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采用共沉淀法制备γ-Al2O3载体和不同Ce添加量的CeO2-Al2O3载体,然后用浸渍法制备Ni负载质量分数10%的Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂。在固定床微反装置中考察了反应温度、原料气配比和CH4空速等工艺条件对Ni/γ-Al2O3和Ni/Ce30Al70Oδ催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,添加Ce的催化剂催化性能有较大提高,在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,反应温度750 ℃时, CH4转化率94.3%,与Ni/Al2O3催化剂相比,提高20%。Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂的CH4转化率均随反应温度的升高而增大。原料气中n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的增加均能提高各催化剂的CH4转化率。但n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的变化对各催化剂的催化性能的影响不同。随着n(O2)∶n(CH4)的增大,产物中n(H2)∶n(CO)降低,n(CO2)∶n(CO+CO2)升高;而n(H2O)∶n(CH4)增大时,产物中n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均升高。随着CH4空速的增加,Ni/Al2O3催化剂上CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均较大程度下降;而在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,随着CH4空速的增加,CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)变化不大。 相似文献
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近年来,氧化铈(CeO2)形貌控制合成的研究已成为稀土研究的重要组成部分。采用溶菌酶为模板,硝酸铈作为铈源,碳酸钾为沉淀剂,使用简单的水热反应和热处理制备了具有三维船形形貌的CeO2材料。对制备的CeO2材料进行XRD、SEM、 TEM和N2吸附等的结构表征,结果表明,船形氧化铈为椭圆结构,整个三维结构由许多CeO2晶粒组装堆积而成,晶粒尺寸为(8~10) nm,比表面积为32.2 m2·g-1。并在CeO2上进行CO催化氧化模型反应研究,考察了该材料在CO催化氧化中的应用,发现船形CeO2的CO催化氧化起燃温度T50和完全转化温度T100分别为230 ℃和250 ℃,具有较高的CO催化氧化活性。 相似文献
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NO在Pt/γ-Al2O3上催化氧化反应机理和动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
用连续流动管式反应器考察了在空时为0.090~0.720 s、NO进口浓度为0.03%~0.2%(体积分数)、O2浓度为2%~10%(体积分数)和温度为473~573 K条件下,NO在Pt/γ-Al2O3上的催化氧化反应。结果表明:在空速为5000 h-1、NO进口浓度为0.05%和O2浓度为5%条件下,当反应温度从473 K依次升高到523 K和573 K时,NO催化氧化反应的定态转化率从22.4%提高到45.5%和74.3%。NO定态转化率随空时或O2浓度的增加而增加,但基本与NO的进口浓度无关。基于实验结果和反应动力学理论,提出了含有6对12个正、逆向基元反应的机理,进而确立了以气相NO与解离吸附在催化剂表面的O之间的反应为控制步骤的NO催化氧化总反应速率模型,以其拟合动力学实验数据,确定了动力学参数,得到反应的活化能为80.01 kJ·mol-1。 相似文献
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钼铁催化剂上对二甲苯气相选择性氧化合成对苯二甲醛的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法合成了钼铁催化剂,通过该催化剂,利用空气中的O2进行对二甲苯选择性氧化,制备出对苯二甲醛。催化剂的活性评价结果表明,在n(Mo)∶n(Fe)∶n(Co)=2.4∶1∶0.02和焙烧温度500 ℃条件下,催化剂的活性最高;反应温度为500 ℃和空速5 500 h-1时,对苯二甲醛的收率达到59.2%。FT-IR和XRD结果证实,催化剂的活性组分为Fe2(MoO4)3与少量的MoO3,二者具有协同作用。 相似文献
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通过加入不同K助剂对0.5% Pt/γ-Al2O3催化剂进行改性,考察了其在由环己烯基环己酮脱氢制邻苯基苯酚(OPP)的催化反应中的催化性能,利用XRD、H2-TPD、NH3-TPD、CO2-TPD等手段对催化剂进行表征,并与反应结果关联。研究表明,Pt/γ-Al2O3催化剂加入K助剂后不同程度地减少了催化剂表面的酸、碱量和对氢的吸附量;采用6.00%K2SO4作为助剂,明显地弱化了催化剂表面的强酸和强碱中心,减少了酸、碱量,调整了催化剂表面对中间产物、OPP和氢吸附量,抑制了副反应,可显著提高生成OPP的选择性,在LHSV 0.12 h-1、H2空速33 ml·g-1·h-1、380℃的反应条件下,环己烯基环己酮转化率为100%,OPP选择性达90%以上。 相似文献
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用水热法制备了高比表面积的TiO2纳米管,通过TEM、XRD及BET进行物化表征,试验得到外径5~7 nm、壁厚1 nm左右、长200~300 nm、比表面积276 m2·g-1的锐钛型TiO2纳米管。试验考察了TiO2纳米管的吸附性能及对O3的催化性能和本征反应动力学,结果显示:60 min时O3/UV/TiO2纳米管较O3/UV/P25和O3/UV对垃圾渗滤液的COD去除率分别提高了20.83%和32.65%;293 K时0.5 g TiO2纳米管对COD的最大吸附量为P25的1.34倍,对COD去除率贡献为10.14%; 2 h内O3/UV/TiO2纳米管工艺的总反应表观速率常数k分别是O3/UV/P25工艺的1.19倍和O3/UV工艺的1.80倍;得出两种催化工艺k-T关系方程,反应表观活化能Ea,nanotube比Ea,P25降低了2.925 kJ·mol-1。 相似文献
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以十二胺表面活性剂为模板剂,钛酸四丁脂为无机母体源,采用溶胶-凝胶法制得稳定的TiO2凝胶,经焙烧得到掺杂型V2O5/TiO2脱硝催化剂粉末。分别用热重分析、X射线衍射、拉曼光谱和氮气吸附脱附法对催化剂进行了结构、比表面积和孔径的表征。在固定反应床,对氮氧化物的脱除活性进行了考察。结果表明,催化剂为锐钛矿,呈介孔结构,比表面积为118.5 m2·g-1,孔径(6~8) nm。钒以V=O键形式单层分布于TiO2中。催化活性评价结果表明,制备的催化剂在空速10 000 h-1和温度(180~450) ℃有较好的催化活性,空速对催化活性的影响主要在270 ℃以下。 相似文献
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研究了活性炭催化氧化脱除汽油和柴油中噻吩类硫化物的选择性。采用气相色谱-硫化学发光检测器(GC-SCD)分析了汽油和柴油中噻吩类硫化物的分布及浓度;以活性炭作为催化剂,以30%过氧化氢溶液为氧化剂,在甲酸存在条件下考察了汽油和柴油中噻吩类硫化物催化氧化脱除的选择性,讨论了硫化物中硫原子电子密度对硫化物氧化选择性的影响。结果表明:汽油中噻吩类硫化物主要有噻吩(T)及其烷基衍生物(T alkylated derivatives)和苯并噻吩(BT);而柴油中噻吩类硫化物主要分布有苯并噻吩(BT)及其烷基衍生物(BT alkylated derivatives)和二苯并噻吩(DBT)及其烷基衍生物(DBT alkylated derivatives);硫原子电子密度大于5.716的含3个C烷基噻吩(C3-T)、BT、BT alkylated derivatives、DBT 和DBT alkylated derivatives 能被催化氧化脱除,硫原子的电子密度越大,其被氧化的速率越快,被脱除的选择性也越大;被脱除选择性顺序为:DBT alkylated derivatives > DBT > BT alkylated derivatives> BT> C3-T;然而硫原子电子密度小于5.716的T,含1个烷基噻吩(C1-T)和含2个C烷基噻吩(C2-T)则不能被氧化脱除。采用此方法,能将初始硫浓度为1200 μg8226;g-1的柴油降低至小于10 μg8226;g-1,可将初始硫浓度为320 μg8226;g-1的汽油降低至155 μg8226;g-1。 相似文献
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对浸渍法制备的Cu含量为8%的HCl催化氧化制Cl2催化剂的失活机理和再生方法进行了研究. 在温度400℃、压力0.12 MPa、摩尔比HCl/O2=1及HCl空速为0.8 h-1的条件下,在石英管固定床反应器中对催化剂进行了300 h的寿命评价. 结果表明,新鲜催化剂活性较好,HCl转化率在70%以上,而反应300 h后HCl转化率降到约50%. 催化剂活性下降的原因是CeO2晶粒聚并和活性组分流失. 较低温度下氯化可使失活催化剂再生,再生后催化剂可使HCl转化率恢复到70%以上. 相似文献
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采用共沉淀法同时制备了PdO/M-Al2O3(M=Ce、Zr、Ce-Zr)和PtO-PdO/M-Al2O3催化剂。考察了Pt的加入对PdO/M-Al2O3催化剂的影响,助剂Ce、Zr改性的PtO-PdO/Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧反应性能以及催化剂预处理对催化反应性能的影响。结果表明,PtO-PdO/Ce-Al2O3催化剂的活性最好,其甲烷完全转化温度为475℃,比PdO/Ce-Al2O3催化剂低90℃。另外,用蒸馏水反复洗涤的催化剂相比于未经蒸馏水洗涤的催化剂具有较低的甲烷起燃温度和完全转化温度。 相似文献
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催化氧化是消除挥发性有机废气的有效手段,而二氯甲烷是含氯有机废气的代表性化合物。采用沉淀法制备了不同CrOx含量的CrCeAlO催化剂,并用浸渍法制备了Pt/CrCeAlO催化剂,将其用于二氯甲烷催化氧化。结果表明,催化剂均表现出较好的活性,Cr0.03Ce0.05Al0.95O2催化剂在390 ℃时即可完全氧化二氯甲烷。而负载Pt后的催化剂活性明显提高,2.0Pt/Cr0.03Ce0.05Al0.95O2催化剂表现出最好的活性,在340 ℃条件下,转化率即达100%。采用XRD、SEM、TEM、H2-TPR和NH3-TPD对催化剂进行表征,表明催化剂的活性主要受其表面酸性和氧化还原性的影响,表面酸性位提供二氯甲烷化学吸附位,而催化剂表面氧化还原性则有利于反应中氧物种的活化。催化剂中添加Pt后,由于Pt、CeO2 和 CrOx物种间的相互作用而增强了催化剂的氧化还原性,从而进一步促进了反应活性的提高。 相似文献
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在固定床反应器内进行了以固体酸催化合成叔丁基苯酚实验,结果表明,制备的催化剂活性稳定性优于HY分子筛。在反应压力6.0 MPa、反应温度260 ℃、n(苯酚)∶n(叔丁醇)=1∶3和质量空速4.4 h-1的较佳反应条件下进行苯酚与叔丁醇烷基化反应,苯酚转化率为78.3%,2-叔丁基苯酚选择性为10.3%,4-叔丁基苯酚选择性为63.5%,2,4-二叔丁基苯酚选择性为25.1%,催化剂活性稳定时间超过530 h。在反应压力6.0 MPa、反应温度240 ℃、n(苯酚)∶n(甲基叔丁基醚)=1∶3和质量空速1.3 h-1条件下进行甲基叔丁基醚与苯酚烷基化反应,苯酚转化率为70.9%,2-叔丁基苯酚选择性为27.7%,4-叔丁基苯酚选择性为35.7%,2,4-二叔丁基苯酚选择性为29.7%。与叔丁醇相比,甲基叔丁基醚的苯酚烷基化活性和2,4-二叔丁基苯酚选择性均较高,但副产物较多。对于合成叔丁基苯酚,叔丁醇是较佳的烷基化试剂。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了催化剂,研究了Ni/Al2O3,Fe/Al2O3,CoMo/Al2O3和NiCo/Al2O3催化剂对甘油水蒸汽重整制氢反应的催化效果,对催化剂进行BET、TPR、XRD表征,以氢产率为实验指标对催化剂进行了评价。研究结果表明,CoMo/Al2O3催化剂在温度650℃氢产率6.02。NiCo/Al2O3催化剂在温度600℃、水醇比16、液空速0.12 h-1条件下的氢产率为6.08。催化剂活性次序为NiCo/Al2O3Co-Mo/Al2O3Ni/Al2O3Fe/Al2O3。 相似文献
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甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物(如CeO2、La2O3等)对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO2-La2O3复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO2-La2O3中CeO2的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO2的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V(H2)∶V(CO)=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h-1和常压下,Ni/CeO2-La2O3催化剂的CO转化率达82.7%。 相似文献
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研究了Ag/Cu/CeO2-ZrO2催化剂在富氧条件下C3H6选择性还原NO的性能,讨论了载体中铈锆比例,催化剂活性组分的负载方式以及在载体中加入适量碱土金属对催化剂反应活性的影响,结果表明铈锆比为1:3时,催化剂活性最好,NO转化率达到58.2%。在铈锆比为3:1的CeO2-ZrO2载体上,单独负载Cu的催化剂活性最好,NO转化率为53.8%。在CeO2-ZrO2载体中加入少量Ca可明显改善催化剂性能,拓宽催化剂反应温度范围。 相似文献
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采用共沉淀法同时制备了PdO/M-Al2O3(M=Ce、Zr、Ce-Zr)和PtO-PdO/M-AlO3催化剂.考察了Pt的加入对PdO/M-Al2O3催化剂的影响,助剂Ce、Zr改性的PtO-PdO/Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧反应性能以及催化剂预处理对催化反应性能的影响.结果表明,PtO-PdO/Ce-Al2O3... 相似文献