以第一性原理研究立方相CeO2的弹性、电子结构和光学性质

运用基于密度泛函理论(DFT)框架下的超软赝势平面波(USPP)方法,计算了立方相CeO2的几何结构、弹性性质、电子结构和光学性质,并采用HSE06杂化泛函矫正了带隙.所得晶格参数及体模量与先前文献报道数据基本吻合.计算出了二阶弹性常数及德拜温度值,并给出了能带结构、态密度、差分电荷密度的分布情况.最后,为了阐明CeO2的光学跃迁机制,计算并分析了其复介电常数、折射率、吸附光谱、反射光谱等光学性质.     

Zr掺杂CeO_2电子结构的密度泛函计算

根据密度泛函理论,采用"总体能量平面波"超软赝势方法,对不同的Zr掺杂浓度的CeO2晶体几何结构进行了优化,从理论上给出了Zr掺杂CeO2晶体结构参数及性质;计算了Zr掺杂情况下CeO2晶体的总体能量、能带结构、总波态密度和分波态密度。研究表明,Zr3+取代Ce4+及Ce3+后晶体的稳定性增强,同时掺杂Zr使得晶格中自由载流子电子和O2p的波态密度的增加,使得晶格中Ce3+和Ce4+之间的变价可能性增大。     

纳米Si薄膜光学性质和弹性常数的研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理的方法,对厚度为0.54～3.30nm纳米Si薄膜的电子结构、光学性质及弹性常数进行了计算。结果表明,纳米Si薄膜是直接带隙半导体材料;随着纳米Si薄膜厚度的减小,带隙逐渐增大;薄膜的光学吸收边发生蓝移,吸收带出现宽化现象;弹性常数、杨氏模量和泊松比呈现尺寸效应。     

羟基修饰单层砷烯及锑烯的电子结构与光学性质

本工作采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理平面波超软赝势方法,计算了单层砷烯和锑烯,以及羟基(-OH)表面修饰砷烯和锑烯的晶体结构、稳定性、电子结构和光学性质.计算结果表明:经过修饰后,砷烯及锑烯的晶格常数、键角、键长均变大,褶皱厚度变小,且均具有较好的稳定性.电子结构分析表明,羟基修饰后的砷烯及锑烯转变为狄拉克材料,拥有超高载流子迁移率,且能带结构具有较好的线性色散.光学性质显示,修饰后的砷烯及锑烯的吸收光谱明显红移,对太阳光谱的吸收效果明显增强,表明其在未来光电子设备等领域中具有广阔的应用前景.     

La2O2S电子结构及光学性质的第一原理研究

基于密度泛函理论的第一原理方法研究了La2O2S的电子结构及光学性质.能带结构分析表明:L2O2S是一种间接带隙的半导体材料,价带顶和导带底分别位于A点和K点.对带隙剪刀修正后,也通过第一原理方法研究了La2O2S的光学性质.计算并分析了La2O2S介电函数的虚部、实部以及由它们所派生的光学常数,即折射率、消光系数、反射率、吸收系数和透光率等.     

四面体掺杂尖晶石结构Co1-xRexCr2O4(Re=Li、Na、K、Rb)的电子结构和光学性质

采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波超软赝势方法, 计算了CoCr₂O₄及Li、Na、K和Rb四面体掺杂CoCr₂O₄的基态结构、电子结构和光学性质。计算结果表明: 一价离子四面体掺杂都导致晶格有微小的畸变, 使体系的稳定性降低, Rb掺杂的体系最稳定; 电子态密度的计算结果表明: 掺杂体系的导带主要有Co-3d和Cr-3d轨道电子构成, 掺杂离子改变了CoCr₂O₄导带的电子结构, 主要引起了导带Co-3d态密度峰的下移, 随着掺杂浓度的增大, 费米能级进入价带更深; 光学性质计算表明: 掺杂体系的吸收光谱发生红移, 并在低能区有很强的吸收, 表明掺杂能极大地提高CoCr₂O₄对可见光的吸收和光催化效率。     

CrSi2能带结构和光学性质的第一性原理研究

采用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）赝势平面波方法，对CrSi2的能带结构、态密度和光学性质进行了理论计算，能带结构计算表明CrSi2属于一种间接带隙半导体，禁带宽度为0．353eV,其能态密度主要由Cr的3d层电子和Si的3p层电子的能态密度决定；计算了CrSi2的介电函数、反射率、折射率及吸收系数等。经比较，计算结果与已有的实验数据符合较好。     

掺杂Nd对ZnO电子结构和光学性质的影响

研究分析了Nd掺杂对ZnO体系的电子结构和光学性质的影响;根据密度泛函理论(DFT),采用第一性原理平面波超软赝势方法,对Nd掺杂的ZnO晶体结构进行几何优化,并计算体系的能带结构、总态密度、分波态密度、光学性质;结果表明,掺杂后体系晶格常数增大,带隙变宽,费米能级进入导带,介电常数、吸收系数发生较大变化;Nd是一种有效的ZnO体系施主掺杂元素;Nd的掺入提高了ZnO体系的导电性能,改善了光学性能。     

Ce3Th合金高压相变的第一性原理研究

为探究Ce3 Th合金在高压下的相变规律及物理性质,本文利用基于密度泛函理论的虚晶近似(VCA)对Ce3 Th进行了系统的理论研究.通过对计算结果的分析,发现了Ce3 Th合金在压力下的相变规律.当压强增加到25 GPa附近,轴向比c/a突然从2跃迁到1.68左右,fcc结构开始向bct结构转变.同时,通过计算弹性性质...     

介孔氧化硅/氧化铈核壳双相复合颗粒的制备及其光催化降解活性

将CeO2纳米粒子负载在介孔氧化硅(W-mSiO2)支撑体上,制备了核壳结构的W-mSiO2/CeO2双相光催化复合颗粒.用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气吸脱附、STEM-EDX mapping、Raman光谱、荧光光谱、紫外-可见漫反射光谱等手段分析样品的结构和性质,考察了复合光催化材料对亚甲基蓝(MB)的光催...     

Ti掺杂β-Ga2O3电子结构和光学性质的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算方法,研究了Ti掺杂β-Ga2O3系统的电子结构和光学性质。计算结果表明,Ti替代八面体的Ga(2)时系统形成能最低,容易在实验上合成;Ti掺杂在导带底附近引入了浅施主能级,极大地提高了β-Ga2O3系统的导电性。Ti掺杂时稳定体系倾向于自旋极化态,且费米面处自旋极化率接近100%。光学性质的计算结果显示,Ti掺杂β-Ga2O3是极具潜力的n型紫外透明的半导体。     

Au_(1-x)Pt_xSn_2(x=0,0.125,0.25,0.50,0.75,0.875,1)体系相结构稳定性、电子结构与弹性性质的第一性原理研究

通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Au_(1-x)Pt_xSn_2(x=0,0.125,0.25,0.50,0.75,0.875,1)体系各合金相的结构、形成能、电子结构和弹性性质。首先分别采用虚拟晶体近似法(VCA)和超胞法(SC)搭建晶体结构模型,再由形成能的计算结果判断出稳定的结构模型,然后对其能带结构、总态密度、分态密度、键合特征和弹性性质等进行研究。结果表明,SC法搭建的晶体结构模型较稳定,且随着Pt元素摩尔含量的增大,Au_(1-x)Pt_xSn_2合金相的形成能随之减小,说明该体系更倾向于形成C1型结构。同时发现Au_(0.125)Pt_(0.875)Sn_2稳定性较好。而Au_(0.5)Pt_(0.5)Sn_2成键强度较其他合金相强,这与该合金中同时存在两种类型的d-p杂化有关。对Au_(1-x)Pt_xSn_2体系弹性性质的研究表明,Au_(0.75)Pt_(0.25)Sn_2和Au_(0.5)Pt_(0.5)Sn_2为脆性相,而AuSn_2、Au_(0.875)Pt_(0.125)Sn_2、Au_(0.25)Pt_(0.75)Sn_2、Au_(0.125)Pt_(0.875)Sn_2和PtSn_2为延性相,其中Au_(0.5)Pt_(0.5)Sn_2合金相的原子间结合力较强,材料强度较大。     

结渣初始层中Na2SO4的第一性原理研究

以量子化学从头算法(Ab initio quantum chemistry)和密度泛函理论(DFT)为理论基础,采用广义梯度近似(GGA)及PW91算法,对煤灰沉积初始层中的含钠矿物质Na2SO4的电子结构和热力学性质进行了计算。通过声子态密度法计算了Na2SO4的热力学性质(熵、热容、焓和吉布斯自由能),并对所得数据组图。通过Na2SO4与菱镁矿的热力学性质的对比分析,表明Na2SO4在高温区更易熔融并在受热面形成结渣初始层,从而导致水冷壁沾污结渣。     

锐钛矿型TiO_2(101)面对常见还原性气体CO、SO_2、H_2S吸附的微观机制与光学气敏特性研究

利用密度泛函理论体系下第一性原理平面波超软赝势方法,研究了锐钛矿型TiO_2(101)面吸附CO、SO_2、H_2S气体的微观机制与光学气敏性质。研究表明,这3种气体分子均能被TiO_2(101)面吸附,综合考虑吸附距离,吸附后结构的稳定性,吸附后电子的转移,与吸附后的光学性质,在这3种气体中,H_2S气体被TiO_2(101)面吸附后结构更稳定,电荷转移更明显,光学气敏特性较明显。     

Pt-M(M=Fe, Co, Ni)金属间化合物电子结构和弹性性质的第一性原理研究

通过基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Pt-M(M=Fe,Co,Ni)各金属间化合物的结构、能量、电子结构和弹性性质。首先对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)金属间化合物进行几何优化,对其能带结构、总态密度、分态密度、键合特征和弹性性质进行研究,并计算各金属间化合物的结合能与生成焓。计算所得晶格参数与实验值和文献计算值吻合。PtFe_3的生成焓最小,结合能最大,说明PtFe_3较其他合金相更稳定、键合力更强。通过对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)的能带结构和电子态密度进行计算,分析了其结构稳定性的物理本质。PtFe_3-t中Pt-Fe和Fe-Fe键相比其他合金相键长较短且电荷密度较高,说明PtFe_3-t中Pt-Fe和Fe-Fe键的键能比其他合金相大,所以PtFe_3-t合金相的结构稳定性最好。对Pt-M(M=Fe,Co,Ni)弹性性质的研究表明PtFe_3为脆性相,PtFe、Pt3Fe、PtCo、Pt_3Co、PtNi和PtNi3为延性相,其中Pt_3Co的塑性最好,PtFe_3-t有较高的弹性模量,其原子间结合力相对较强,材料的强度较大。     

Ni掺杂CdS电子结构和光学性质的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算方法,对纤锌矿结构CdS和CdS∶Ni几何结构、能带结构、电子态密度和光学性质进行了系统的研究。计算结果表明,Ni原子掺入CdS后晶格常量均减小,晶格发生局部畸变;Ni的掺杂在费米面附近引入杂质能级,极大地提高了CdS系统的导电性。光学性质的计算结果显示,掺杂导致在可见光区域出现了强度微弱的新吸收峰。所有结果表明,Ni掺杂CdS体系是极具潜力的透明导电材料。     

PbMoO4晶体光学性质的第一性原理研究

基于密度泛函理论(DFT)的广叉梯度近似(GGA)下的平面渡超软赝势法,计算了PbMoO4晶体的电子结构和光学性质.结果表明,介电函数的虚部与光电导的实部、复数折射率、光吸收谱的峰值位置有着一一对应的关系,并且可以从电子态密度图中的价带和导带间的电子跃迁得到合理解释.     

Al掺杂CeO2体系结构和电子性质的第一性原理研究

CeO2因具有较高的储氧/释氧能力、较强的氧化-还原性能,受到人们极大关注,并在工业催化领域其有重要应用.杂质对CeO2性能具有重要影响,用基于密度泛函理论的第一性原理方法和具有三维周期性边界条件的超晶胞模型,计算并分析了金属Al掺杂对CeO2原子结构、电子结构和化学特性的影响.在计算中,用DFT+U方法描述Ce 4f电子的强关联效应,用基于GGA的PAW势描述芯电子与价电子的相互作用.计算结果表明,Al掺杂降低还原能,使形成氧空位更容易,并从原子结构和电子结构等方面对掺杂降低还原能的机理进行了分析.     

吡唑啉化合物电子结构和光谱性质的量子理论研究

吡唑啉化合物因其良好的荧光性能和非线性光学性质受到越来越多研究者的关注.采用精确的杂化密度泛函理论(B3LYP)方法,优化了吡唑啉化合物的分子基态和激发态几何构型,计算了吡唑啉化合物分子的振动光谱、电子吸收光谱和发射光谱.该理论研究为吡唑啉化合物分子设计、光电性能的改进以及化学反应规律的研究提供了理论参考.     

CdO电子结构与光学性质的第一性原理计算

计算了CdO电子结构和光学线性响应函数,从理论上给出了CdO材料电子结构与光学性质的内在关系.所有计算都是基于密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)框架下的第一性原理平面波超软赝势方法.利用精确计算的能带结构和态密度分析了带间跃迁占主导地位的CdO材料的能量损失函数、介电函数、反射谱,理论结果与实验符合,通过电荷密度差分图分析了CdO材料的化学和电学特性,为CdO光电材料的设计与大规模应用提供了理论依据.同时,计算结果也为精确监测和控制该类氧化物材料的生长过程提供了可能性.