金属及碳基材料电催化还原CO2研究进展与展望

随着全球工业化快速发展,化石燃料大量使用导致碳排放量急剧增加,造成严重环境问题。因此,寻找有效方法降低CO₂浓度以遏制全球变暖成为紧迫任务。目前,减少CO₂主要策略包括限制传统化石能源使用和将多余CO₂转化为高附加值化学品。由于经济发展仍极度依赖化石能源,简单地限制其使用存在显著困难。因此,高效转化CO₂成为高附加值化学品显得尤为关键。在众多CO₂转化技术(生物还原、热化学加氢还原、光电化学及电化学还原CO₂)中,电化学还原CO₂因其高效性和良好的工业应用前景而显得尤为突出。基于此,对CO₂转化技术、电催化还原CO₂原理、主要产物、反应途径、评价参数及目前发展迅速的金属基及非金属碳基材料电催化剂的研究现状进行了综述。金属基和非金属碳基材料的结合能够提高催化剂的催化活性,具有良好的研究前景。从新型高效低成本催化剂开发及其形貌和表面活性位点的微观调控,利用原位表征技术和密度泛函理论计算加深对反应...     

半导体复合材料光催化还原CO2的研究进展

光催化还原CO₂是实现碳循环的一种绿色的、环保的能源转化方式,该方法可以有效的将CO₂气体转化为可再生燃料,缓解能源危机和全球变暖问题。综述了半导体复合材料光催化还原CO₂为可再生碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO₂的反应条件和光催化机理,并对已报道的不同类型半导体复合光催化材料进行分类,如“单一半导体型”、“金属/非金属掺杂半导体型”、“半导体复合型”和“碳材料–半导体复合型”。评述了各种半导体复合光催化材料的优缺点及其光催化性能的影响因素。在此基础上,进一步展望了半导体复合光催化材料催化还原CO₂的发展前景。     

铁基催化剂光催化还原CO2研究进展

利用可再生清洁能源——太阳能,将CO₂转化为一氧化碳、甲烷、甲醇等,因同时具有提供可持续燃料和解决全球变暖问题的潜力而受到越来越多的关注。铁基材料因具有金属/半导体的特性和独特的电子结构,在光催化还原CO₂领域具有广阔的应用潜力。基于此,各种具有高催化活性的铁基催化剂已经被设计来提高光催化还原CO₂的效率。概述了近年来铁基催化剂在光催化还原二氧化碳中的研究进展,对它们的结构特征和催化活性进行了阐述和比较,最后总结了铁基催化剂在光催化还原CO₂领域中待解决的问题,并展望了未来发展的方向。     

Ce掺杂La0.7Sr0.3Cr0.5Fe0.5O3-δ材料的制备及其电化学性能

近年来化石燃料大量消耗导致环境污染日益严重,固体氧化物电解池(SOEC)能够高效、环境友好地将CO₂转化为CO等高附加值化学品,因此受到广泛关注。开发高效稳定的SOEC需要采用性能优异的电极材料,La_0.7Sr_0.3Cr_0.5Fe_0.5O_3-δ(Sto-LSCrF)钙钛矿氧化物因其优异的氧化还原稳定性受到了高度重视。为进一步提高Sto-LSCrF燃料电极材料电解CO₂的能力,在Sto-LSCrF的A位掺杂Ce来调控Ce_0.08La_0.62Sr_0.3Cr_0.5Fe_0.5O_3-δ(Ce-LSCrF)中可移动氧空穴含量以便提高其对CO₂的吸附/活化能力,进而改善其电化学性能。同时对材料的相结构、氧空穴含量以及其对CO₂的吸附/脱附能力进行详细的表征和分析。此外,我们还探究了Ce-LSCrF的电化学性能,发现与Sto-LSCrF相比,Ce-LSCrF燃料电极表现出较高的电解性能,也显示出较好的恒压稳定性,电解性能的增强归因于Ce-LSCrF晶格中较多的可移动氧空位可有效吸附/活化CO₂,以上试验结果表明Ce-LSCrF是性能优异的CO₂电解材料。     

二维沸石咪唑骨架有效催化二氧化碳电还原的研究

成功合成了2种金属有机框架材料，并探究其在CO₂电催化还原反应中的应用。结果表明，二维ZIF-L催化剂的CO₂电催化还原活性、选择性和稳定性显著高于ZIF-7。在-1.3 V（vs.RHE）时，CO法拉第效率可达78.5%,是相同电势下ZIF-7的近2倍；CO的电流密度为16.8 mA/cm²,高于文献中报道的Zn基MOFs上CO的电流密度值。二维ZIF-L催化剂独特的孔腔结构有利于CO₂的吸附，从而有效催化CO₂电还原。     

石墨烯基复合材料光催化还原二氧化碳研究进展

化石燃料的燃烧产生的二氧化碳（CO₂）所引起的温室效应已成为全球性问题。利用太阳光催化还原CO₂,不仅可以降低温室效应的危害,还可以提供碳氢燃料,缓解能源短缺问题。石墨烯作为一种新型的光催化剂载体材料,近年来受到越来越多人的关注。综述了近年来石墨烯基复合材料光催化还原CO₂的研究进展,并对今后的研究重点做出了展望。     

CO2的电驱动还原

CO₂的过量排放已威胁到了环境与能源的可持续发展,通过化学或生物手段将其转化为化工原料或生物燃料能够有效缓解由CO₂过量排放造成的能源与环境压力。然而CO₂的还原过程是非自发且缓慢的,依赖于外部提供的能量和催化剂。如何实现长效的能量供给并针对性开发高性能的催化剂是CO₂回收转化技术的重点。利用稳定、清洁的电能作为驱动力,在催化剂的协同下将CO₂增值为化学品并实现碳中性循环。这种策略被称为CO₂的电驱动还原,在CO₂转化方面优势显著。从CO₂无机电催化和CO₂微生物电合成2个方面综述了近年来CO₂电驱动还原的研究进展。首先,对比和讨论了CO₂的无机电催化中不同类型的电催化剂的特性,以及优化和改性的手段。其次,总结阐明了微生物电合成中电极与微生物催化剂之间直接和间接的电子传递方式,并重点讨论了不同电子载体（H₂、甲酸、天然和人工的氧化还原电子载体）介导的间接电子传递的相关工作。最后总结展望了CO₂电驱动还原系统的发展。     

TiO2基催化剂还原CO2研究进展

能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO₂过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO₂为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO₂成低价态含碳燃料(如CH₄、CH₃OH、HCHO、HCOOH、C₂H₅OH等)研究进展。在TiO₂光还原CO₂机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO₂反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO₂光还原的发展方向。     

金属基材料电催化CO2还原的研究进展

电催化CO₂还原为具有附加价值的燃料和化学品,在缓解全球气候变暖和有效储存可再生能源方面极具潜力,近年来受到了广泛的关注。本文首先简述了水溶液中CO₂电化学还原为不同产物反应途径的研究成果,当前简单C₁产物的生成路径较为清晰,但生成多碳烃类和醇类的反应途径尚缺乏明确的证据,需要进一步探索。然后综述了用于CO₂电化学还原的金属基电催化材料的研究进展,聚焦于产物选择性、催化活性和稳定性,分别对金属纳米类、金属合金类、金属氧化物类、金属基复合物以及最近出现的单原子金属催化材料的研究现状进行了介绍。最后,展望了电催化CO₂还原的研究前景,指出不断优化电催化材料的性能是将来研究的主要方向之一,特别是有望取代Au、Ag等贵金属的单原子催化剂以及能高效生成多碳产物的铜基材料;同时,更精确的理论计算结合原位光谱表征,深入探究CO₂电化学还原反应的机理,将极大地促进高效电催化材料的开发。     

MXene材料在电催化还原CO2中的应用

MXene是一种新兴的二维过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物的总称。其具有独特的二维风琴状结构、良好的导电性，丰富的官能团及亲水基团，因此在电催化还原CO₂领域中有着广泛的应用。本文综述了MXene材料的结构与性能，制备方法以及MXene材料及其复合材料在电催化还原CO₂领域的研究进展，并对其未来发展方向进行了展望和总结。     

可再生能源驱动的生物催化固定CO2的研究进展

工业发展带来了经济效益的同时，伴随着化石燃料的日益枯竭和CO₂的大量排放，加剧了温室效应，出现了全球变暖的问题。我国在倡导节能减排的同时，大力发展CO₂固定技术，将大气中丰富的CO₂转化为可以供人们利用的化工原料、燃料甚至更高附加值产品，不仅能够保护环境，同时还可提高经济效益。当前全球可再生能源规模的不断扩大缓解了传统能源消耗的压力，同时可再生能源可以为固定CO₂提供可持续的、清洁的驱动能量，并且随着分子生物学的发展，生物法固碳技术越发成熟，同时较其他固定CO₂方法而言，生物法固碳具有条件温和、选择性高、产品多样等优势，因此利用可再生能源耦合生物催化进行CO₂的固定逐渐成为了这一领域的研究重点。本文总结了近年来生物催化与电化学、光化学反应耦合固定CO₂的研究，包括光、电催化与酶催化偶联以及光、电催化与全细胞催化偶联对CO₂的利用，简述了其耦合催化原理与研究进展，并总结了目前研究需要突破的关键技术及提高CO     

用于燃烧后CO2捕集系统的胺基固态吸附材料研究进展

随着工业化的发展和大量化石燃料的消耗,大量的CO₂气体排放到大气中并引发了一系列严重的环境问题,而采用燃烧后CO₂捕集技术可以有效地应对这一问题。寻找一种高效吸附、稳定、价格低廉的固态吸附材料对于开展燃烧后CO₂捕集系统的研究具有重要的实际意义。近年来,胺基固态吸附材料因其高CO₂吸附能力和高吸附选择性成为研究的热点。本文综述了近年来国内外学者对不同胺基固态吸附材料在合成方法、载体材料选择以及性能测试等方面进行的研究,重点讨论了以沸石分子筛、介孔硅分子筛、多孔碳和金属有机骨架为载体的胺基固态吸附材料对CO₂的吸附行为,并指出多孔载体材料的结构改进及有机胺和促进剂的合理选择将会成为未来胺基固态吸附材料的重点研究方向。     

不同CO2捕集技术的CO2耦合绿氢制甲醇工艺研究

大量的化石燃料燃烧导致温室气体排放增加,全球气候变暖。世界各国以全球协约的方式减排CO₂,我国也由此提出“碳达峰·碳中和”目标。CO₂捕集以及转化制液体燃料和化学品是双碳目标下行之有效的碳减排措施之一,不仅可以实现CO₂的资源化利用,同时也缓解了国家能源安全问题。本文以燃煤电厂烟气CO₂捕集和CO₂合成甲醇为研究对象,分析了基于四种不同CO₂捕集技术的CO₂耦合绿氢制甲醇工艺。对四种不同CO₂捕集技术的CO₂制甲醇工艺进行了严格的稳态建模和模拟,分析和比较了不同CO₂捕集技术情景下的CO₂制甲醇工艺的技术和经济性能。结果表明,MEA、PCS、DMC和GMS情景的单位甲醇能耗分别是7.81、5.48、5.91和4.66 GJ/ t CH₃OH,GMS情景的单位能耗最低,其次是PCS情景,但随着更高效相变吸收剂的开发,PCS情景的单位甲醇产品的能耗将降低至2.29~2.58 GJ/t CH₃OH。四种情景的总生产成本分别是4314、4204、4279和4367 CNY/ t CH₃OH,PCS情景的成本最低,更具有经济优势。综合分析表明PCS情景的性能表现最好,为可用于燃煤电厂最佳的碳捕集技术,为CO₂高效合成燃料化学品提供方向,缓解化石燃料短缺和环境污染问题。     

不同CO2捕集技术的CO2耦合绿氢制甲醇工艺研究

大量的化石燃料燃烧导致温室气体排放增加,全球气候变暖。世界各国以全球协约的方式减排CO₂,我国也由此提出“碳达峰·碳中和”目标。CO₂捕集以及转化制液体燃料和化学品是双碳目标下行之有效的碳减排措施之一,不仅可以实现CO₂的资源化利用,同时也缓解了国家能源安全问题。本文以燃煤电厂烟气CO₂捕集和CO₂合成甲醇为研究对象,分析了基于四种不同CO₂捕集技术的CO₂耦合绿氢制甲醇工艺。对四种不同CO₂捕集技术的CO₂制甲醇工艺进行了严格的稳态建模和模拟,分析和比较了不同CO₂捕集技术情景下的CO₂制甲醇工艺的技术和经济性能。结果表明,MEA、PCS、DMC和GMS情景的单位甲醇能耗分别是7.81、5.48、5.91和4.66 GJ/ t CH₃OH,GMS情景的单位能耗最低,其次是PCS情景,但随着更高效相变吸收剂的开发,PCS情景的单位甲醇产品的能耗将降低至2.29~2.58 GJ/t CH₃OH。四种情景的总生产成本分别是4314、4204、4279和4367 CNY/ t CH₃OH,PCS情景的成本最低,更具有经济优势。综合分析表明PCS情景的性能表现最好,为可用于燃煤电厂最佳的碳捕集技术,为CO₂高效合成燃料化学品提供方向,缓解化石燃料短缺和环境污染问题。     

离子液体中电化学还原CO2研究评述与展望

近百年来,伴随着矿石燃料的大量消耗,CO₂的排放量剧增,引发了全球性的生态环境和社会问题。CO₂同时也是廉价且可再生的碳资源,可作为生产醇、醚、酸、酯等重要化工品的原料。在众多吸引力十足的CO₂利用路线中,作为清洁、可控的反应过程,电化学还原固定CO₂技术在温和条件下生产化学品方面具有独特的优势。离子液体以其特有的性质被广泛用于电化学还原CO₂过程,本文对目前国内外离子液体介质中电化学还原CO₂的研究现状进行了综述,介绍了离子液体介质中电化学还原CO₂的主要反应及基本原理;针对离子液体对CO₂高效活化和转化等关键科学问题进行深入探讨,提出新型功能化离子液体的应用将成为CO₂电化学还原领域的发展方向和热点。     

负载型离子液体吸附分离CO2的研究现状及展望

人口增长与全球工业化的加速发展促使化石能源需求量逐年递增,由此导致大气中二氧化碳（CO₂）含量快速上升并引发了全球系列气候问题,“碳达峰·碳中和”背景下的CO₂减排刻不容缓。传统工业捕集CO₂方法由于能耗高、选择性较差、溶剂损耗大等问题限制了其大规模推广应用,离子液体因其极低挥发性、强的气体亲和性、可调的结构性质等特点在CO₂捕集分离领域逐渐显示出独特优势,但离子液体特别是功能化后通常黏度较高或室温呈固态,导致气液传质效果差或无法直接应用于吸收分离过程。负载型离子液体兼具离子液体和多孔材料的共同优势,不仅能提升选择性分离效果,有效避免离子液体直接吸收造成的高黏度,还可拓展离子液体应用范围,具有广阔的发展前景。重点总结了近些年物理和化学负载型离子液体在CO₂吸附分离方面的研究现状和进展,并对负载型离子液体捕集分离CO₂研究的发展趋势进行了展望。     

负载型离子液体吸附分离CO2的研究现状及展望

人口增长与全球工业化的加速发展促使化石能源需求量逐年递增,由此导致大气中二氧化碳（CO₂）含量快速上升并引发了全球系列气候问题,“碳达峰·碳中和”背景下的CO₂减排刻不容缓。传统工业捕集CO₂方法由于能耗高、选择性较差、溶剂损耗大等问题限制了其大规模推广应用,离子液体因其极低挥发性、强的气体亲和性、可调的结构性质等特点在CO₂捕集分离领域逐渐显示出独特优势,但离子液体特别是功能化后通常黏度较高或室温呈固态,导致气液传质效果差或无法直接应用于吸收分离过程。负载型离子液体兼具离子液体和多孔材料的共同优势,不仅能提升选择性分离效果,有效避免离子液体直接吸收造成的高黏度,还可拓展离子液体应用范围,具有广阔的发展前景。重点总结了近些年物理和化学负载型离子液体在CO₂吸附分离方面的研究现状和进展,并对负载型离子液体捕集分离CO₂研究的发展趋势进行了展望。