以焙烧高岭土为原料合成ZSM-5分子筛

以焙烧高岭土为原料,采用水热法合成ZSM-5分子筛,考察了晶化温度、晶化时间、模板剂用量以及投料硅铝比等因素对分子筛合成的影响,得出了最佳的合成条件：晶化温度为140～160℃,晶化时间为24h, n(TPAOH)/n(SiO2)=0.10,投料硅铝比为15:1。采用XRD,SEM,N2 吸附脱附等手段对最佳条件下所合成的样品进行表征,结果表明,以焙烧高岭土为原料可以合成出结晶度相对较高、微孔分布集中于0.56 nm、晶粒大小约2μm的小颗粒ZSM-5分子筛。     

以苏州高岭土为原料合成ZSM-5分子筛

以苏州高岭土为原料,在水热体系中成功地合成了ZSM-5分子筛.采用XRD,SEM,FT-IR及N2吸附手段对合成的ZSM-5分子筛的结构及酸性分布进行了表征;以大庆VGO为原料,在重油微反装置上对合成的ZSM-5分子筛催化剂进行了催化性能评价.结果表明,这种ZSM-5分子筛与化学合成法得到的ZSM-5分子筛物化性质类似,具有良好的结晶度.这种合成的ZSM-5分子筛中强酸都是以B酸为主,L酸量较少,有利于催化裂化反应的进行;这种合成的ZSM-5分子筛催化剂作为普通催化裂化催化剂的添加剂,使丙烯收率由7.12%上升到9.78%,液化石油气收率由22.97%上升到29.88%,对丙烯具有较好的选择性,增产丙烯效果明显.     

不同铝源合成ZSM-5分子筛及其MTP催化性能

分别采用偏铝酸钠、硫酸铝、异丙醇铝为铝源合成了ZSM-5分子筛,考察了铝源对ZSM-5分子筛晶化过程及最终产物物理化学性质的影响.用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD方法对合成的样品进行了表征,并以甲醇制丙烯(MTP)反应评价其催化性能.结果表明,以偏铝酸钠为铝源合成的ZSM-5分子筛,粒度分布均匀,分散性良好,而且产物硅/铝比与投料硅/铝比基本一致,在MTP反应中具有较高的催化活性和丙烯选择性.而以异丙醇铝为铝源合成的ZSM-5分子筛样品虽然也为纳米级,但由于其酸性较强,在MTP反应中失活较快.     

高岭土/尿素插层复合材料合成ZSM-5分子筛及表征

研究了直接插层法制备高岭土/尿素插层复合材料和以该材料采用原位技术合成含ZSM-5分子筛的催化复合材料。重点研究了插层率、脱嵌速率、插层复合材料加入量对合成分子筛复合材料的影响。采用粉末X射线衍射法（XRD）,红外光谱（FT-IR）,热重-差热（TG-DTA）,N2 静态吸附法和电子扫描电镜（SEM）对样品进行表征。结果表明,在合成体系中加入高岭土/尿素插层复合物合成出的ZSM-5分子筛物相单一。随着插层复合物的插层率增加,ZSM-5分子筛的结晶度先增加随后降低。当插层率为62%时,ZSM-5分子筛的结晶度较低。当22%插层率的插层复合物的加入量为3%时,ZSM-5分子筛的结晶度达到65%。与不添加插层复合物合成的产物相比,ZSM-5分子筛的结晶度提高了54.8%。合成的ZSM-5分子筛复合材料具有较好的热稳定性和多级孔道结构,其粒径约为2.5μm,BET比表面积为236m2/g,孔径为10.6nm。     

Zn-Pt/ZSM-5催化CO2辅助丙烷脱氢的密度泛函理论研究

通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Zn-Pt/ZSM-5催化丙烷脱氢的反应机理,筛选出最优能量途径。研究发现丙烷在Zn-Lewis和Pt-Lewis酸位点上具有不同的反应路径和限速步骤。Bader电荷计算结果表明,丙烷分子吸附后,[Zn-O-Pt]²⁺活性位点中Pt上的电子密度增加,有利于丙烷活化,Pt位点对H的吸引能力更强,导致Pt—H键断裂生成H₂需要克服较高能垒。Pt的引入改变了Zn/ZSM-5的电子性质,影响其催化剂性能。在反应体系中引入CO₂改变了丙烷脱氢反应路径,降低了限速步骤能垒,促进反应正向进行。     

高硅沸石分子筛ZSM-11用于CH4与N2吸附分离性能的研究

以四丁基氢氧化铵为模板剂,通过调节铝源和硅源的比例合成了两种高硅铝比(n(Si)/n(Al)=100、500)沸石分子筛ZSM-11,采用XRD、TG和N2吸/脱附等方法对ZSM-11分子筛进行了表征分析,测试了样品在500 kPa下对CH₄和N₂的吸附性能。结果表明,ZSM-11-500样品的比表面积和吸附容量略高于ZSM-11-100,两个样品的CH₄/N₂吸附选择性均达到4.0以上,优于商业吸附剂水平。混合气体穿透模拟结果显示,ZSM-11具有良好的CH₄/N₂分离能力,且对于低浓度煤层气中CH₄的富集纯化脱除N₂具有良好的应用前景。     

以水玻璃为硅源合成ZSM-5沸石分子筛

以水玻璃为硅源,分别采用晶种法和模板剂法合成了ZSM-5分子筛原粉。借助X射线衍射仪、X荧光光谱仪分析了ZSM-5组成及结晶度,采用扫描电镜观测了ZSM-5分子筛晶粒形态。结果表明,采用晶种法,在180℃下晶化10~15 h,可制备平均硅铝比为35.5的ZSM-5分子筛原粉;以正丁胺为模板剂,于160℃晶化24 h,可制备结晶度为94%,硅铝比为105的ZSM-5分子筛原粉。分别以晶种法和模板剂法合成的HZSM-5分子筛为活性组分的催化剂,均具有较好的水热稳定性。     

不同硅源合成ZSM-5分子筛及其MTP反应催化性能

分别以硅溶胶和粗孔硅胶为硅源合成ZSM-5分子筛样品A和B,用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD方法对合成的样品进行了表征,并考察了用盐酸和硝酸铵分别进行离子交换活化对其甲醇制丙烯（MTP）催化反应性能的影响。结果表明,样品A和B粒度分布均匀,粒径在500nm以下,样品B晶粒略小,且酸性较强;样品A以硝酸铵交换可保持催化剂活性,而对于酸性较强的样品B,盐酸交换可提高丙烯选择性,降低烷烃生成量。     

以拟薄水铝石为铝源合成ZSM-22分子筛

以拟薄水铝石为铝源、硅溶胶为硅源,采用水热合成晶化法合成 ZSM-22 分子筛,考察硅铝比、晶种量、无机碱、晶化时间、晶化温度、水量等合成条件对ZSM-22 分子筛的影响。采用X射线衍射、扫描电子显微镜等手段对合成样品进行表征。结果表明：在晶化温度为 423～433 K、晶化时间为48 h、晶种添加量为1 500 μg/g、原料SiO2/Al2O3摩尔比为70～130、1,6-己二胺/SiO2摩尔比为0.3、H2O/SiO2摩尔比为35～50以及不添加无机碱的条件下,即可合成出结晶良好的ZSM-22分子筛;该条件下的ZSM-22分子筛聚集态为棒状晶体,分散状态为针状晶体,长度约为4 μm,直径约为 0.4 μm,具有典型的 TON 结构分子筛晶貌。     

无胺体系中ZSM-5分子筛的合成研究

以工业用水玻璃和硫酸铝为原料，采用水热法在无机体系中合成ZSM-5分子筛，并通过XRD、N2吸附脱附等测试手段对合成样品进行了表征，考察了主要合成条件对分子筛性能的影响。研究结果表明，不同的晶化温度所需的最佳晶化时间有所不同，晶化温度高则所需的晶化时间就相对较短；当pH值在9.5~10.5之间时，才能得到性能好的ZSM-5分子筛。研究还发现，投料Si/Al比、晶种加入量、硅源温度对分子筛的性能有着显著的影响。     

改性ZSM-5分子筛吸附分离混合二乙苯

研究了ZSM -5分子筛的离子交换、高温水蒸气处理对分离混合二乙苯的影响 ,确定了较佳的处理条件和吸附性能较好的吸附剂。采用高温水蒸气处理是最好的改性方法 ,水蒸气处理条件 :75 0～ 80 0℃、处理时间 2～ 3h ;色谱分离温度 180～ 2 0 0℃。用11mm× 780mm吸附柱作动态实验 ,对二乙苯的单程收率为 6 0 %,纯度大于 95 %。同时可副产高纯度的间二乙苯。     

以硅藻土为原料水热合成ZSM-5分子筛

以天然矿物硅藻土为主要原料,利用常规水热法合成出了具有较高结晶度的ZSM-5分子筛。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)等手段对合成样品进行了表征。考察了晶化时间、晶化温度、合成体系pH以及铝酸钠的加入量等因素对晶化产物的影响。结果表明,以硅藻土为原料,水热法合成ZSM-5分子筛的最适宜条件为：晶化时间48 h,晶化温度170 ℃,合成体系的pH 13.0,铝酸钠的加入量为硅藻土质量的4%。结合XRD和SEM等表征结果,提出了硅藻土水热晶化合成ZSM-5分子筛的可能形成过程。     

环状ZSM-5分子筛的合成与表征

低温条件下,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂、偏铝酸钠为铝源、正硅酸乙酯为硅源,采用水热合成法合成环状ZSM-5分子筛,考察了陈化温度、硅铝比和模板剂用量对分子筛环状结构形成的影响。利用XRD,SEM,TEM,N₂吸附-脱附等方法对环状ZSM-5与常规ZSM-5分子筛的形貌、晶体结构和孔结构进行表征。实验结果表明,较低的陈化温度(0℃)、低硅铝比(n(SiO₂)∶n(Al₂O₃)≤60)、n(TPAOH)∶n(SiO₂)=(10～13)∶30的条件有利于形成环状结构的ZSM-5分子筛;与常规ZSM-5分子筛相比,环状ZSM-5分子筛形貌规整、结晶度高、分散更均匀,且由于环状中空结构的存在,环状ZSM-5分子筛的比表面积略高于常规ZSM-5分子筛;所得环状ZSM-5分子筛在催化苯和乙醇制乙苯反应中表现出较好的乙苯选择性。     

EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成与表征

以四丙基氢氧化铵（TPAOH）和四丙基溴化铵（TPABr）为模板剂、 EU-1为铝源,水热晶化合成EU-1/ZSM-5复合分子筛。采用XRD,SEM-EDS,N2吸附-脱附及FT-IR等手段对合成样品进行表征。结果表明,所合成的EU-1/ZSM-5复合分子筛具有与EU-1分子筛及ZSM-5分子筛混合物相同的XRD图谱,但红外谱图的谱峰均向高波数方向偏移,并产生明显的次级介孔结构;在形貌上,复合分子筛中EU-1相周边规整附晶生长着ZSM-5分子筛的纳米颗粒。EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成条件为m (EU-1)/m (SiO2)=1.1~1.4,n (OH-)/n (SiO2)=0.07~0.15,n (TPAOH)/n (TPABr)=1:9~5:5,晶化时间24~72 h,晶化温度100～120 ℃。     

高岭土/二甲基亚砜插层物合成ZSM-5沸石及表征

引入高岭土/二甲基亚砜插层物(KDC)在水热合成体系下制备ZSM-5沸石复合材料。考察了KDC不同加入量对合成ZSM-5沸石分子筛的影响。采用粉末X射线衍射法、红外光谱(FT-IR)、热重 差热(TG-DTA)、N2静态吸附法、电子扫描电镜和透射电镜对合成的ZSM-5分子筛进行分析表征。结果表明,在合成体系中加入KDC合成的ZSM 5沸石分子筛物相单一,当KDC的加入质量分数为6%时,其相对结晶度达到55%,热稳定性较好,粒径约为5 μm,BET比表面积和孔径分别达到了199 m2/g和6.6 nm,具有介孔结构。     

原位晶化技术合成ZSM-5分子筛的研究进展

原位晶化技术合成的ZSM-5分子筛催化剂孔径大、稳定性好、催化活性高、抗重金属性能优异,在增产低碳烯烃和芳烃的炼化技术领域有着广阔的应用前景。阐述了采用黏土原位晶化技术合成ZSM-5分子筛的进展,对比了原位晶化催化剂和半合成催化剂的结构特征和反应性能差异,介绍了高岭土性质、硅铝活化方式、原料配比、模板剂有无对原位合成ZSM-5分子筛的物化性质和催化反应性能的影响规律,并指出原位晶化合成ZSM-5分子筛技术的发展方向。     

晶化时间对高岭土微球上ZSM-5沸石的原位合成及其催化性能的影响

 采用XRD、SEM、FT-IR和N₂吸附等技术研究了晶化时间对高岭土微球上合成ZSM-5沸石的影响。并以大庆VGO为原料， 在重油微反装置上考察了晶化时间对高岭土微球原位合成ZSM-5沸石催化性能的影响。结果表明，晶化时间不超过24h时,只有ZSM-5沸石类似，NaP和MOR沸石的相对结晶度也是随晶化时间的增加而先增加后下降。不同晶化时间制得的样品均以B酸为主, L酸量较少, 有利于催化裂化反应进行。晶化时间为48小时的样品可以作为增产丙烯助剂, 在催化剂中添加5%(质量分数)时, 丙烯收率可从7.12%提高到9.46%。     

ZSM-5分子筛的合成及影响因素探讨

通过改变硅源、模板剂、合成原料的配比、调控原料的pH等方法,制备了不同硅铝比,不同晶型及晶粒大小的ZSM-5分子筛;探讨了合成因素对ZSM-5分子筛结晶性能及原料配方变化对合成产物的影响.     

聚乙烯亚胺改性MCM-48的制备及其CO2吸附性能的研究

以聚乙烯亚胺（PEI）为氨基改性剂,采用浸渍法对介孔分子筛MCM-48进行改性,利用X射线衍射、低温N2吸附/脱附和热重分析法等手段考察了改性前后样品的结构特征以及热稳定性,并采用静态体积法考察了298K和348K下CO2的吸附行为。结果表明,经过PEI改性后,MCM48样品的结构特征得到了很好地保持,改性后样品的比表面积和孔体积随着PEI负载量的增加而显著下降。在348K下,PEI改性MCM-48样品对CO2吸附量随着PEI负载量的增加而显著提高,当PEI负载量达到60％（ω）时,所得吸附剂在348K和10^5Pa下对CO2的吸附量从改性前的0．36mmol／g提高到3．13mmol／g。稳定性实验表明,PEI改性介孔MCM48材料重复使用6次,对CO2吸附容量无明显下降。表明PEI改性MCM48材料作为CO2吸附刑具有广阔应用前景。     

ZSM-5沸石分子筛的合成和表面改性研究进展

综述了近年来ZSM -5沸石分子筛的合成及表面改性研究进展。合成方面重点介绍了有机胺合成、无机胺合成及负载合成方法 ;表面改性方面重点介绍了水蒸气改性、离子交换改性及化学气相沉积改性方法