UO_(2-x)燃料芯块的晶粒生长动力学

本文采用恒速升温和等温烧结实验方法研究了亚化学计量UO_(2-x)燃料芯块的晶粒生长动力学。结果表明,以UO_(2+x)+5%U为原料,可得到密度为94.91%TD～96.23%TD(TD为理论密度)、O与U的原子个数比为1.975～1.990的合格的亚化学计量UO_(2-x)燃料芯块;在烧结温度≤1 650℃时晶粒生长速率较低,在烧结温度≥1 750℃时晶粒生长速率较高;初始晶粒尺寸G_0不能忽略不计,亚化学计量UO_(2-x)燃料芯块的晶粒生长动力学符合4次方模型G~4-G■=k_0texp(-1 000Q/RT),晶粒生长速率常数k_0=78.76μm~4/h,激活能Q=433.35 kJ/mol。     

掺杂Cr2O3对UO2芯块烧结行为的影响

提高燃料燃耗的一个有效手段是通过增大UO₂晶粒尺寸来减少元件内部气体压力,在大晶粒UO₂芯块中,裂变气体到达晶界表面的距离增加,因而裂变气体的释放速率降低,元件内部气体压力的增高缓慢。本文研究了添加Cr₂O₃对UO₂晶粒尺寸的影响。对纯UO₂、添加0.5% Cr₂O₃及5% Cr₂O₃ 3种配方的芯块进行了试验,在5%H₂Ar保护下,以10 ℃/min和5 ℃/min的升温速率升温至1 700 ℃,然后烧结2 h或4 h,对比纯UO₂芯块与添加Cr₂O₃的芯块发现,添加Cr₂O₃可有效增大晶粒尺寸;较长的烧结时间可促进晶粒长大;较低的升温速率也使晶粒长大。烧结过程产生液相烧结,液相浸润晶粒边界,促进晶粒长大。     

回收铀燃料元件UO2芯块辐照后显微组织研究

为评价回收铀燃料元件中UO₂芯块的辐照稳定性,采用热室金相显微镜对辐照后高放射性UO₂芯块沿轴向及径向的辐照肿胀、裂纹分布、晶粒尺寸及分布和晶粒长大行为进行了观察和分析。结果表明:燃料元件芯块中均存在大量的裂纹,回收铀燃料元件UO₂芯块裂纹呈明显的环形分布特征,天然铀燃料元件UO₂芯块呈放射性发散分布特征。两者的燃料芯体晶粒呈等轴状,均出现从边缘区域向芯块中心区域晶粒逐渐长大现象,辐照后晶界变粗化。两者晶粒尺寸、形貌及分布特征并无明显差别。此外,在相同的堆内运行工况条件下,回收铀燃料元件UO₂芯块辐照肿胀不明显,芯块破碎程度及晶粒长大过程与天然铀并无明显差别。      

亚化学计量UO2-x燃料芯块的制备机理

亚化学计量UO_2-x芯块是一种设计新颖的特殊核反应堆用核燃料,很难采用传统压水堆超化学计量UO_2+x+U芯块工艺进行制造。本工作采用UO_2+x+U混合粉末为原料制备了UO_2-x芯块,研究了铀粉表面包覆处理方法、铀粉含量、成型压力、烧结气氛等工艺参数对芯块O/U比、烧结密度和微观结构的影响,探讨了UO_2-x环形芯块的亚化学计量形成机理。研究表明,当铀粉加入量（质量分数）分别为0、3%、6%时,芯块O/U比分别为2.010、1.991、1.982,平均晶粒尺寸分别为10、15、20μm;当铀粉加入量为50%时,O/U比为1.943,样品发生熔化。亚化学计量UO_2-x芯块必须在干燥惰性气氛中密封保存。     

UO2?-Er2O3燃料芯块制备技术初步研究

对Er₂O₃质量分数为4.32%的UO₂-Er₂O₃可燃毒物燃料芯块的制备技术进行了初步研究。通过对比不同工艺条件（混料、成型、烧结）下,芯块的外观完整度、密度、晶粒度等性能,初步得到了UO₂-Er₂O₃燃料芯块的制备技术。试验表明:干法球磨混合6?h,添加5‰的聚乙烯醇（PVA）,300~350?MPa压力下冷压成型,1700~1750℃、H₂气氛中烧结2~3?h,可得到外观完整、密度大于等于95%理论密度（T.D.）、晶粒尺寸大于8?μm的UO₂?-Er₂O₃燃料芯块。      

钨掺杂陶瓷微囊UO2芯块的制备与性能研究

微囊UO₂芯块属于耐事故燃料中的UO₂芯块掺杂改性技术方向。在微囊UO₂芯块中,金属或非燃料氧化物构成薄壁的连续网络结构,封装UO₂颗粒,从而增强对强放射性、腐蚀性裂变产物的滞留能力。基于国内外微囊芯块的研究进展,本文设计了一种钨掺杂的陶瓷微囊UO₂芯块,通过包含混料、成型、烧结在内的粉末冶金方法,制备了具备微囊结构特征的芯块,并对其组织结构、热物理性能以及吸收Cs的性能进行了研究。结果显示,作为原材料的混合粉末,化学成分均匀,烧结芯块外观良好,具备微囊结构特征的芯块的密度高于理论密度的95%,热导率与参比UO₂芯块相当,微囊结构对Cs具有较强的吸收能力。以上结果证明了添加金属和非燃料氧化物的微囊UO₂芯块的设计、制备和应用可行性。     

U3Si2燃料芯块的制备与显微组织研究

使用电弧熔炼破碎制备U₃Si₂粉末，通过粉末冶金工艺制备获得U₃Si₂燃料芯块，研究了芯块制备过程中U₃Si₂芯块成型能力以及烧结工艺对密度和显微组织的影响。结果表明，加入质量分数为0.5%的聚乙二醇（PEG）成型剂，在260~300?MPa压力下压制成型，在1550℃烧结2~4?h后，U₃Si₂芯块密度最高达到11.4?g/cm3，达到理论密度的的93%以上；芯块晶粒大小均匀，约为60 μm，局部区域存在着少量U相或UO₂相夹杂；芯块的热导率明显优于UO₂，且随温度的升高，其热导率呈线性升高趋势。      

含钆堆芯平衡循环优化技术研究

通过对平衡循环燃料管理技术进行分析,确定对钆棒采用两端装UO₂芯块的轴向分区设计并提高UO₂-Gd₂O₃芯块中235U富集度的优化方法。根据钆棒两端不同长度UO₂芯块对堆芯轴向功率分布的影响初步确定了钆棒两端UO₂芯块的长度,根据UO₂-Gd₂O₃芯块中235U富集度对燃料经济性和制造的影响初步确定了UO₂-Gd₂O₃芯块中的235U富集度。分析了钆棒轴向分区和提高UO₂-Gd₂O₃芯块中235U富集度各自及综合相对于比较基准方案对堆芯功率分布的影响,优化方案相对于比较基准方案在Ⅰ和Ⅱ类反应性事故工况下对安全性的影响,并对优化方案中的UO₂-Gd₂O₃芯块进行了安全验证。研究结果表明,通过在钆棒两端特定区域装载全富集的UO₂芯块,能改善堆芯的轴向功率分布,降低UO₂-Gd₂O₃芯块在Ⅱ类反应性事故工况下的最大线功率密度;优化方案UO₂-Gd₂O₃芯块未超熔化限值且能提高含钆堆芯安全裕量约5.6%;优化技术能为每个含钆堆芯每循环节省燃料费约2300万元。因此,本研究提出的钆棒优化方法能用于大量运行机组的燃料管理改进。      

耐事故UO2基复合燃料芯块的研发进展

对先进耐事故燃料（ATF）芯块的研发背景进行了概述,重点讨论了耐事故UO₂基复合燃料芯块的国内外研究现状,认为UN、U₃Si₂和ThO₂等燃料相是耐事故UO₂基复合燃料芯块中最具发展潜力的掺杂相,然而其最佳添加量及分布状态尚需结合多尺度数值模拟和实验研究的方法开展深入探索。      

UO2复合燃料芯块导热性能有限元模拟

目前各国均在开发适用于压水堆的含有高导热性第二相材料的新型先进UO₂复合燃料芯块。本文通过有限元计算方法分析了新型先进UO₂复合燃料芯块关键结构参数对其导热性能的影响。结果表明：少量高导热性第二相材料的添加可显著降低燃料芯块服役过程中的中心线温度;第二相的种类、含量、分布形式等均对新型先进UO₂复合燃料芯块的导热性能有重要影响。     

UO_2-多壁碳纳米管复合燃料芯块的制备工艺

分别采用热压烧结与无压烧结工艺制备了掺杂5%~20%多壁碳纳米管(MWNTs)的UO2复合燃料芯块,分析了芯块的性能。结果表明:乙醇湿法球磨可将MWNTs均匀分散到UO2基体中;热压烧结芯块随MWNTs含量的增加,芯块密度逐渐下降,MWNTs含量为5%的芯块密度为96.7%TD;无压烧结芯块随MWNTs含量的增加,芯块密度先升高后降低,MWNTs含量为12.5%的芯块密度最高,为97.2%TD;1 400℃、50 MPa热压烧结工艺,MWNTs与UO2基体未发生反应;1 750℃无压烧结工艺,MWNTs与UO2基体产生微弱反应生成少量UC相;SEM显示,MWNTs在UO2基体以沿晶和穿晶状态分布;在250℃,热压烧结UO2-10%MWNTs芯块热导率为6.76 W/(m·K),提高了20.28%;无压烧结UO2-12.5%MWNTs芯块热导率为6.65 W/(m·K),提高了18.33%。     

模拟乏燃料的氧化挥发首端工艺研究

通过实验室制备的UO₂模拟芯块,分别研究了氧化与还原气氛下,温度、气体组成和保温时间对粉化与转化过程的影响,结果显示,氧化条件为空气/450 ℃/4 h、还原条件为4%（体积分数）H₂-Ar/700 ℃/4 h的三次氧化还原循环流程,对UO₂模拟芯块和真实天然铀芯块均有良好的粉化效果。针对制成的包含有多种裂变元素的模拟乏燃料,在经过三次氧化还原循环流程处理的基础上,进一步结合1 200 ℃/4 h的更高温挥发技术,形成国内首个模拟后处理氧化挥发首端工艺。该工艺能够使Mo、Te、Se和Ru等半挥发性裂变元素以氧化物的形态被有效去除,去除率均达到85%以上。     

环形薄壁Al-UO2弥散芯块的制备工艺

本文研究了环形薄壁Al-20%UO₂弥散芯块的热压烧结和无压烧结工艺,分析了芯块的性能。研究发现：真空热压烧结弥散芯块的密度较低,且易出现开裂问题;真空无压烧结能制备合格的Al-20%UO₂弥散芯块。对Al粉进行PVA湿法造粒,再与UO₂粉末进行两步均匀混合,在550 MPa成型,Al-20%UO₂压块的成型相对密度达93.45%,外径和内径的弹性后效分别为0.455%和0.194%。在490 ℃、4×10^-2Pa真空无压烧结1 h,Al-20%UO₂弥散芯块的烧结相对密度达94.54%;外径为（53.230±0.006） mm,膨胀率为0.415%;内径为（45.506±0.017） mm,膨胀率为0.278%。芯块不经研磨加工,可直接装管密封制成靶件。     

掺钛对UO2微球晶粒生长机制的影响

采用溶胶-凝胶方法制备掺钛0.3%(质量分数,下同)UO2微球,用金相显微镜观察微球微观结构、图像分析仪计算微球晶粒尺寸。对掺钛0.3%UO2微球晶粒长大机制进行了研究。经过计算得到在1 250～1 550℃之间掺钛UO2微球晶粒生长的平均活化能Ea=232.79kJ/mol,明显地低于UO2微球晶粒生长的平均活化能(Ea0=518.32kJ/mol);掺钛UO2微球在烧结后期(1 250℃之后),微球部分区域可能形成高价态的U4O9相,加快了U原子扩散速度,加速了晶粒生长。     

事故容错燃料安全性能初步分析

事故容错燃料（ATF）是通过提高燃料材料热物性或包壳材料抗高温氧化性能来加强核燃料的事故容错能力,从而使核燃料能长期忍受严重事故。使用二次开发适用于ATF的RELAP5程序,对UO₂-FeCrAl、FCM-FeCrAl这两种ATF和传统核燃料UO₂-Zir-4进行大破口失水事故安全分析。对比事故分析结果可知：相较于传统UO₂芯块,稳态运行工况下,热导率高的FCM芯块具有更低的燃料中心温度和更小的燃料径向温度梯度,同时在瞬态事故工况下,FCM芯块具有更低的瞬态初始温度和更小的燃料温度增长速率。相较于传统Zir-4包壳,在瞬态事故工况下,FeCrAl的包壳峰值温度更小,达到的时间更晚,同时由于FeCrAl包壳具有良好的抗高温氧化性能,事故过程中产生的氢气质量更小。