新型生物脱氮工艺中N_2O产生及释放研究进展

N_2O是重要的温室气体之一,微生物作用是大气中N_2O的主要产生源.大量污水脱氮工艺的研究及应用表明,生物脱氮过程中N_2O主要产生于微生物的硝化和反硝化代谢过程.近年来,许多新型生物脱氮工艺已逐步应用到实际污水处理中.本文阐述了硝化、反硝化阶段N_2O的产生机理,并分析了传统生物脱氮工艺及同步硝化反硝化、 短程硝化-反硝化、厌氧氨氧化、反硝化除磷等新型工艺中N_2O的产生量及其影响因素,提出在追求高脱氮效率的同时,优化系统运行条件及种群结构,可在一定程度上降低系统N_2O的产量及危害,为新型生物脱氮工艺实际运行过程中降低N_2O的产量提供参考.     

新型尿素对农田土壤N_2O排放氨挥发及土壤氮素转化的影响

正以华北平原农田土壤为研究对象,通过室内静态培养系统研究新型尿素施入土壤后对N_2O排放和氨挥发的影响。供试肥料为聚能网尿素、腐植酸尿素、控失尿素、普通尿素,脲酶抑制剂为氢醌(C6H6O2),硝化抑制剂为2-氯-6-三氯甲基吡啶(NP)。结果表明:所有施肥处理N_2O排放通量峰值均出现在第2天,其中控失尿素处理土壤N_2O排放通量最低,与普通尿素处理相比,     

温度变化对短程生物脱氮及N2O释放影响

以生活污水为研究对象,利用序批式活性污泥法反应器(SBR),考察了不同温度下短程生物脱氮过程污染物去除和N_2O释放特性。结果表明,利用pH在线控制措施,在pH曲线"氨谷"点及时停止硝化过程,能够在低温下维持稳定的短程硝化过程。不同温度下,系统异养菌COD去除效率无明显差别。随温度降低,NH_4~+去除率由95%以上降至21.8%±2.1%,N_2O产率由6.37%±0.60%降至0.66%±0.16%。N_2O主要产生于硝化过程。中温(≥20℃)和低温(20℃)下,氨氧化菌(AOB)氧化NH_4~+的温度常数θ分别为1.056和1.140。氨氧化速率(AOR)越大,最高氧化亚氮产生速率(N_2OR)出现时间越早。温度升高,AOR增加,提高了NO_2-积累速率,促进了以N_2O作为终产物的AOB好氧反硝化过程。     

不同曝气方式下亚硝化反应器的启动及N2O释放

在常温下〔(20±1)℃〕利用SBR反应器处理低碳氮比实际生活污水,考察连续曝气和间歇曝气方式下亚硝化过程的启动及N_2O的释放。控制SBR反应器DO处于较低水平,并在pH"氨谷"点出现时停止曝气。结果表明,连续曝气和间歇曝气方式分别运行100、75 d后均实现了亚硝化过程。间歇曝气方式下更易实现亚硝化过程。连续曝气和间歇曝气模式下的N_2O转化率分别为12.2%、8.10%。AOB的好氧反硝化过程是N_2O释放的主要途径。间歇曝气模式下的缺氧阶段能够减少好氧段NO_2~-积累,降低好氧反硝化过程底物浓度,减少N_2O释放。     

进水氨氮负荷对污水处理中硝化作用的影响

污水处理中,高氨氮的污水处理一直是污水处理中比较难解决的问题之一。甚至一些研究学者发现,高氨氮废水处理过程中还会引起温室效应气体氧化亚氮(N_2O)释放。因此,本研究采用逐步提高进水氨氮浓度的方法,驯化具有高效处理高氨氮废水的硝化菌群。研究发现,进水氨氮浓度提高使得活性污泥中溶解氧(DO)浓度降低,进而氨氧化菌(AOB)活性较低,同时导致N_2O气体的释放。在进水高氨氮负荷和低DO浓度条件下,AOB发生好氧反硝化反应,产生温室气体N_2O。因此,建议逐步提高进水氨氮负荷的同时,需要保证活性污泥保持一定浓度的DO,避免导致亚硝化过程中温室气体N_2O的释放。     

燃煤循环流化床锅炉N_2O排放影响因素分析

阐述了CFB锅炉燃烧过程中N_2O的产生、消解机理,分析了燃料特性、床温、过量空气系数和煤中的矿物质成分等诸多因素对CFB锅炉N_2O排放的影响。分析了生物质与煤混合燃烧,炉膛后再燃,在CFB锅炉中添加催化剂以及反向分级燃烧等新型低N_2O燃烧技术,为CFB锅炉低N_2O排放技术指明了研究方向。     

反硝化过程中氧化亚氮释放机理研究进展

氧化亚氮(N_2O)是一种强效的温室气体并会严重破坏臭氧层,其在污水厂的释放问题被众多研究者所关注。为了更好地理解反硝化过程中N_2O的释放机制,本文介绍了反硝化过程中N_2O的产生途径和影响因素,涉及碳源、碳氮比、电子受体、溶解氧(DO)、pH、污泥龄(SRT)、N_2O还原酶抑制物等方面。首先重点分析了反硝化过程中一些情况下N_2O的积累原因,认为是四步反硝化酶对电子的竞争,电子竞争协同环境因素共同影响N_2O的积累;随后分别从电子受体和电子供体角度介绍了呼吸链电子传递抑制剂以及氧化还原介质在反硝化过程中的应用情况,探讨了这两个方面应用于电子竞争研究的可能性;最后指出将反硝化过程中碳源氧化和氮氧化物还原的动力学剥离作为后期研究电子竞争的方向。本文有助于揭示电子竞争机制下反硝化过程中间产物尤其是N_2O形成的作用机理,归纳出导致N_2O在反硝化过程中积累的关键因素,可以成为污水厂中N_2O减排的控制策略。     

略论氨氧化炉

氨氧化炉是硝酸生产的主要设备,其结构的合理与否关系到整个硝酸的生产成本和消耗定额。另一方面由于生产的发展与装置的大型化,单体设备也须与之相适应。下面从工艺的角度对氨氧化炉作点粗浅的论述。氨氧化炉(或称氨燃烧器)是氨催化氧化设备。氨催化氧化反应是多向性的复杂反应。随所采用的催化剂和反应条件的不同,可以生成不同的产物(如NO、N_2O、N_2等);     

新型双流化床炉内NO_x生成特性数值模拟

运用煤燃烧及NO_x生成的详细化学反应机理,通过搭建一维化学反应器网络(1D-CRN),对一个新型双流化床(DCFB)内燃料型N转化为NO_x的基元化学反应进行了敏感性分析并讨论了反应温度、过量空气系数以及一、二次风配比对燃料型NO_x生成的影响。研究发现,在相同条件下,循环流化床炉膛出口的NO_x排放值为224.48mg·m~(-3),而双流化床炉膛出口的NO_x排放值为97.29 mg·m~(-3),双流化床对于燃料型NO_x的减排幅度达到了56.66%。此外,促进NO_x生成的基元反应主要有R398(NH_2+O→HNO+H)、R1-N-1(N-Vol→NH_3+HCN)、R569(NCO+O_2NO+CO_2)、R17(H+O_2O+OH)等反应,而抑制NO_x生成的反应包括R411(NH_2+NON_2+H_2O)、R412(NH_2+NONNH+OH)、R570(NCO+NON_2O+CO)、R571(NCO+NON_2+CO_2)以及R5(Char+NO→Char+N_2+O_2)和R6(Soot+NO→n Soot+N_2+CO)等反应。这说明反应区域氧气浓度是影响NO_x生成的关键,低氧浓度可抑制燃料N向NO_x转化。另外,NO_x生成值随着反应温度的升高而降低,但随着过量空气系数和一次风所占比例的增大而增加。     

长期综合农畜系统中土壤有机质组分与N_2O排放之间的关系

正农业系统氮氧化物(N_2O)排放受土壤气候条件的影响,土壤有机质(SOM)有效性是影响N_2O排放的关键因素。本研究的目的是在巴西塞拉多地区进行为期24年的综合农畜试验,利用多变量分析法评估不稳定和稳定的SOM组分积累与N_2O排放的可能关系。管理系统包括:免耕连作(CC-NT)、     

氮氧化物NO_x的脱除

<正> 前言燃料在空气中燃烧的过程中会产生氮的氧化物——NO、NO_2、N_2O、N_2O_3、N_2O_4、N_2O_5等。在各类工业炉中燃烧煤、石油类及天然气等燃料所生成的氮氧化物,几乎全是NO和NO_2,一般写作“NO_x”。锅炉及各类工业炉排放的烟气中的NO,逐步与大气中的氧结合成NO_2,其反应速度是非常缓慢的。但是,NO_2一旦形成,便在太阳光照射下与碳氢化合物和臭氧反应产     

不同盐度生活污水硝化及N_2O释放特性

以14 L序批式活性污泥反应器(SBR)处理含盐生活污水,控制曝气体积流量60 L/h、时间300 min,考察不同盐度(NaCl)SBR内微生物活性变化,并确定反应器脱氮及N_2O释放特性。结果表明,盐度对各菌群抑制程度亚硝态氮氧化菌(NOB)氨氧化菌(AOB)碳氧化菌。盐度10 g/L,AOB和NOB受抑制程度较低,而N_2O还原受明显抑制,N_2O产率由盐度0时的5.14%增至10 g/L时的7.96%。盐度增至20 g/L,AOB和NOB均受到明显抑制,系统内亚硝化率达90%以上。系统淘洗出NOB,由全程硝化转变为短程硝化过程。NO_2~--N大量积累和AOB相对含量增加,为低含氧条件下AOB的好氧反硝化提供了条件,高盐度对氧化亚氮还原酶活性抑制也导致了系统N_2O释放量增加。     

三聚氯氰含氰尾气治理工艺研究

为解决三聚氯氰生产过程中尾气含氰污染物问题,提出采用甲烷燃烧、氨催化、水吸收3步处理技术。分析结果表明,三聚氯氰结晶尾气中的氯化氰和氯气首先与甲烷发生氧化还原反应生成CO_2、NO_x、H_2O、HCl,再进一步与氨气混合后经脱盐、氨催化反应生成CO_2、N_2,尾气中微量活性炭经水吸收去除,最终实现了三聚氯氰尾气的无害化排放。     

商用蜂窝式SCR催化剂脱除NO_x试验研究

为了评价燃煤电厂广泛采用的选择性催化还原工艺对不同形态NO_x的脱除效果,以某商用蜂窝式SCR催化剂为例,在SCR脱硝试验装置上研究了氧量、温度、空速、氨氮摩尔比等反应条件对NO、N_2O和NO_2脱除过程的影响。结果表明,氧量可以促进NO氧化以及NO与氨的催化还原反应;高温可以促进NO的脱除和氨气氧化为N_2O;空速升高会导致NO脱除率先升高后降低;氨氮摩尔比提高在促进NO脱除的同时会增加氨逃逸;与NO_2可以完全脱除相反,N_2O与氨气不发生反应。因此,为真正实现NO_x的超净排放,应适当控制锅炉运行参数避免N_2O的生成。     

煤焦燃烧中氢氧化物生成因素的研究

在一固定床反应器上研究了3种煤焦在不同氧浓度、不同温度下燃烧时NO及N_2O生成特性,还研究了燃烧后气体停留时间对NO和N_2O生成的影响,以及NO的加入对N_2O对生成的影响.研究表明,煤焦燃烧中NO主要由氧气吸附于(-CN)基上形成(-CNO)基后而生成,而N_2O的生成机理则有3个,本文比较了这3个反应机理的相对重要性.     

煤焦燃烧中氢氧化物生成因素的研究

在一固定床反应器上研究了3种煤焦在不同氧浓度、不同温度下燃烧时NO及N_2O生成特性,还研究了燃烧后气体停留时间对NO和N_2O生成的影响,以及NO的加入对N_2O对生成的影响.研究表明,煤焦燃烧中NO主要由氧气吸附于(-CN)基上形成(-CNO)基后而生成,而N_2O的生成机理则有3个,本文比较了这3个反应机理的相对重要性.     

O_2/H_2O燃烧方式下石灰石的间接硫化反应特性

利用水平管式炉和热重实验台架,对O_2/H_2O、O_2/N_2和O_2/CO_2 3种不同燃烧方式下石灰石的间接硫化反应特性进行了研究。重点探究了燃烧方式、水蒸气浓度对石灰石间接硫化反应的影响规律与机理。同时,对硫化产物进行了X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、孔结构特性和扫描电镜(SEM)分析。结果表明,O_2/H_2O燃烧方式相比于相同氧浓度下的O_2/N_2和O_2/CO_2燃烧方式,石灰石间接硫化反应的钙转化率在化学反应控制阶段基本相同,在扩散控制阶段O_2/H_2O燃烧方式下的钙转化率有显著的提高。主要原因是水蒸气促进了硫化反应后期产物层内的固态离子扩散。此外,O_2/H_2O燃烧方式下,不同的水蒸气浓度对石灰石的钙转化率基本没有影响。     

好氧反硝化细菌脱氮研究进展

综述了国内外好氧反硝化细菌的研究进展,主要集中在好氧反硝化菌的筛选、脱氮性能、反应酶系及分子机制等方面。研究前景一是好氧反硝化菌株的筛选,主要以Pseudomonas sp.、Alcaligenes sp.和Paracoccus sp.为主;二是好氧反硝化菌株表现出耐冷、耐盐及可降解毒性有机物及N_2O减排的潜力;三是研究好氧反硝化过程的降解机理。     

不同C/N下SBBR脱氮过程N_2O释放及胞外多聚物变化

在(20±2.0)℃条件下,利用序批式生物膜反应器(sequencing batch biofilm reactor,SBBR),考察不同碳氮比(C/N=3.0、5.0、8.0和10.0)下同步脱氮(simultaneous nitrification and denitrification,SND)过程N_2O释放及胞外聚合物(extracellular polymeric substance,EPS)变化。C/N由3.0增至10.0,异养菌大量增殖,曝气阶段DO降低,系统硝化性能受到抑制,SBBR系统出水NH_4~+由0.5 mg/L以下增至(7.85±1.42) mg/L,N_2O产量由(2.68±0.17)mg/L降至(1.02±0.12) mg/L。C/N=8.0,TN去除率最大为80.4%±3.5%。反应初期,微生物体内聚β-羟基烷酸酯(PHA)增加,可为后续反硝化过程提供电子供体。AOB好氧反硝化和低氧条件下异养菌反硝化过程均可导致N_2O产生。C/N降低,SBBR内部缺氧区域减少,N_2O还原过程减弱,释放量增加;C/N增加,N_2O扩散进入生物膜内缺氧区域,促进其减量。C/N由3.0增至10.0,微生物EPS分泌由(57.6±5.6) mg/g VSS降至(32.7±3.2) mg/g VSS,其中,TB-EPS含量占65.8%～68.8%。低C/N下,紧密型EPS(TB-EPS)中多糖(PS)含量增加,生物膜更加密实,N_2O扩散进入缺氧区阻力增加,释放量增加。     

不同DO下SBBR亚硝酸型同步脱氮及N_2O释放特性

在(20±2.0)℃条件下,以实际生活污水为处理对象,以碳纤维为填料(填充率35%),利用序批式生物膜(sequencing batch biofilm reactor,SBBR)反应器,通过限氧曝气,成功实现了亚硝酸型同步生物脱氮(simultaneous nitrification and denitrification,SND)过程。荧光原位杂交技术(fluorescence in-situ hybridization,FISH)半定量表明,氨氧化菌(ammonia oxidizing bacteria, AOB)是硝化系统中的优势菌种。微生物将外碳源以聚β–羟基烷酸酯(poly-β-hydroxyalkanoate,PHA)的形式储存在体内,作为后续反硝化过程所需内碳源。DO=0.5 mg/L,SBBR系统NH_4~+-N和TN去除率分别为95%以上和80.4%,SND效率达77.9%。出水NO_x~--N小于10mg/L,且以NO_2~--N为主。DO=2.0、1.2和0.5 mg/L时,系统N_2O释放量分别为1.38、2.39和1.65 mg/L。AOB的好氧反硝化过程和低氧条件下以PHA作为内碳源的NO_x~--N反硝化过程,都会导致N_2O释放。低DO水平是实现亚硝酸型同步脱氮过程和降低N_2O释放的关键因素。低DO促进了AOB的竞争优势,形成了良好的缺氧微环境,降低了COD降解速率,为反硝化过程提供外碳源作为电子供体,从而降低了N_2O释放量。