核素在非饱和带中迁移的非平衡吸附数值模式——NESOR

本文将对流弥散方程与非平衡吸附关系式相结合 ,开发了核素在非饱和孔隙介质中迁移的二维非平衡吸附数值模式与计算机程序—— NESOR,给出了 NESOR中使用的吸附、解吸速率参数的计算方法。对中国辐射防护研究院 (CIRP)野外包气带黄土试验场 F坑 85Sr两年的迁移试验资料和同步测得的黄土剖面的含水量资料 ,分别用 NESOR模式及二维饱和 -非饱和溶质迁移的平衡吸附模式 FEMWASTE进行了模拟计算。结果表明 :NESOR的模拟结果比 FEMWASTE的模拟结果更接近试验实际     

黄土包气带水分绕流条件下核素迁移的数值模拟

本文针对包气带黄土-石英砂介质中出现的水分绕流现象,采用了剖面二维水流数值模式进行了模拟;利用黄土对^3H几乎不吸附的特点,采用^3H的野外迁移试验资料验证流场.随后模拟了^90Sr 在黄土包气带中的迁移,模拟过程中将源直接放在石英砂周围的黄土结点上.对^90Sr在包气带迁移的数值模拟结果显示了与实验结果相符的双峰现象,表明介质的差异可能是导致^90Sr浓度双峰现象的主要原因.     

核素在非饱和带中迁移的非平衡吸附数值模式——NESOR

本文将对流弥散方程与非平衡吸附关系式相结合，开发了核素在非饱和孔隙介质中迁移的二维非平衡吸附数值模式与计算机程序－ＮＥＳＯＲ，给出了ＮＥＳＯＲ中使用的吸附、解吸速率参数的计算方法。     

核素在非饱和黄土介质中的二维迁移

试验结果表明，天然降水条件下，在近3年的试验期间，^60Co,^85Sr和^134Cs三种核素在非饱和黄土介质中的比活度分布质心仍在示中源层这内，^85Sr的侧向比活度分布方差与纵向比活度分布方差相当；在人工喷淋条件下，这些核素的迁移距离也很短，说明非饱和黄土对这些核素有较强的吸附滞留能力。或者换句话说，非饱和黄土可以作为中低放废物处置的候选地质介质。另外，根据对试验结果的拟合与分析看出，降水入渗量极大地影响着核素向下的迁移速度和纵向扩展，因此，控制流经处置库的入渗水量，是减少处置废物中放射性核素对环境影响的重要因素。     

低中水平放射性废物浅地层处置安全评价方法研究

中国辐射防护研究院和日本原子力研究所合作开展了为期5年(1988年1月～1993年1月)的"低中水平放射性废物浅地层处置安全评价方法研究",以建立一套低中放废物浅地层处置安全评价技术和方法,包括参数、模式和程序.本文主要介绍在黄土包气带中核素迁移规律、水分运移行为研究及其相关参数测定的方法和试验结果,以及试验场址主要特征和开发的核素迁移模式与计算程序. 为开展现场核素迁移示踪试验和实验室核素迁移模拟实验,建立了野外试验场、喷淋试验大厅和环境模拟实验室;开发了现场核素迁移直接测量系统;研制了实验室模拟装置和原状土取样设备.包气带核素迁移示踪试验,从1989年5月开始到1991年8月结束,试验在天然(试验期间年均降雨量为438mm)和喷淋(喷淋强度15mm/d,相当于降雨量5.48×103mm/a)两种条件下进行.实验室模拟实验,喷淋强度为0.796mm/d(4号土柱)和0.656mm/d(2号土柱),历时约1年.示踪核素为60Co、85Sr和134Cs(或137Cs).还与现场试验同步开展了试验场水分运移研究,及用3H作示踪剂的水分运移研究.得到以下主要结果:(1)对85Sr,喷淋条件下2年的现场试验期内,浓度峰迁移了13cm,天然条件下迁移约2cm;在1年的实验室模拟实验期内,取样测量浓度峰迁移了8cm.对60Co和134Cs,天然和喷淋条件下2年的现场试验及1年的实验室模拟实验期内,其浓度峰位基本未动;现场试验2年迁移不到1cm.说明黄土对Co和Cs有很强的吸附能力,对Sr也有较强的吸附能力.(2)在现场试验和实验室模拟实验中,对3种核素均发现有一小部分迁移得较快;并发现有一小部分在水平方向也能迁移较大距离.(3)在人工喷淋和60Co、85Sr、134Cs混合示踪剂试验中,85Sr迁移出现了迁移速度不同的2个浓度峰,即"双峰现象".此和(2)中所述现象,在低中放废物处置安全评价中有重要意义.(4)60Co、85Sr和134Cs在黄土包气带的分配系数Kd,由现场试验得到的延迟系数Rd推算的结果分别为:8.8×102～1.5×103、0.5～70和1.1×103～1.5×103mL/g,而实验室静态法测量结果分别为:5.4×103、82和7.4×103mL/g;后者明显高于前者,提示应用实验室静态法测量的Kd时,应考虑特定的场址条件与测量条件的不一致所引起的差异.对野外迁移示踪试验结果分析发现,85Sr在黄土包气带中的延迟系数随土壤含水量的增加而增大.(5)本项目开发的非平衡吸附模式和计算机程序一--NESOR,考虑了核素非平衡吸附和解吸的交换过程,与野外核素迁移试验测量结果符合得较好.(6)野外渗流试验表明,黄土垂直节理裂隙在非饱和流条件下不起导水作用. 本研究提供的技术方法,包括参数、模式和程序,不仅可用于废物的地质处置,对地矿、农业、环保、地下水资源研究、示踪技术和工程屏障效能研究也有应用价值.     

85Sr在非饱和黄土中的迁移特征

通过放射性核素在非饱和黄土中迁移的现场试验和实验室模拟实验可以看到：黄土对^85Sr有较强的吸附能力；^85Sr的延迟系数Rd不是常数，而随黄土中含水量θ的增加而增大；由分配系数kd按常用传统公式导出的Rd不仅大于实测值，而且随含水量的变化趋势也与实测结果相反；在天然降水条件下，^85Sr的侧向浓度分布方差σ^2y与纵向浓度分布方差σ^2x相当，这表明，在降水入渗量甚小的非饱和黄土中。^85Sr的侧向迁移是一不容忽视的因素；降水强度明显影响^85Sr的纵向浓度分布方差，但对侧向浓度分布方差影响不大；^85Sr迁移快成分影响着评价结果的保守性。这些特征极大地影响着下游关心点浓度的预测结果，从而极大地影响着污染物通过地质介质迁移的潜在危害的大小。     

合成沸石对模拟核素Cs+的吸附性能研究

为了解模拟核素Cs 与合成沸石(ZF)的作用规律,采用间歇法研究了ZF在不同环境条件下(浓度、温度、pH、介质)对模拟核素Cs 的吸附性能及其吸附平衡时间.结果表明,ZF对相同浓度溶液中的模拟核素Cs 的吸附情况为:在不同温度中,平衡吸附量为155～190mg/g;在不同pH值中,平衡吸附量为165～190mg/g;在不同介质中,平衡吸附量为120～210mg/g;其平衡吸附比的变化规律与平衡吸附量的变化规律相同,只是变化范围比平衡吸附量的变化范围大.在不同浓度溶液中,平衡吸附量在180～380mg/g,其平衡吸附比的变化规律与平衡吸附量的变化规律正好相反,且变化范围也比平衡吸附量的变化范围大.ZF对模拟核素Cs 的吸附平衡时间大约在10～15天.因此,ZF对模拟核素Cs 的吸附性能受环境影响后的变化范围比较小,吸附时间也比较短,能较好地吸附核废物中Cs ,从而大大降低了核废物对环境的影响.     

水流速度对锶迁移影响的实验研究

分别采用不饱水和饱水黄土土柱对稳定元素锶的迁移进行了示踪实验，结果发现，锶在两类未扰动土柱中的延迟系数可以很好地衔接。对锶的延迟系数进行研究的结果表明：无论在不饱水土柱还是饱水土柱，锶在黄土中的延迟系数Rd不是常数，而随水流速度的增加而增大；无论按峰位还是按质心位置计算，单位喷淋强度下锶的迁移速度随水的喷淋强度的增加而减小。这表明，为了描述锶在黄土中的迁移，使用平衡吸附模式是不合适的。     

黄土包气带中放射性核素迁移的现场试验

在中国辐射防护研究院野外试验场开展了为期二年的包气带中3H、60Co、85Sr和134Cs的迁移试验,在天然条件和人工喷啉条件下共进行了六组试验.通过定期取样和直接测量两种方法测量了示踪核素的浓度分布;同时为配合迁移试验,同步开展了包气带中水分运移观测. 在介绍了试验概况之后,分析了作为水分运移示踪剂的3H的试验结果,并与野外现场的和实验室的其它研究包气带水分运移的结果相比较,令人满意的一致性显示了所建立的包气带水分运移研究方法的可靠性. 核素迁移结果表明,试验场址的黄土沉积层对所选用的示踪核素具有强烈的吸附滞留作用.经过二年的试验,60Co和134Cs的浓度峰无论在天然条件下还是喷淋条件下,迁移距离都不超过1cm;85Sr的浓度峰在喷淋条件下迁移了约13cm;在天然条件下迁移了约2cm.尽管60Co和134Cs被黄土强烈吸附滞留,但是,试验中发现一小部分60Co和134Cs迁移速度远高于其浓度峰的迁移.试验中还发现,在喷淋条件下,85Sr在迁移过程中形成具有不同迁移速度的二个浓度峰.这些发现对放射性废物处置的安全评价甚为重要.     

Np、Pu在黄土地下水系统中的反应路径模拟

放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为对于核废物处置的安全有着非常重要的影响。目前研究放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为通常有两类模式,水力学模式和地球化学模式,其中反应路径模拟方法作为地球化学模式中的重要内容,不仅能给出系统平衡时的物质浓度,更重要的是它能够给出系统从非平衡到平衡这一变化的过程。本文概要阐述了反应路径模拟的原理及EQ3／6程序的特征,以中国辐射防护研究院野外试验场为例,使用EQ3／6程序对Np、Pu在黄土地下水中的反应路径进行了模拟,给出了Np、Pu在涉及水一岩不可逆反应的黄土一地下水系统,局域趋于平衡过程中系统的化学组成随反应进度的变化,与已有实验结果进行了比对。