大孔容γ-Al2O3的制备研究

以硫酸铝为铝源、碳酸氢铵为沉淀剂,采用分步老化法,使用 L9（34）正交实验考察了碳酸氢铵物质的量浓度、反应温度、pH 和n（HCO-3）/n（Al3＋）等因素对制备γ-Al2 O3的影响,并对所得 Al2 O3进行了 N2物理吸附表征和堆积密度测量,对 Y5样品进行了 X 射线衍射和电镜扫描,由正交实验结果分析得出温度和 pH 对γ-Al2 O3的结构影响很大。大孔容氧化铝的制备最佳条件为：反应温度为75℃,pH 为8.5,碳酸氢铵物质的量浓度为2 mol/L,n（HCO-3）/n（Al3＋）为0.75。其中,样品 Y5孔容达2.02 mL/g,具有双峰孔分布,粒子呈纤维状,大小均匀,粒径为1μm左右。     

大孔Ni_2P/γ-A1_2O_3催化剂的制备及加氢脱硫性能研究

采用酸沉淀法制备大孔γ-Al2O3为载体,并用浸渍法制备Ni2P(25%)/γ-A12O3催化剂。BET、XRD、压汞法的分析结果显示:合成大孔γ-Al2O3载体晶型良好,且具有适宜比表面积和孔结构。催化剂经原位还原处理后,以柴油为原料在连续固定反应装置上,考察了催化剂的制备条件及反应条件对催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表明:当载体合成温度为80℃,反应pH为8,反应条件为温度360℃、压力4.0MPa、空速1.0h-1、氢烃体积比500∶1时,催化剂的加氢脱硫活性最好,柴油的脱硫率可达98.2%。     

γ-Al_2O_3负载的Pd-Ni双金属催化剂催化合成γ-十一内酯

采用浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Pd-Ni双金属催化剂(Pd-Ni(x∶y)/Al2O3;x∶y为Pd与Ni的质量比),并将其应用于合成γ-十一内酯的反应.所制Pd-Ni/Al2O3催化剂经过X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪及场发射透射电子显微镜等检测手段分析,确认了Pd及Ni两种金属均匀地分布于载体γ-Al2O3之上.在催化反应中,考察了单(双)金属催化剂、反应温度、反应时间等因素对于反应的影响.Pd-Ni(1∶1)/Al2O3(PN-1∶1)催化剂展现出了最佳的催化性能,其催化的反应中γ-十一内酯的产率达到85%左右.     

催化湿式过氧化氢氧化法处理甲基橙

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的催化湿式过氧化氢氧化处理甲基橙AO52.考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响.结果表明,在染料初始质量浓度200 mg/L时,温度 175 ℃、压力 0.3 Mpa、H2O2 66 mg/L、pH 7、反应时间 2.0 h、Fe2O...     

MoP/TiO2-SiO2-Al2O3的制备及加氢脱芳性能研究

采用溶胶-凝胶法及共浸渍法制备了TiO2-SiO2-Al2O3复合载体,并用共浸渍法制备负载型MoP/TiO2-SiO2-Al2O3催化剂.XRD结果表明,TiO2的晶相衍射峰呈锐钛矿,SiO2则大多以无定型态分散于γ-Al2O3晶体表面.通过原位还原技术对催化剂进行还原处理,在连续固定床反应器上进行活性评价,结果表明,钛硅铝物质的量比对催化荆的活性有很大的影响,在温度为360℃,压力为3 MPa,液时空速为1 h-1,氢油体积比为500:1的反应务件下,n(Ti):n(Si):n(Al)为1: 1:4,Mo负载量为20%时,MoP/TiO2-SiO2-Al2O3催化剂的加氢脱芳活性最高,达到65.6%.并且TiO2-SiO2-Al2O3三元复合载体比传统的γ-Al2O3和SiO2-Al2O3二元复合载体的活性分别提高了19.6%和13.6%.     

改性γ-氧化铝催化1,4-丁二醇脱水制备四氢呋喃

为探究不同催化剂对1,4-丁二醇脱水反应的影响,以γ-氧化铝(γ-Al2O3)为载体,通过共沉淀法制备不同硅含量的γ-Al2O3,利用X射线衍射、扫描电镜、N2吸脱附等表征了焙烧温度对γ-Al2O3形貌、孔结构的影响.采用等体积浸渍法制备了Fe2O3-Al2O3和CuO-Al2O3,考察了负载不同金属的γ-Al2O3对...     

MoP/TiO_2-SiO_2-Al_2O_3的制备及加氢脱芳性能研究

采用溶胶—凝胶法及共浸渍法制备了TiO2-SiO2-Al2O3复合载体,并用共浸渍法制备负载型MoP/TiO2-SiO2-Al2O3催化剂。XRD结果表明,TiO2的晶相衍射峰呈锐钛矿,SiO2则大多以无定型态分散于γ-Al2O3晶体表面。通过原位还原技术对催化剂进行还原处理,在连续固定床反应器上进行活性评价,结果表明,钛硅铝物质的量比对催化剂的活性有很大的影响,在温度为360℃,压力为3MPa,液时空速为1h-1,氢油体积比为500∶1的反应条件下,n（Ti）∶n（Si）∶n（Al）为1∶1∶4,Mo负载量为20%时,MoP/TiO2-SiO2-Al2O3催化剂的加氢脱芳活性最高,达到65.6%。并且TiO2-SiO2-Al2O3三元复合载体比传统的γ-Al2O3和SiO2-Al2O3二元复合载体的活性分别提高了19.6%和13.6%。     

制备条件对CoMo/MCM-41-γ-Al2O3催化剂烯烃异构/加氢脱硫性能的影响

采用静态混晶法制备MCM-41/γ-Al2O3复合载体,并利用XRD、BET及Py-IR等方法对复合载体进行表征;以模型石脑油为原料,在固定床反应装置上评价以MCM-41/γ-Al2O3为载体的CoMo负载型催化剂的烯烃异构和加氢脱硫活性,考察制备过程中γ-Al2O3水和温度、模板剂用量、晶化温度、晶化时间等对复合载体中MCM-41结晶度及催化剂性能的影响.结果表明:当γ-Al2O3水合温度为135℃、晶化温度为125℃、晶化时间为24h、投料摩尔比为n(γ-Al2O3)∶n(SiO2)∶n(NaOH)∶n(CTAB)(十六烷基三甲基溴化铵)∶n(H2O)=0.06∶1.0∶0.3∶0.15∶90时,所得MCM-41/γ-Al2O3复合载体具有规整有序的介孔孔道、较大的比表面积(750m2/g)和比孔容(0.55cm3/g)及较窄的孔径分布(2~3nm),对应的CoMo/MCM-41-γ-Al2O3催化剂具有较优异的催化性能.磷(P)改性可有效增加载体的酸量和调节载体的酸分布;载体1%P(质量分数)改性可改善催化剂的异构和加氢脱硫性能.在温度为265℃、压力为1.5MPa、氢油体积比为300、空速为2h-1时,模拟原料油的异构化率、脱硫率分别为76.5%、96.5%.     

Cu/γ-Al_2O_3催化甘油氢解合成1,2-丙二醇

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备甘油氢解Cu基催化剂。研究了活性组分负载量、载体改性、反应工艺条件等对Cu基催化剂催化甘油氢解制备1,2-丙二醇反应性能的影响。结果表明,Cu负载量为10%时,催化性能较好。进料n(氢气)∶n(甘油)=30∶1、185℃、3.0 MPa下,甘油转化率94.62%,1,2-丙二醇的选择率94.58%。载体采用Zr O2、B2O3或硅钨酸改性,能调整催化剂表面的酸碱性,阻止Cu物种聚集,提高其分散性,有利于催化活性的提高。B2O3改性后制备的10%Cu 5%B2O3/γ-Al2O3催化剂,在甘油水溶液质量分数30.0%、进料n(氢气)∶n(甘油)=30∶1、185℃和3.0 MPa下,甘油的转化率达96.54%,1,2-丙二醇的选择率96.65%。对10%Cu 5%B2O3/γ-Al2O3催化剂,甘油氢解合成1,2-丙二醇的适宜反应条件为温度为185℃、3.0 MPa、原料H2与甘油的物质的量之比为20。甘油水溶液浓度升高,甘油转化率下降,1,2-丙二醇的选择率变化不大,乙二醇的选择率稍有上升。     

利用纳米铝和沉淀法制备纳米α-Al2O3粉体

以Al(NO3)3·9H2O、氨水和纳米铝粉为原料,采用液相沉淀法制备出Al(OH)3溶胶,经过真空抽滤和高温煅烧获得了纳米α-Al2O3粉体.研究了反应体系pH值、纳米铝粉添加和煅烧温度对Al(OH)3溶胶质量以及Al2O3晶型转化温度的影响.结果表明,反应体系pH值为9时可以获得团聚少、分散性好的Al(OH)3溶胶,添加摩尔分数为3%的纳米铝粉作为籽晶可以使α-Al2O3的转变温度降至1000℃左右.实验获得的纳米α-Al2O3粉体粒度分布均匀,无明显团聚,近似球形,平均粒径约为20 nm.     

Al2O3扩孔条件的优化及材料性能

以硝酸铝为原料,用溶胶-凝胶法制备了具有较大孔径的Al2O3。用正交试验得出了制备较大孔径Al2O3的最佳试验条件:pH=10、表面活性剂的用量为3%、扩孔剂(聚乙二醇-20000)用量为8%,陈化温度为80℃、微波干燥。探讨了焙烧温度对Al2O3的表面积、孔径分布和晶相结构的影响。结果表明:900℃焙烧的Al2O3表面积为148.6 m2/g,大于20 nm的孔体积占总孔容的81%,Al2O3的晶相主要为γ-AlO,约占91.8%。     

正交试验法对粉煤灰除杂质预处理的研究

粉煤灰是一种工业废渣,其中的主要成分SiO2和Al2O3是构成分子筛的主要物质,使用粉煤灰制备分子筛可以降低环境污染和生产成本.为了保证制备出的分子筛的纯度,要对粉煤灰进行除杂质预处理.本文在用盐酸浸取粉煤灰中钙铁等杂质的同时尽量减少Al2O3的损失.通过正交试验的方法,选取温度、时间、盐酸浓度为实验因素.经实验研究得到,在65℃,3 h,3 mol/L的条件下效果最好,可使CaO、Fe2O3、SO3的质量分数分别降到1.72%、2.04%和0.18%,同时Al2O3损失量少,n(SiO2)/n(Al2O3)比实验前增加了0.47.     

粉煤灰制备镁铝层状双金属氢氧化物的研究

为解决粉煤灰环境污染和低附加值利用的问题,采用硫酸作为酸浸介质浸取粉煤灰中的Al2O3,共沉淀法合成Mg-Al层状双金属氢氧化物.以XRD,IR和SEM对2组产物进行表征分析.结果表明:粉煤灰在煅烧温度900℃时活化,在浸取温度为110℃,浸取时间为150min,助溶剂与样品质量比为2∶10,硫酸浓度为3mol/L,液固质量比为15∶1时,粉煤灰中Al2O3浸取率为97.20%;共沉淀法制镁铝层状双金属氢氧化物在Mg与Al物质的量比为2∶1,pH值为10,反应温度为60℃时,得到层间距d(003)为0.781nm的层状双金属氢氧化物,以粉煤灰作为铝源可制备Mg-Al层状双金属氢氧化物.     

用硅铝废渣制备4A沸石及其表征

以硅铝废渣为原料,采用低温水热合成法制备4A沸石.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)为手段,来考察反应体系组分、反应温度、反应时间对制备4A沸石的影响.结果表明,在n(SiO2)/n(Al2O3)=2,n(Na2O)/n(SiO2)=0.7,n(H2O)/n(Na2O)=43,晶化温度90～100℃,反应时间6 h的条件下合成纯度较高的4A沸石.     

固体超强酸S2O2-8/ZrO2-Al2O3催化合成对羟基苯甲酸乙酯

采用浸渍、沉淀法制备了固体超强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3.通过正交试验获得了催化剂制备的最佳条件,即ZrOCl2·8H2O和大孔Al2O3(SB粉)的质量比为25.0∶14∶2,硫代硫酸铵的浓度为0.8 mol/L,活化温度为650℃,活化时间为3 h.以固体超强酸S2O2-8/ZrO2-Al2O3为催化剂,由对羟基苯甲酸和无水乙醇合成对羟基苯甲酸乙酯.考察了醇酸摩尔比、催化剂质量和反应时间对酯产率的影响.得到最佳反应条件为:醇酸摩尔比为3.0∶1,催化剂质量为1.4 g(为酸质量的1%),酯化反应时间为3 h.在此反应条件下,酯化率可达79.5%.同时利用红外光谱仪(KBr压片)、质谱仪、显微熔点测定仪对产品进行了分析和测定,确定了产物为对羟基苯甲酸乙酯.并且催化剂重复使用6次其活性基本保持不变.     

固体超强酸S2O8^2-／ZrO2-Al2O3催化合成对羟基苯甲酸乙酯

采用浸渍、沉淀法制备了固体超强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3.通过正交试验获得了催化剂制备的最佳条件,即ZrOCl2·8H2O和大孔Al2O3(SB粉)的质量比为25.0∶14∶2,硫代硫酸铵的浓度为0.8 mol/L,活化温度为650℃,活化时间为3 h.以固体超强酸S2O2-8/ZrO2-Al2O3为催化剂,由对羟基苯甲酸和无水乙醇合成对羟基苯甲酸乙酯.考察了醇酸摩尔比、催化剂质量和反应时间对酯产率的影响.得到最佳反应条件为醇酸摩尔比为3.0∶1,催化剂质量为1.4 g(为酸质量的1%),酯化反应时间为3 h.在此反应条件下,酯化率可达79.5%.同时利用红外光谱仪(KBr压片)、质谱仪、显微熔点测定仪对产品进行了分析和测定,确定了产物为对羟基苯甲酸乙酯.并且催化剂重复使用6次其活性基本保持不变.     

Fe2O3／Al2O3催化剂制备条件对其催化降解含聚丙烯酰胺废水活性的影响

以Fe2O3为活性组分,γ—Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Fe2O3／Al2O3催化剂,并将其用于催化降解模拟聚丙烯酰胺（PAM）废水考察了催化剂制备条件对催化活性的影响,得出最佳制备工艺条件为：以Fe（NO3）3水溶液为浸渍液、活性组分负载量20％、焙烧时间3h、焙烧温度500℃在温度为60℃、pH=7．0、催化剂加入量为2g／L,H2O2的质量浓度为0．6g／L的条件下对质量浓度为400mg／L聚丙烯酰胺废水进行降解,反应90min后废水中聚丙烯酰胺相对分子质量降解率最高可达90％以上,CODcr去除率达86％,显示出了较高的催化活性．Fe2O3／Al2O3催化剂经过多次重复使用,催化活性基本没有降低,使用寿命长．     

载体对甲烷部分氧化制合成气反应的影响

用粒度为5mm的α-Al2O3、θ-Al23、γ-Al2O3为载体，用浸渍法制备了10％（wt%)Ni基催化剂，在固定床流动反应器中，在反应温度500－800℃和大空速下，测定了该催化剂用于甲烷部分氧化制合成气的活性和CO选择性。结果表明，催化剂在500℃下用H2还原后，10％ Ni/θ--Al2O3，Ni/γ-AlO3对POM反应无活性，只有10％Ni/α-Al2O3对POM反应有活性，且甲烷转化率和CO选择性均反应温度和空速的增大而增大，XRD测试结果表明，只有10％Ni/γ-Al2O3催化剂在850℃下反应4h后，其载体的晶型发生了变化，由γ-Al2O3转变为α－Al2O3。     

炼厂气、CO2和O2制备合成气的实验与分析

利用固定床流动反应装置研究了金属负载型催化剂对炼厂气、CO2 和O2 转化制备合成气的催化活性;考察了催化剂活性组分、载体、负载量、还原温度、反应温度对催化剂活性的影响,发现催化活性由大到小依次为Ni/γ-Al2O3,Ni/α-Al2O3,Co/γ-Al2O3,Fe/γ-Al2O3,Cu/γ-Al2O3;同时考察了空速、原料气配比对合成气组成的影响,结果表明,调节原料气的配比可以制备不同的合成气.     

制备条件对氧化铝前驱体形貌及孔径分布的影响

以硝酸铝溶液为原料,NH4HCO3为沉淀剂,采用共沉淀-溶胶工艺,制备了一系列前驱物Al(OH)3,通过正交实验考察前驱物生成条件对氧化铝孔径分布的影响.利用比表面孔径测试仪和TEM分别对氧化铝孔径分布和前驱物的形貌及聚集状态进行表征.结果表明,制备高分散度的前驱体是制备孔径分布集中的氧化铝的前提;前驱体生成条件对氧化铝孔径分布的影响从大到小依次为:陈化时间,过量系数(pH值),反应温度,加料方式,Al3+浓度.通过正交实验考察成型压力、黏结剂浓度和煅烧温度对氧化铝孔径分布的影响.高压下成型使Al2O3颗粒形成缺陷孔,孔径分布出现双峰结构,说明高压不利于形成孔径集中分布的Al2O3颗粒.成型条件对孔径分布的影响顺序为:成型压力,其次是煅烧温度和黏结剂.Al2O3孔径分布集中在5～10 nm.