梯型BiOBr/In2S3异质结的制备及光催化CO2还原活性

近几年随着社会的发展,环境污染和能源危机等问题愈加严重。半导体光催化技术在污染物降解、环境修复、光催化产氢、CO₂还原等领域的研究受到了人们广泛的关注。本文采用原位水热法制备了梯型BiOBr/In₂S₃异质结复合材料,实验结果表明,梯型Bi OBr/In₂S₃异质结复合材料相较于任意单一的BiOBr、In₂S₃催化剂具有更高的光催化CO₂还原活性。此外,还利用XRD、TEM、紫外可见吸收光谱、光电流等实验表征技术分析了梯型BiOBr/In₂S₃异质结的光催化反应机制。     

Au/Cu2O@Au可见光催化CO2还原性能

为提高光催化还原二氧化碳(CO₂)的产物产率和选择性,采用一步法在空腔氧化亚铜(Cu₂O)中引入金属Au,制备了Au/Cu₂O@Au光催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS、紫外-可见吸收光谱等表征和光电化学性能测试对光催化剂进行分析,考察了Au/Cu₂O@Au光催化剂催化还原CO₂性能。结果表明：Au/Cu₂O@Au光催化剂具有优异的性能,在光照强度为20 mW/cm²的可见光照射下,该光催化剂将CO₂光催化还原为甲烷(CH₄)和一氧化碳(CO)的产率分别为4.86和42.04μmol/(g·h),选择性分别为31.62%和68.38%。与空腔Cu₂O光催化剂相比,CO产率提高了8.12倍,选择性提高了32.84百分点。一步法合成的Au/Cu₂O@Au光催化剂中的Au颗粒分布在Cu₂O的表面和空腔内部,独特的Au分布与空...     

In掺杂CeO2催化CO2和甲醇一步合成DMC反应的研究

利用二氧化碳(CO₂)和甲醇(CH₃OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC)不仅可以得到高附加值的化学品,还可以缓解温室效应。受热力学限制,该反应平衡转化率低。引入2-氰基吡啶作为脱水剂除水,可使反应更大程度地向DMC方向进行。采用共沉淀法制备了In掺杂CeO₂催化剂(In_xCeO₂,x为In与Ce的物质的量之比),考察了In掺杂量对催化CO₂和甲醇合成DMC反应活性的影响。催化活性评价结果表明,采用共沉淀法制备的In_0.01CeO₂催化剂的时空产率为88.81 mmol/(g·h)(1 g催化剂在1 h内催化生成的DMC的物质的量,下同),高于CeO₂催化剂的时空产率49.83 mmol/(g·h)。采用XRD、BET和XPS等表征方法分析了催化剂的晶相结构、比表面积和表面组成。表征分析证实In掺杂进入CeO₂晶格使催化表面氧空位相对含量明显提高,导致氧空位数量增加,这有利...     

CO2加氢制甲醇Cu/CeO2催化剂实验研究

考察了第二金属Ni改性对CO₂加氢制甲醇Cu/CeO₂催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H₂-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明：金属负载量为20%时,Cu/CeO₂的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度最大,氧空位含量最高,Cu-Ni协同作用最强;该催化剂在反应温度240℃、反应压力3 MPa、液时空速2 400 mL/(g·h)、H₂与CO₂体积比为3∶1时催化CO₂加氢制甲醇效果较优,CO₂转化率为18.5%,甲醇时空产率为40.43 g/(kg·h)。     

g-C3N4基异质结光催化剂的研究进展

综述了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)基异质结光催化剂的设计及其对光生载流子的分离和转移机制的研究。对g-C₃N₄基异质结催化剂目前存在的部分问题进行归纳总结,并对该方面的研究重点和方向进行了展望。     

CO2催化转化研究新进展

综述了近年来由二氧化碳催化加氢合成甲烷、甲醇及低碳烯烃,用二氧化碳选择性催化氧化制合成气,催化共聚生成高分子材料方面的新进展。     

均苯三甲酸辅助合成CuZnAlZr催化CO2加氢制甲醇

CO₂加氢制甲醇是合成化学增值品的重要途径之一,有助于缓解能源与环境压力。采用共沉淀法合成了用于CO₂加氢制甲醇的Cu Zn Al Zr催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N₂O-H₂滴定、N₂吸/脱附、H₂程序升温还原(H₂-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等手段对所得催化剂进行了表征,详细考察了均苯三甲酸(BTC)辅助合成对Cu Zn Al Zr催化剂活性Cu物种的分散度及其催化性能的影响。结果表明,在Cu Zn Al Zr催化剂前驱体中引入BTC后,焙烧阶段分解生成气体产物有利于增加催化剂的比表面积并产生更多的孔隙结构,还可减弱Cu与载体氧化物之间的相互作用,有助于Cu物种的分散。当BTC引入量为n(BTC)/n(Cu²⁺)=1/6时,在空气中焙烧所得Cu Zn Al Zr催化剂表面存在更多高度分散的较小Cu晶粒和Zn O晶相,Cu与Zn O物种之间的...     

CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯的催化剂研究进展

以CO₂与甲醇为原料直接合成绿色环保中间体碳酸二甲酯(DMC),不仅符合绿色化学发展的需求,还使CO₂得到资源化利用。为了将研究范围转向工业化,开发高效催化剂是DMC未来开发的重点。综述了CO₂与甲醇直接合成碳酸二甲酯催化体系的研究进展,介绍了不同类型催化剂的反应活性,主要包括金属碳酸盐、金属氧化物催化剂、负载型催化剂、金属配合物催化剂、离子液体催化剂、电合成法催化剂,为直接高效合成DMC提供参考。     

Bi2O3/Bi2WO6异质结光催化剂的制备及其活性

采用一步水热法,制备了具有高效光催化活性的Bi₂O₃/Bi₂WO₆异质结催化剂。利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和N2物理吸附（BET）等技术对催化剂样品进行表征,分析了不同Bi₂O₃负载量Bi₂O₃/Bi₂WO₆催化剂样品的催化活性并进行了光催化机理探究。结果表明：Bi₂O₃/Bi₂WO₆具有典型的异质结构,Bi₂O₃负载于Bi₂WO₆片层结构的表面,两者紧密结合并且没有破坏彼此的物相结构;相比于单体Bi₂WO₆,Bi₂O₃/Bi₂WO₆能有效促进光生电子和空穴的分离,其禁带宽度仅为2.47 eV,具有良好的可见光吸收性能。模拟太阳光活性考察,2 h内Bi₂O₃摩尔分数10%的Bi₂O₃/Bi₂WO₆对10 mg/L罗丹明B溶液光降解效率可高达91.1%。     

硝酸铈和尿素配比对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响

以 Ce(NO₃)₃·6H₂O 和尿素(CO(NH₂)₂)为原料,采用水热法合成 CeO₂载体,再经等体积浸渍法负载活性组分得到 CuO/CeO₂催化剂;通过 XRD、N₂吸附-脱附、H₂-TPR 等表征手段,探究 Ce(NO₃)₃·6H₂O 和 CO(NH₂)₂配比对催化剂的结构、比表面积、还原性质的影响;并通过甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应对所制备 CuO/CeO₂-x 催化剂试样进行性能评价。实验结果表明,当 Ce(NO₃)₃·6H₂O 和 CO(NH₂)₂的配比为 1∶3 时,制备的 CuO/CeO₂-3 催化剂表相 Cu...     

人工裂缝参数对CO2-ESGR中CO2封存和CH4开采的影响

目的 页岩储层中的裂缝系统对CH₄产量和CO₂封存量有着重要的影响,不同的储层地质特征有其对应的最优压裂方案。对鄂尔多斯盆地延长组页岩储层人工裂缝参数对CO₂封存和CH₄开采的影响进行分析。方法 基于鄂尔多斯盆地延长组页岩储层地质条件建立了页岩基质-裂缝双孔双渗均质模型,分析CO₂增强页岩气开采技术(CO₂-ESGR)中人工裂缝半长、裂缝宽度、裂缝高度、裂缝间距和裂缝数量对CO₂封存量和CH₄产量的影响。结果 CO₂封存量和CH₄产量与裂缝半长、裂缝宽度和裂缝高度呈正相关,其中裂缝宽度的影响最大,从5 mm增加到25 mm时,最多可使CO₂封存量和CH₄产量分别增加112.69%和87.11%。裂缝间距和裂缝数量增加可提高CO₂封存量和CH₄产量,但水平井长度相同时裂缝数量增加对CO...     

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海拉尔盆地自 1986年发现非烃气流以后 ,1993年在乌尔逊断陷苏仁诺尔区苏六— 3号断块部署钻探苏 2井 ,在南一段解释差气层 5层 (6 3ｍ) ,气水同层 1层 (6 5 2ｍ)。 1997年对该井 1434 0～ 144 9.0ｍ井段测试获 2 2 191ｍ3/ｄ工业气流 ,气分析ＣＯ2 占 97 5 % ,发现了ＣＯ2 工业气藏。至目前为止 ,在苏仁诺尔地区发现气藏 4个 ,预测ＣＯ2 气地质储量上百亿立方米。在乌尔逊地区发现的 11口ＣＯ2 气井中均发现氦异常 ,氦含量为 0 0 0 3 %～ 0 198% ,已达到工业品位。天然气组分中 ,ＣＯ2 气含量为 6 5 %～ 98% ,一般大于 90 % ,且烃类气与…     

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我国东部含油气的裂谷盆地中常有火成岩 (包括浅层侵入岩、喷出岩和火山碎屑岩 )发育 (金强等 ,1998) ,并且形成了众多的火成岩或与火成岩有关的油气藏 (张树国 ,1988;金强 ,2 0 0 1)和高含量的CO2气藏 (戴金星等 ,1995 ;罗开平等 ,1998)。其中主力烃源岩中发育规模不等的火成岩体 ,是裂谷盆地的重要特色 (熊寿生等 ,1996 ;翟庆龙等 ,2 0 0 2 )。火山物质与括烃源岩有机质具有明显的相互作用 ,促使生油岩在较浅的深度条件下生成了较多的油气 (Jin ,etal.,1999)。除此之外 ,人们还发现侵入岩对烃源岩的烘烤作用、岩浆热液活动向盆地释放大…     

O2/CO2气氛催化裂化催化剂再生动力学研究

在固定流化床试验装置上,分别开展催化裂化催化剂的空气气氛烧焦再生(简称常规再生)试验和O₂/CO₂气氛烧焦再生(简称O₂/CO₂气氛再生)试验,基于此进行常规再生和O₂/CO₂气氛再生的动力学研究。结果表明：O₂/CO₂气氛再生和常规再生的反应活化能相近,二者分别为108 kJ/mol和105 kJ/mol; O₂/CO₂气氛再生的表观反应速率常数大于常规再生,其烧焦性能优于常规再生,可以允许待生催化剂有更高的含碳量;对于O₂/CO₂气氛再生,随着混合气中初始O₂含量的增大,催化剂的烧焦性能显著增强。     

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为了探索无机成因CO2成矿成藏的预测系统，选择松辽盆地北部为典型研究区，给定并探讨了CO2成矿成藏的六条预测原则和六项约束条件。其预测原则要求研究CO2成矿成藏的构造环境、母源物质、动力因素、疏导通道、组织结构、演化序列等内容；其约束条件因地而异，需从壳内高导低速体、岩浆母源、多元动力、区域深断裂、拆离滑脱层、新构造制约等加以判别。从而区分出松辽盆地北部CO2有利富集带：北西西向和北北东向共轭断裂系CO2富集带；讷河—五大连池断裂带CO2富集带；近南北向隆起带CO2富集带。初步认为，CO2成矿成藏的构造环境高不开地幔上涌和壳内高导低速体的制约；母源物质离不开岩浆母源和碳酸盐岩的约束；动力因素是多元的；疏导途径与深断裂系统有关；气藏(田)结构与反转构造乃至区域拆离滑脱相关联；气藏(田)演化的最新调整与新构造运动相一致。     

等离激元光催化CO2转化催化剂研究进展

CO₂的资源化利用对实现碳循环意义重大。在众多CO₂化学利用手段中,光催化CO₂转化被认为是最为绿色和清洁的方案,但受限于较低的反应转化效率,尚未能取得大规模应用。等离激元光催化剂可利用表面等离激元共振现象,有效应对C==O键活化困难、光能利用不足和光生载流子寿命短等问题,提高CO₂的转化效率和产物选择性。为了促进光催化CO₂转化技术的商业化进程,等离激元光催化CO₂转化催化剂的性能仍有待进一步改进。通过介绍等离激元光催化CO₂转化的机理和梳理讨论近年等离激元光催化CO₂转化催化剂的研究进展,总结了等离激元光催化CO₂转化催化剂的设计思路与调控手段,强调了提高反应转化效率和降低催化剂成本的重要性,指出了未来该催化剂的研究和发展方向。     

CO2提高低渗油田采收率研究现状

目前,低渗透油田已经成为油气开发建设的主战场,但由于低渗透油藏普遍存在储层物性差、渗透率低、非均质性强等特点,使得水驱效果差。而CO2驱由于具有较高的驱油能力,良好的注入性,以及能够实现温室气体的地下埋存,逐步成为当前提高低渗、特低渗油藏原油采收率的研究重点之一。     

CO2状态方程适应性对比研究

气体状态方程被广泛应用于计算CO₂的各项物性参数,但CO₂物性参数对温度和压力较敏感,不同状态方程计算的结果有偏差。针对目前常用的状态方程开展适应性研究,基于不同温度和压力条件下CO₂物性参数实验值对比分析了不同状态方程的计算结果。结果表明：1)GERG对CO₂密度及压缩因子具有较高的计算精度。计算CO₂密度时蒸汽区平均相对偏差小于0.5%,气相区小于1%;2)SW方程计算CO₂定压比热的平均相对偏差为0.29%,计算焦汤系数的平均相对偏差为0.87%;3)Fenghour法计算的黏度最大相对偏差不超过0.5%,平均相对偏差为0.34%,计算结果误差较小;4)V-W法对CO₂导热系数的计算结果与实验值较吻合,其平均相对偏差仅为1.24%。研究结果为油气田开发过程中涉及的CO₂物性参数计算提供了一定的参考依据。     

CH4- CO2体系固体CO2形成条件的预测模型

采用膨胀机制冷工艺回收天然气中的乙烷时,膨胀机出口与脱甲烷塔顶部的温度较低,容易发生CO₂冻堵,影响装置的正常运行。准确预测固体CO₂的形成条件,有助于及时采取相应的措施调整凝液回收装置的操作工况,避免CO₂冻堵。为此,分析了CO₂固体的形成条件,根据相平衡原理,采用标准形式的Peng Robinson状态方程建立了液固平衡模型（LSE）和气固平衡模型（VSE）,据此分别对CH₄-CO₂2气相体系和CH₄-CO₂2液相体系中的固体CO₂形成温度进行了计算,并与用HYSYS软件预测的固体CO₂形成温度进行了比较。结果表明：该计算模型的准确度较高,与实验数据的误差在2 ℃以内;而HYSYS软件预测的CH₄-CO₂气相体系的固体CO₂形成温度较实验数据偏高1～5 ℃,预测的CH₄-CO₂液相体系的固体CO₂形成温度较实验数据偏低1～6 ℃。     

Z型异质结光催化还原CO2研究进展

Z型异质结(Z Scheme heterojunctions)可将电子和空穴在不同半导体材料上实现空间分离,具有光谱响应宽、电荷分离效率高、氧化还原能力强、稳定性高等优势,在光催化CO2还原(CO2 reduction reaction,CO2 RR)等应用中具有广阔前景,是未来光催化剂材料设计等领域的重点研究方向.综...