离子体反应器中研究了其对CO2加氢转化生成低碳烃反应的催化性能,考察了载体、Co负载量,以及催化助剂对催化剂性能的影响,探讨了催化剂活性相、等离子体与催化剂的协同作用机理,分析了在等离子体体系中CO2加氢制低碳烃可能的反应路径。结果表明,在介质阻挡放电反应器中,等离子体与Co基催化剂具有显著协同作用,在常压、低温下,CO2加氢可生成一定量的C2~C4低碳烃。以Co质量分数为15%的Co/ZSM-5为催化剂时,CO2转化率达45.0%;C2~C4选择性为13.7%。催化助剂Ni的加入可以进一步提高CO2的转化率和C2~C4的选择性。当Ni-Co/ZSM-5催化剂中m(Co)/m(Ni)为4∶1时,C2~C4转化率达52.3%,C2~C4选择性达17.9%。 相似文献
7.
采用共沸除氯工艺制备SO42-/SnO2-Nb2O5固体超强酸,该方法引入共沸蒸馏,以正丁醇和无水乙醇为溶剂,锡盐醇溶液滴加氨水前除去其中结晶水再除氯离子,免去抽滤除氯步骤,缩短了催化剂制备时间。将制备的SO42-/SnO2-Nb2O5用于催化α-蒎烯的异构化反应,考察催化剂制备条件对催化剂活性的影响,采用FT-IR,XRD,TG-DTA等对催化剂的物化性质进行表征,并与沉淀法、sol-gel法制备的催化剂进行对比。结果表明:催化剂最佳制备条件为Nb2O5加入量为SnO2质量的25%、浸渍液硫酸浓度0.5 mol/L、焙烧温度500 ℃、焙烧时间2 h,将该条件下制备的SO42-/SnO2-Nb2O5应用于催化α-蒎烯异构化反应时,α-蒎烯完全转化,莰烯选择性为66.49%;与沉淀法、sol-gel法相比,相同条件下共沸除氯法制备的催化剂较好。 相似文献
8.
以γ-Al2O3为载体、贵金属Ru为活性组分,制备了Ru基单金属催化剂Ru/Al2O3,并以2,2,4,4-四甲基-1,3-环丁二酮(TMCB)为原料,在高压反应釜加氢反应评价装置上进行催化加氢合成2,2,4,4-四甲基-1,3-环丁二醇(CBDO)的工艺研究,并考察了相关工艺条件对加氢反应TMCB转化率和CBDO选择性的影响。实验结果表明,适宜反应条件为反应温度120℃、反应时间2 h、H2压力4 MPa,在此条件下,TMCB的转化率为100%,CBDO的选择性为70.4%,顺反异构比为1.03。 相似文献
9.
甲烷水汽重整反应是目前工业制氢的主要过程之一,其中提升Ni基催化剂的抗积炭和抗烧结能力以及降低重整操作温度是该工艺的关键。通过将MoxC与Ni/Al2O3机械混合制备了MoxC-Ni/Al2O3双功能催化剂(MoxC-NiAl),即Ni解离CH4,MoxC活化H2O,同时耦合冷等离子体,系统地研究了MoxC助剂的加入对催化剂结构、等离子体放电性质(放电功率、有效电容)、催化性能的影响,并通过XRD、Raman、TEM等多种表征方法探究了催化剂的失活机制。研究表明,MoxC助剂的加入不仅有效促进金属Ni的再分散,提升催化剂的抗烧结能力,还提高了催化剂的有效电容和放电功率,有助于催化剂活性的提高。与传统Ni/Al2O3催化剂相比,无额外热源加热条件下,Mo2C-Ni... 相似文献
10.
采用过量浸渍法制备了一系列Cu-K-CoOx@Al2O3复合氧化物,利用TEM、XRD、N2吸附-脱附等方法对制备的催化剂进行表征,考察了反应条件对催化剂催化氧化氯化氢性能的影响。表征结果显示,活性组分K2O和CoO均匀分布在Al2O3载体表面,催化剂为典型的介孔结构,工业使用温度范围内(350~430℃)稳定性良好。实验结果表明,Co/Cu摩尔比的增加有利于提高催化剂的催化活性,常压下反应的最佳条件为:410℃,重时空速360 h-1,O2/HCl进料摩尔比为1∶1,反应时间3 h,在此条件下,Cu/Co摩尔比为10∶5的催化剂活性最高,氯化氢转化率为75.2%。与传统的铜基催化剂相比,Cu-K-CoOx@Al2O3催化剂具有较高的转化率。 相似文献
11.
以Pd/Al2O3为催化剂,以甲酸替代H2作为供氢试剂,进行双环戊二烯(DCPD)两步加氢反应,制备用于高密度喷气燃料和精细化学品生产的桥式四氢双环戊二烯。该过程避免了使用H2时所存在的高压、易燃易爆风险以及对设备的高要求,在普通容器中即可完成。试验中考察了甲酸加入方式、反应时间、反应温度、反应溶剂、底物浓度对反应的影响,结果发现,分步平均加入甲酸有利于四氢双环戊二烯的生成,在160℃下,经过10 h反应,收率可达98%。在异丙醇、乙醇或四氢呋喃溶剂中,DCPD质量分数为40%~60%时,更有利于四氢双环戊二烯的生成。同时,考察了催化剂的稳定性,发现经过5次循环使用后,催化剂依然能够保持较好的催化活性,有利于DCPD原位加氢反应的进一步放大。 相似文献
12.
模拟计算了棕榈油加氢脱氧反应中直接脱氧、加氢脱羧基和加氢脱羰基 3种脱氧路径的反应热,并在中型加氢装置上,采用浸渍法制备的Ni-Mo/Al2O3催化剂,考察了不同工艺条件下棕榈油加氢脱氧反应规律。结果表明,棕榈油的加氢饱和反应和3种脱氧反应均为放热反应,加氢饱和反应和直接脱氧反应放热量较大,加氢脱羧基反应次之,加氢脱羰基反应最低。提高反应温度,对脱羧基反应有利,不利于加氢直接脱氧和脱羰基反应的发生;提高反应压力,对加氢直接脱氧和脱羧基反应的促进作用大于加氢脱羰基反应;提高反应空速,加氢脱羰基反应所占比例增加,加氢直接脱氧和脱羧基反应所占比例降低。棕榈油加氢脱氧产物主要是C15~C18的正构烷烃。 相似文献
13.
采用沉积沉淀法制备了负载型Ni/Al2O3催化剂,通过N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR、粒径分析等方法对载体和催化剂进行表征,考察了制备参数对催化剂粒径和催化剂上镍晶还原性的影响。实验结果表明,Al2O3通过焙烧预处理可消除微孔和强酸中心,有效增大孔径尺寸,通过超声分散处理可减少团聚,减少二次颗粒粒径。沉积沉淀法制备Ni/Al2O3催化剂适宜的条件为:Al2O3粉体预处理温度980℃、超声分散处理、沉积沉淀温度50℃、酸碱并流滴加后老化、老化p H=9、催化剂镍含量约25%(w)。在此条件下得到的Ni/Al2O3催化剂上镍晶的颗粒更小,更易被还原,分散性好。采用优化的催化剂对工业裂解重馏分物料进行稳定性评价,加氢后溴价(100 g油)稳定在25 g,且运行2 500 h稳定性良好。 相似文献
14.
采用助剂修饰合成金属有机骨架基化合物PVP-Ni-MOFs,经N2气氛退火制备了Ni/C-400催化剂。采用FT-IR、XRD、TEM、SEM、N2吸附-脱附等对催化剂进行结构与性能表征,考察了Ni/C-400催化C9石油树脂加氢反应中温度、H2压力以及时间对反应体系溴值的影响。结果表明:Ni/C-400具有大量介孔结构,助剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)促进了Ni在碳载体上的分散;在Ni/C-400用量0.25 g、H2压力6 MPa、温度210℃最佳条件下反应2 h,石油树脂的溴值降至1.3 g/100 g,氢化率达95.44%;催化剂经5次循环后,产物的溴值为1.5 g/100 g,表明Ni/C-400具有良好的催化加氢活性和较高的稳定性。 相似文献
15.
采用共沉淀法制备SO42-/ZrO2-Al2O3,等体积浸渍法制备Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂,采用5mL连续固定床反应装置评价了反应温度、反应压力、氢/油体积比和体积空速对Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂催化正己烷临氢异构化反应活性的影响。进行拟一级动力学模型验证,建立正己烷异构化一级反应网络动力学模型。结果表明:增加反应压力和体积空速,正己烷转化率降低;随着氢/油体积比、反应温度的升高,正己烷转化率提高。在180~200℃范围内,正己烷在Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3催化剂上的临氢异构化反应可以视为简单拟... 相似文献
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考察了第二金属Ni改性对CO2加氢制甲醇Cu/CeO2催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H2-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明:金属负载量为20%时,Cu/CeO2的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度最大,氧空位含量最高,Cu-Ni协同作用最强;该催化剂在反应温度240℃、反应压力3 MPa、液时空速2 400 mL/(g·h)、H2与CO2体积比为3∶1时催化CO2加氢制甲醇效果较优,CO2转化率为18.5%,甲醇时空产率为40.43 g/(kg·h)。 相似文献
17.
以邻甲酚为生物质热解油模型化合物,研究了几种还原型加氢催化剂的催化脱氧性能的差异。采用孔饱和浸渍法制备了Mo/Al2O3、CoMo/Al2O3和CoMoEDTA/Al2O3加氢脱氧催化剂,采用H2 -TPR、XRD对它们进行了表征;在H2气氛下对催化剂进行了还原,并在连续流动固定床加氢微反装置中,考察了邻甲酚在不同还原态催化剂催化下加氢脱氧反应的转化率和产物的选择性。结果表明,在相同的加氢反应条件下,CoMoEDTA/Al2O3的催化活性和稳定性均比Mo/Al2O3和CoMo/Al2O3催化剂高;在反应过程中,Mo/Al2O3催化剂表现出较高的直接脱氧选择性,而CoMo/Al2O3和CoMoEDTA/Al2O3催化剂表现出较高的加氢脱氧选择性。 相似文献
18.
以MgO为载体,采用等体积浸渍法制备了MgO负载的CoMo硫化物催化剂(CoMo/MgO);作为比较,制备了γ-Al2O3负载的CoMo硫化物催化剂(CoMo/γ-Al2O3)。在反应条件:反应温度260℃、氢分压为3.0 MPa、氢气流量为50 mL/min、质量空速(WHSV)为19 h-1的情况下,CoMo/MgO催化剂对DBT的转化率为88.3%,高于CoMo/γ-Al2O3催化剂的65.5%。经XRD、UV-vis、XPS分析:与CoMo/γ-Al2O3催化剂相比,CoMo/MgO催化剂上形成了更多的八面体钼物种,通过硫化,可以形成更多的CoMoS活性相。 相似文献
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线性α-烯烃(LAOs)作为重要的化工原料,通常用于共聚单体、合成润滑油、增塑剂用醇和油品添加剂。以二氧化碳(CO2)和氢气(H2)作为原料,通过CO2加氢反应生产LAOs可以缓解温室效应、实现CO2高值化利用,具有重要意义。CO2加氢制LAOs一般包括逆水煤气变换(RWGS)和费托合成(FTS)两个步骤,四氧化三铁(Fe3O4)和碳化铁(χ-Fe5C2等)可分别催化RWGS和FTS反应,因此Fe基催化剂是当前的研究热点。介绍了Fe基催化剂的物相演变过程及其失活机制,重点分析了载体、助剂和表面改性对促进χ-Fe5C2活性相生成、调控Fe3O4/χ-Fe5C2比例(物质的量之比)和维持χ-Fe5C2相稳定的作用,总结了F... 相似文献
20.
以鳞片石墨为原料,通过Hummer法合成氧化石墨(GO),然后与拟薄水铝石溶液充分混合后还原,得到还原氧化石墨烯 氧化铝复合载体(rGO-Al2O3),再采用浸渍法制备出负载型Ni2P/rGO-Al2O3催化剂。通过扫描电子显微镜、物理吸附仪和X射线衍射仪等手段对催化剂进行了表征。以苯甲醛加氢脱氧(HDO)制甲苯为反应体系,在反应温度300℃、压力2.5 MPa、反应时间4 h条件下,对比了rGO-Al2O3复合载体与单独rGO或Al2O3负载的Ni2P催化剂的加氢脱氧性能。结果表明,rGO-Al2O3具有发达的孔结构和较大的表面积,Ni2P/rGO-Al2O3催化剂展现出良好的催化活性和选择性。 相似文献